BRUCIAMENTO DI ATTINIDI MINORI

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1 POLITECNICO DI MILANO Facoltà di Ingegneria Dipartimento di Ingegneria Nucleare Dottorato di Ricerca in SCIENZA E TECNOLOGIA NEGLI IMPIANTI NUCLEARI XIII ciclo - A. A. 1997/ /2000 BRUCIAMENTO DI ATTINIDI MINORI E PLUTONIO IN REATTORI PWR Tesi di Dottorato di: Dott. Ing. CLAUDIO SUDATI Tutore: Prof. VINCENZO SANJUST Coordinatore: Prof. MARZIO MARSEGUERRA

2 Indice Indice I INTRODUZIONE 1 CAPITOLO 1 Bruciamento di Attinidi Introduzione I rifiuti radioattivi Smaltimento dei rifiuti radioattivi ad alta attività Bruciamento dei rifiuti radioattivi Bruciamento degli Attinidi Processo di spallazione Bruciamento di Attinidi in LWRs Bruciamento di Attinidi in matrice inerte Conclusioni 18 BIBLIOGRAFIA 19 CAPITOLO 2 Strumenti di calcolo Introduzione Il sistema integrato SCALE e la procedura SAS2H SCALE-4: moduli funzionali e librerie SAS2H: descrizione generale della procedura di calcolo SAS2H: preparazione delle sezioni d urto del combustibile SAS2H: approssimazioni e considerazioni finali Il codice Monte Carlo MCNP MCNP: metodi statistici e metodi deterministici Le librerie nucleari di MCNP Sorgenti in MCNP

3 Indice Tallies e Output Stima degli errori e metodi di riduzione della varianza La geometria in MCNP Sorgenti e calcoli di criticità Stime del coefficiente k eff Tallies Accoppiamento MCNP-ORIGEN-S Il codice ORIGEN-S MCNP in funzione di ORIGEN-S 71 BIBLIOGRAFIA 73 CAPITOLO 3 Bruciamento di Np, Am e Cm Introduzione Impostazioni del bruciamento: ipotesi e semplificazioni La simulazione MCNP Bruciamento di Np, Am e Cm in 4 tubi guida Bruciamento di Np: risultati e analisi Bruciamento di Am: risultati e analisi Bruciamento di Cm: risultati e analisi Considerazioni sul bruciamento 98 BIBLIOGRAFIA 99 CAPITOLO 4 Bruciamento di una miscela di MA Introduzione Composizione della miscela di MA Risultati e analisi 110 BIBLIOGRAFIA

4 Indice 111 CAPITOLO 5 Radiotossicità Introduzione Determinazione della radiotossicità Risultati ed analisi Conclusioni 122 BIBLIOGRAFIA 123 CAPITOLO 6 Il problema del Plutonio Introduzione Lo sfruttamento dell Uranio nei reattori termici L eliminazione del Plutonio Il bruciamento del Plutonio Bruciamento di Pu militare: confronto tra MOX e TOX 137 BIBLIOGRAFIA 139 CAPITOLO 7 Bruciamento di Pu militare Introduzione Definizioni Impostazione delle simulazioni: ipotesi e semplificazioni Impostazione delle simulazioni: metodo di calcolo Bruciamento: risultati ed analisi Radiotossicità Conclusioni 162 BIBLIOGRAFIA

5 Indice 163 CONCLUSIONI 168 INDICE DELLE TABELLE 171 INDICE DELLE FIGURE 174 APPENDICE A 180 APPENDICE B 182 RINGRAZIAMENTI

