Emissioni di NOx dai processi di combustione F. Hugony

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1 attività - studi & ricerche ssc Emissioni di NOx dai processi di combustione F. Hugony Stazione Sperimentale per i Combustibili Viale A. De Gasperi 3, S. Donato Milanese (MI) tel ; fax ; Come comunicato nel numero passato della Rivista dei Combustibili la SSC, nel corso del 2009, ha preso parte ai lavori del gruppo europeo che si occupa di emissioni di NOx da impianti di combustione a gas. In effetti gli ossidi di azoto, oltre ad essere pericolosi per l uomo, danno origine a reazioni fotochimiche in atmosfera, precursori dell ozono troposferico. Inoltre, sono causa della formazione delle piogge acide che danneggiano l ambiente alterandone gli equilibri ecologici. Sono identificati con la denominazione di ossidi di azoto (NOx), il monossido di azoto (NO), il biossido di azoto (NO2) ed il protossido di azoto (N2O). Grandi quantità di NO vengono emesse dai processi di combustione civili ed industriali e dagli scarichi degli autoveicoli. Il biossido di azoto si forma invece dalle reazioni secondarie del monossido che avvengono in atmosfera, o dalle reazioni fotochimiche in cui intervengono anche l ozono troposferico e i raggi UV. Il protossido di azoto è uno dei principali gas a effetto serra. La sua permanenza in troposfera è piuttosto lunga dal momento in cui le sue interazioni con gli altri gas, con le nuvole e con gli aerosols presenti, risulta minima. Gli altri ossidi di azoto vengono anche prodotti dall ossidazione del protossido a contatto con l ozono troposferico. In relazione ai meccanismi che portano alla loro formazione durante i processi di combustione, gli NOx sono definiti in tre modi: NOx termici, prompt NOx e NOx da combustibile (Figura 1). La formazione di NOx termici (meccanismo di Zeldovich) deriva dalla reazione dell azoto presente nell aria con il radicale ossigeno che si forma ad elevate temperature. O2 2O O + N2 NO + N O2 + N NO + O N + OH NO + H Queste reazioni dipendono da tre parametri di combustione: la concentrazione di ossigeno, la temperatura e il periodo di tempo in cui il gas si trova alla temperatura massima. All aumentare dei valori dei tre parametri, aumenta la concentrazione di NOx nei fumi. Ciò implica che la formazione di NOx è strettamente dipendente dal tipo e dalla taglia dell impianto di produzione di energia, insieme alle condizioni di esercizio (l eccesso d aria, la temperatura, l alimentazione del combustibile, ecc ). I prompt NOx, sono quelli che si formano sul fronte di fiamma da reazioni della molecola di azoto dell aria comburente in presenza dei radicali idrocarburici del combustibile. Le reazioni da cui scaturiscono sono: CH + N2 HCN + N CH2 + N2 HCN + NH Gli HCN che si formano da queste reazioni diventano ossidi di azoto come riportato nello schema di formazione degli NO in Figura 1. 25

2 attività - studi & ricerche Figura 1 Schema dei meccanismi di formazione degli NOx I prompt NOx sono comunque trascurabili rispetto a quelli termici, anche se possono diventare consistenti nel momento in cui si utilizzano sistemi ad ultra-low-nox. I meccanismi di formazione dell N2O dai processi di combustione sono ancora poco chiari [1], ma è stata rilevata una possibile sorgente dovuta ai prodotti intermedi (HCN, NH3) che si formano durante il processo di formazione dei prompt NOx. Si è osservato inoltre che a temperature inferiori ai 1000 ºC, si formano quantità maggiori di protossido rispetto a quelle che si ottengono durante processi ad alte temperature. Ciò può essere giustificato dal fatto che a basse temperature l N2O è relativamente stabile, mentre ad elevate temperature il protossido formato si riduce ad N2. Il terzo meccanismo che genera la formazione degli ossidi di azoto dai processi di combustione è quello che nasce dall azoto presente nel combustibile. Infatti, l azoto legato agli atomi di C ed H dei combustibili, viene ossidato molto più facilmente di quello atmosferico. Partendo dalla conoscenza dei meccanismi di formazione risulta più facile orientare la tecnologia degli impianti al fine di diminuire l immissione in aria di ossidi di azoto. Attualmente, nei processi di combustione, si utilizzano due sistemi di controllo delle emissioni: il ricircolo dei gas in camera di combustione e i bruciatori cosiddetti a basso-nox. Con il primo metodo, si immettono in camera di combustione i gas esausti, ottenendo il duplice effetto di diminuire la temperatura e diminuire la concentrazione di ossigeno dell aria comburente nella zona di prima fiamma (quella in cui la temperatura è maggiore). Quando questa tecnica viene utilizzata per i bruciatori a basso-nox, si è in grado di ridurre le emissioni del 60-90% [2]. I bruciatori a basso-nox sono progettati per aver iniezione di aria e combustibile in più stadi, così da controllare meglio la temperatura e la concentrazione di ossigeno durante la combustione. Un altro metodo utilizzato per diminuire le emissioni degli ossidi di azoto è quello di prevedere una fase di reburning dei gas prodotti. Il combustibile viene alimentato anche nella parte alta della camera di combustione così da bruciare i gas prodotti nella parte bassa ed ottenere la riduzione ad azoto molecolare degli NOx. Per gli impianti di grossa taglia, tipo le centrali termoelettriche, vengono utilizzati anche dei sistemi di abbattimento dai fumi di combustione [3] che garantiscono dei livelli molto bassi di emissione. Il campionamento degli ossidi di azoto da sorgenti fisse si esegue secondo le specifiche definite nella norma tecnica UNI La SSC utilizza un analizzatore diretto a chemiluminescenza che misura l intensità di energia radiante, nel campo tra 600nm e 3000nm, emessa durante la reazione del monossido di 26 La Rivista dei Combustibili