6 Alla mia Famiglia, per l amore con cui mi sostiene A fratel Tobia Mapelli, autentica testimonianza dell amore di Gesù

7 Introduzione I INTRODUZIONE L incidente verificatosi il 26 Aprile 1986 presso la centrale elettronucleare di Chernobyl (Ucraina) ha rappresentato un punto di svolta nella storia dell energia nucleare. La gravità dell evento e la conseguente enorme ondata emotiva nell opinione pubblica hanno, di fatto, portato ad un ripensamento generale della via nucleare, per lo meno nel mondo occidentale. La progettazione degli impianti di tipo nucleare è stata rivista per tener conto di un fenomeno fino allora ritenuto praticamente impossibile (la fusione del nocciolo), e nuovo impulso è stato dato nella ricerca di tipologie di impianti a sicurezza avanzata (intrinseca e passiva). Nel contempo, l opinione pubblica si è resa conto del pericolo associato ad un utilizzo improprio di una tale fonte di energia, ed il grado di diffidenza verso lo sfruttamento di questa forma energetica si è rafforzato a tal punto da costringere alcuni stati europei a rivedere la propria politica energetica (Svezia e Germania hanno recentemente annunciato di voler progressivamente abbandonare la produzione di energia elettrica per via nucleare). Ma il problema dell accettazione della fonte energetica nucleare non si ferma solo alle tematiche legate alla sicurezza degli impianti nucleari. Agli occhi dell opinione pubblica emerge come sempre più pressante il problema della gestione delle scorie radioattive e delle crescenti scorte di Plutonio, causate dal funzionamento dei reattori commerciali e dall attività di riciclo del combustibile attuata in quelle nazioni che sposano la politica dei

8 Introduzione II cicli chiusi. A tutto ciò si deve aggiungere un altra problematica, fonte di serie preoccupazioni non solo per l opinione pubblica ma anche per la comunità scientifica internazionale, relativa allo smaltimento delle ingenti quantità di Plutonio di origine militare che i recenti trattati di smilitarizzazione tra USA e URSS rendono ora disponibile (Start II, Gennaio 1993). Sui problemi dell eliminazione dei rifiuti radioattivi e delle scorte di Plutonio è incentrato questo lavoro di ricerca. Come possibile soluzione per il problema dei rifiuti radioattivi, si è cercato di valutare l efficacia del bruciamento (1) prolungato di Attinidi Minori (MA) in reattori PWRs. Per il problema del Plutonio, tenendo presente che, per considerazioni strategiche ed energetiche, non può essere classificato come rifiuto, è stata proposta ed analizzata una plausibile strategia di riutilizzo del Plutonio di grado militare (Pu WG) impiegato come combustibile insieme al Torio in reattori PWRs, dimostrando la validità di impiego del Torio rispetto ad un analogo sistema basato su combustibile MOX. BRUCIAMENTO DI ATTINIDI MINORI L utilizzo di reattori termici per il bruciamento di Attinidi Minori, i principali rifiuti derivanti dalla reazione di fissione insieme ai Prodotti di Fissione, è una soluzione su cui si concentrano rilevanti sforzi della comunità scientifica internazionale [1, 2] e nasce dall osservazione che, benché teoricamente uno spettro veloce consenta risultati migliori, la stragrande maggioranza dei reattori commerciali attualmente in esercizio è costituita da reattori LWRs (in particolare PWRs). Diverse ricerche, in tal senso, sono state condotte presso il Dipartimento di Ingegneria Nucleare del (1) La definizione di bruciamento è data nel Capitolo 1

9 Introduzione III Politecnico di Milano [3, 4, 5, 6, 7,8]; in particolare, questo lavoro prosegue quanto fatto in [8], sia per l impostazione che per la metodologia di calcolo. In base alle conclusioni a cui sono giunti i lavori citati, per impostare una strategia in grado di ottenere risultati significativi con spettri termici è necessario prevedere bruciamenti prolungati nel tempo. Il lavoro svolto ha quindi simulato il bruciamento separato di 237 Np, di Am ( 241 Am e 243 Am) e di Cm ( 243 Cm, 244 Cm e 245 Cm) e di alcuni Prodotti di Fissione a lunga vita ( 99 Tc, 129 I e 135 Cs) sotto forma di ossidi dispersi in matrice inerte, per un periodo di 30 anni (allo scopo di valutarne il diverso comportamento), e il bruciamento di una miscela costituita dall insieme degli stessi isotopi. L analisi ha posto l accento, oltre che sul consumo degli isotopi irraggiati, sui parametri fondamentali per la valutazione del corretto funzionamento del reattore e sul calcolo della radiotossicità, parametro fondamentale per valutare correttamente l adeguatezza delle operazioni di bruciamento dei rifiuti radioattivi in reattore. I risultati ottenuti dimostrano in maniera inconfutabile che, a fronte di un notevole dispendio economico e di difficoltà tecnologiche tuttora da risolvere (in particolare, il problema più difficile da risolvere riguarda la progettazione di guaine in grado di resistere a campi neutronici elevati per tempi così prolungati) e nonostante tempi di irraggiamento così lunghi, il bruciamento di Attinidi Minori in reattori termici non porta a vantaggi tali da giustificarne il ricorso. Nel Capitolo 1 viene analizzato, in termini qualitativi, il problema del bruciamento di Attinidi, sia dal punto di vista fisico che dal punto di vista

10 Introduzione IV tecnologico, con particolare attenzione ai problemi legati al bruciamento in reattori PWRs. Nel Capitolo 2 sono descritti gli strumenti di calcolo utilizzati, costituiti dal sistema integrato di codici calcolo SCALE e dal codice Monte Carlo MCNP. In particolare, dopo aver brevemente illustrato le funzionalità dei diversi codici appartenenti a SCALE e al modo operativo con cui il modulo di controllo SAS2H li gestisce, viene descritta la catena di accoppiamento tra MCNP e il codice ORIGEN-S appartenente a SCALE, utilizzata per il bruciamento di Attinidi Minori. Tale catena di calcolo, messa a punto precedentemente in [8], è stata sottoposta ad un processo di ottimazione che ha consentito di ottenere significative riduzioni dei tempi di calcolo e l implementazioni di nuove caratteristiche necessarie per il lavoro svolto. Nei Capitoli 3 e 4 sono riportati i risultati riguardanti, rispettivamente, il bruciamento separato di Np, Am e Cm ed il bruciamento della miscela costituita dall insieme degli stessi. In particolare, il Capitolo 3 elenca le ipotesi e le semplificazioni introdotte nelle simulazioni effettuate. Nel Capitolo 5, dopo aver decritto il programma SUMDANC, realizzato ed ottimizzato per i calcoli di radiotossicità effettuati in questo lavoro, sono riportati i risultati relativi alla valutazione della radiotossicità prodotta nei casi analizzati. BRUCIAMENTO DI PLUTONIO MILITARE Nel corso degli anni, a causa del progressivo mutamento dello scenario geo-politico internazionale, si è assistito ad un completo ribaltamento del ruolo del Plutonio all interno del ciclo di combustibile. Inizialmente reputato di fondamentale importanza, a causa dell alto valore di energia estraibile, il Plutonio fu oggetto di notevoli sforzi nella ricerca di soluzioni volte ad

11 Introduzione V incrementarne la produzione in reattore. Logica conseguenza di tutti questi tentativi era l introduzione su larga scala dei reattori veloci, in grado di compiere la completa rigenerazione del combustibile e quindi di risolvere i problemi di approvvigionamento dell Uranio. In seguito al forte rallentamento dell incremento della produzione di energia elettrica per via nucleare nel mondo, che ha prodotto un accumulo di consistenti scorte di U arricchito e causato una flessione del suo prezzo, l approvvigionamento di Uranio non sembra più essere un problema attuale. Di conseguenza, ha perso parte della sua originaria importanza il progetto relativo ai reattori veloci, la cui introduzione, peraltro, risulta ostacolata da problemi tecnici e da costi eccessivi. Neanche l introduzione su scala commerciale dei reattori termici alimentati a combustibile MOX ha sortito l effetto desiderato di eliminazione delle sempre più crescenti scorte di Plutonio di origine civile. A tutto ciò si deve aggiungere l allarme che nasce dal problema dello smantellamento delle testate nucleari previsto dal trattato START II, stipulato nel Gennaio 1993 tra gli allora presidenti R. Regan (USA) e M. Gorbaciov (ex-urss): si stima che circa 100 ton di Plutonio di origine militare andranno ad aggiungersi alle scorte derivanti dal ritrattamento del combustibile civile. Queste considerazioni sono ampiamente analizzate nel Capitolo 6 insieme ad una panoramica il più possibile esaustiva (anche se necessariamente qualitativa) sulle possibili strategie di risoluzione di quello che oramai viene considerato a tutti gli effetti il problema del Plutonio. In questa Tesi, il problema è stato affrontato proponendo una possibile strategia di riutilizzo energetico del Plutonio di origine militare, che preve-