3 Figura 2 Emissioni di NOx in impianti a gas [2-3] azoto con l ozono. Un convertitore posto a monte della camera di reazione riduce a monossido di azoto gli eventuali ossidi superiori presenti e consente quindi di determinare anche gli ossidi di azoto totali. In Figura 2 si riportano a confronto i fattori di emissione di NOx, insieme ai valori massimi e minimi dipendenti dalle diverse tecnologie impiegate per diversi impianti di produzione di energia termica, alimentati a gas e suddivisi per taglia e tipologia. I fattori di emissione corrispondenti agli istogrammi sono una media pesata che tiene conto del livello di utilizzo in Europa delle diverse tecnologie. Nel grafico è inoltre riportato il Valore Limite di Emissione (VLE) di NOx che l UE ha intenzione di imporre a tutti i suoi Stati Membri, che sarà di 180 g/gj e si applicherà a tutti i bruciatori a gas di qualsiasi potenza, esclusi quelli specifici per usi industriali. Il nuovo limite appare piuttosto blando e non influenzerà il mercato degli apparecchi a gas, è però una dichiarazione di intenti dell Unione Europea che nei prossimi anni lavorerà per l abbassamento del VLE e deve essere quindi visto dai produttori come un campanellino di allarme per futuri sviluppi di nuove tecnologie. Dal confronto dei fattori di emissione emerge che le prestazioni peggiori derivano dagli impianti industriali, in particolar modo dalle turbine a gas, nonostante l elevato livello tecnologico a cui si è arrivati in questi ultimi anni. Figura 3 Fattori di emissione di NOx di tre caldaie a gas della stessa potenza [4] La dipendenza della formazione di ossidi di azoto dalla tecnologia impiegata si può riscontrare anche dal grafico in Figura 3, dove si riportano i fattori di emissione di tre diverse tipologie di caldaie murali a gas [4] testate dalla SSC utilizzando l impianto in Figura 4. La caldaia di tipo C a microfiammelle è rappresentativa dei nuovi apparecchi Figura 4 - Impianto per test su caldaie a gas murali presso i laboratori della SSC. 27

4 attività - studi e ricerche progettati per minimizzare le emissioni inquinanti ed, in particolare, di NOx. In Figura 5 si riporta il confronto tra i fattori di emissione di NOx di impianti della stessa taglia ma alimentati da due diversi combustibili: gas naturale e gasolio. Dalle misure eseguite dalla SSC [4] sugli impianti sperimentali rappresentati in Figura 6, si evince che gli apparecchi alimentati a gasolio producano maggiori quantità di NOx. Figura 5 Confronto dei fattori di emissione di NOx di impianti alimentati a gas naturale e a gasolio [4] Il tentativo di regolamentare le emissioni di NOx nel settore del riscaldamento ha anche l obbiettivo di migliorare la qualità dell aria in maniera consistente. Negli ultimi 5 anni (Figura 7) i quantitativi di NOx immessi in aria hanno avuto un andamento costante per tutti i settori, fatta eccezione per quello delle automobili dove si riscontra una diminuzione. D altra parte il settore dei trasporti in generale rimane il maggior produttore di ossidi di azoto, seguito da quello degli impianti di produzione di energia che contribuisce per circa il 30% ai quantitativi di NOx di natura antropica presenti in atmosfera. Figura 6 Impianto per test su caldaie di piccola-media taglia presso i laboratori della SSC Figura 7 Contributo alle emissioni di NOx dei diversi settori [3] 28 La Rivista dei Combustibili

5 Figura 8 Limiti di emissione di NOx in alcuni Stati dell Unione Europea [3] Il fatto che il nuovo limite non sarà così restrittivo lo si deduce anche analizzando i limiti di NOx già presenti in alcuni Stati Europei per piccoli bruciatori a gas [3], fatta eccezione per il Portogallo che dovrà modificare la propria legislazione per recepire le indicazioni della Commissione. In alcuni Paesi i valori limiti di emissione sono diversi a seconda della potenza dell impianto; per questo motivo si è scelto di riportare in Figura 8 il fattore di emissione di NOx più elevato per poter confrontare il caso peggiore di ogni Stato con il VLE dell Unione Europea. [1] Integrated Pollution Prevention and Control Reference Document on Best Available Techniques for Large Combustion Plants, UE, July 2006 [2] Emission factors and policy applications center; Measurement Policy Group USEPA; [3] EMEP/EEA air pollutant emission inventory guidebook 2009, [4] Sperimentazione combustibili: analisi comparativa dei combustibili ad uso civile BIBLIOGRAFIA 29

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