12 Introduzione VI de il suo impiego come combustibile insieme al Torio all interno di reattori PWRs. A tale scopo, è stato realizzato un confronto completo tra un ciclo chiuso basato sull utilizzo di un combustibile di tipo MOX e un ciclo chiuso basato su un combustibile di tipo TOX con l aggiunta di piccole percentuali di Uranio depleto. In entrambe le simulazioni effettuate, si è utilizzato il Plutonio di origine civile per il combustibile iniziale, mentre i ricicli sono stati effettuati introducendo, come materiale fissile di rabbocco, il Pu di origine militare. Il Capitolo 7 presenta i risultati di questo confronto ed elenca le ipotesi assunte come base del confronto. I risultati dimostrano che, oltre ad ottenere la quasi completa eliminazione del Pu, il combustibile TOX risulta essere superiore al combustibile MOX sia in termini di bruciamento del Pu globalmente introdotto che di radiotossicità residua.

13 Introduzione VII BIBLIOGRAFIA [1] - TESI DI DOTTORATO, UNIVERSITÀ DI MARSIGLIA OTTOBRE 1996 HUANG Shio-Ling Physique et Modelisation des Systemes Complexes - Concepts de coeur a neutrons thermiques pour la reduction des Actinides Mineurs [2] - EU Contract F14I-CT Evaluation of Possible Partitioning and Transmutation Strategies and of Means for Implementing Them 1 February January 1999 FINAL REPORT [3] - TESI DI LAUREA, POLITECNICO DI MILANO LUGLIO 1992 C. Bruschetta Trasmutazione di Transuranici in Reattori Nucleari Termici [4] - TESI DI LAUREA, POLITECNICO DI MILANO FEBBRAIO 1994 A. Falciai Analisi Spaziale e Funzionamento del Nocciolo di un PWR Bruciatore di Radionuclidi a Lunga Vita [5] - TESI DI LAUREA, POLITECNICO DI MILANO DICEMBRE 1994 D. Pinciroli Bruciamento di Plutonio e Attinidi in Reattori PWR [6] - TESI DI LAUREA, POLITECNICO DI MILANO FEBBRAIO 1995 G. Cantù Bruciamento di 237 Np e Am in PWR [7] - TESI DI LAUREA, POLITECNICO DI MILANO DICEMBRE 1996 C. Sudati Bruciamento di Attinidi in reattori PWR [8] - TESI DI LAUREA, POLITECNICO DI MILANO APRILE 1997 G. S. Ancona, D. Fontana Bruciamento di Attinidi Minori in reticoli PWR

14 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 1 CAPITOLO 1 Bruciamento di Attinidi 1.1 Introduzione Diverse ipotesi, riguardanti il bruciamento di Attinidi, sono attualmente in fase di studio nella comunità scientifica internazionale. Questo capitolo presenta qualitativamente il problema dal punto di vista fisico e si concentra sulle soluzioni proposte per i reattori LWRs; per una descrizione più esaustiva si rimanda alla letteratura specializzata (in particolare, l articolo [1] presenta alcuni progetti relativi a sistemi veloci). 1.2 I rifiuti radioattivi In ambito internazionale sono considerati rifiuti radioattivi tutti quei materiali prodotti durante l irraggiamento di combustibile nucleare, con l unica eccezione degli isotopi del Plutonio nel ciclo del combustibile tradizionale U-Pu e dell 233 U nel ciclo U-Th. Il Plutonio, infatti, a causa della sua importanza dal punto di vista energetico e strategico, non può essere considerato come tale; esistono, quindi, soluzioni specifiche per il recupero di Plutonio e si parla separatamente di bruciamento di Attinidi e di bruciamento di Plutonio, pur appartenendo quest ultimo a tutti gli effetti al complesso chimico degli Attinidi. Il bruciamento del Plutonio verrà trattato separatamente a partire dal Capitolo 6.

15 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 2 I rifiuti radioattivi si dividono solitamente in due categorie: 1) I Prodotti di Fissione (Fission Products, FP) 2) Gli Attinidi. I primi hanno una distribuzione di massa atomica che va da 76 uma fino a 160 uma circa con un andamento a sella caratterizzato da due massimi i cui valori dipendono dal tipo di materiale fissile impiegato ( 233 U, 235 U, 239 Pu) (1). Dal punto di vista radiologico, sono emettitori $ e ( e sono caratterizzati da una vita media inferiore ai 100 anni con l eccezione di pochi nuclidi tra cui: 14 C, 79 Se, 93 Zr, 99 Tc, 107 Pd, 129 I, 135 Cs (Tabella 1.1). Con il nome di Attinidi si raggruppano tutti gli elementi con numero atomico superiore a quello dell Attinio; a causa della diversa importanza specifica nei cicli di combustibile, si suole distinguerli in Attinidi Principali (Main Actinides), costituiti da Uranio e Plutonio, e in Attinidi Minori (Minor Actinides, MA), costituiti da Nettunio, Americio, Curio e altri transplutonici di minore rilevanza. Dal punto di vista radiologico, hanno caratteristiche differenti dai prodotti di fissione, e precisamente: sono emettitori ", quindi molto più pericolosi dal punto di vista biologico in caso di ingestione o inalazione; hanno tempi di dimezzamento che arrivano a diversi milioni di anni, quindi mantengono la loro attività sostanzialmente inalterata per periodi lunghissimi (Tabella 1.2). I prodotti di fissione sono i responsabili praticamente di tutta l attività residua del combustibile di un reattore LWR fino a circa dieci anni di raffreddamento, mentre l azione degli Attinidi diventa prevalente dopo poche centinaia di anni. (1) Nel caso più comune di 235 U, i massimi sono compresi tra 94 e 100 uma e tra 136 e 142 uma (=unità di massa atomica).

16 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 3 Nuclidi 14 C 79 Se 93 Zr 99 Tc 107 Pd 129 I 135 Cs s a th (barn) T 1/2 (anni) 5.73@ @ @ @ @ @ @10 6 Tabella 1.1 (rif. [1,9]) Nuclidi 232 Th 231 Pa 233 U 235 U 238 U 237 Np 238 Pu 239 Pu 240 Pu 241 Pu 242 Pu 241 Am 242m Am 243 Am 242 Cm 243 Cm 244 Cm 245 Cm 246 Cm 248 Cm 249 Bk 251 Cf 252 Cf s a th (barn) s f th (barn) 2.5@ @ @ @ n sf (2) sf sf sf sf sf 3.157sf 3.395sf sf T 1/2 (anni) 1.41@ @ @ @ @ @ @ @ @ @ @ @ @ giorni @ @ @ giorni 8980@ Tabella 1.2 (rif. [1, 9]) (2) SF= spontaneus fission

17 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 4 In figura 1.1 è rappresentata la catena di formazione degli Attinidi per irraggiamenti brevi (3) ; questi vengono prodotti sostanzialmente per cattura (n,() a partire dagli elementi costituenti il combustibile iniziale, nonché da decadimenti $ a vita breve nel caso in cui il composto formato in seguito alla cattura neutronica sia particolarmente instabile. Il meccanismo di formazione degli Attinidi viene ulteriormente complicato dal fatto che ciascun nuclide formatosi decade secondo uno schema che dipende dalla catena di decadimento di appartenenza. In Appendice A sono rappresentate le catene di decadimento naturali dell 235 U, dell 238 U, dell 232 Th e la catena artificiale del 237 Np. 1.3 Smaltimento dei rifiuti radioattivi ad alta attività Nei paesi in cui si persegue la strategia del ciclo aperto, il combustibile che ha terminato il ciclo in reattore viene considerato il principale rifiuto ad alta attività e viene quindi destinato direttamente allo smaltimento (4) definitivo previo condizionamento in appositi contenitori, dopo un periodo di raffreddamento opportuno in depositi temporanei. Nei paesi in cui invece si persegue la politica dei cicli chiusi, il combustibile esaurito viene ritrattato chimicamente (processo Purex) con lo scopo di separare il combustibile fissile residuo (U e Pu) dai rifiuti radioattivi: questi sono i residui di tale processo, inizialmente allo stato liquido (HLLW, High Level Liquid Waste), e contengono tutti i prodotti di fissione e gli Attinidi minori, nonché percentuali inferiori all 1% di U e Pu costituenti le inevitabili perdite di lavorazione. (3) Di durata paragonabile ai tempi di permanenza in reattore: non sono inclusi quindi i nuclidi con T ½ superiori. (4) Per smaltimento si intendono quell insieme di operazioni che conducono al definitivo allontanamento ed isolamento dei rifiuti dalla biosfera; una volta compiuto, non sono previsti ulteriori interventi a parte i continui monitoraggi previsti dalla normativa.

18 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 5 Th230 n,g b Th h n,g n,2n Pa231 n,g Th232 Pa232 b n,g n,g Th233 Pa233 n,g n,g Th234 b Pa234 b 24 g 1 m U232 n,g U233 n,g U234 n,g Nuclidi non fissili o fissili per neutroni veloci Nuclidi fissili U235 n,g U236 Np236 b Pu236 n,g n,2n U237 b 6,8 g Np237 n,g n,2n n,g U238 Np238 b Pu238 2,1 g n,g n,g U239 b Np239 b Pu239 23,5 m 2,3 g n,g n,2n Pu240 Figura 1.1: Catena di formazione sotto irraggiamento (fonte: riferimenti [1,8] n,g n,g Pu241 b Am241 n,g 14 a 11% 89% Pu242 Am242m Am242 b Cm h n,g 84% n,g b+ b Pu243 Am h Cm243 5 h 16% n,g n,g b a Am244 Cm h n,g 18,11 h Cm245 a 163 g Z=

19 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 6 Questi vengono in seguito solidificati e immobilizzati in matrici generalmente di tipo vetroso (5) destinate allo smaltimento definitivo in formazioni biologiche profonde. Tale soluzione è ritenuta affidabile e sicura dalla comunità scientifica internazionale, ma si scontra di fatto con la sempre più crescente opposizione all individuazione e qualificazione dei depositi geologici esercitata dalle autorità locali e dalle popolazioni interessate sui territori di propria competenza. I motivi di fondo di tale opposizione sono legati non tanto alla presunta o meno affidabilità di tali siti, quanto piuttosto all incertezza sulle previsioni a lunghissimo termine legate al comportamento dei radionuclidi che richiedono forzatamente un isolamento plurimillenario. Nasce proprio da questa consapevolezza (che non può essere ignorata nella realizzazione di una politica di smaltimento dei rifiuti radioattivi) l idea di una distruzione totale dei radionuclidi a vita più lunga ottenuta per bruciamento. Con questo termine si fa riferimento alla scomparsa dei radionuclidi, ottenuta per trasmutazione (trasformazione dei radionuclidi a vita lunga in altri a vita più breve o stabili o comunque meno pericolosi dal punto di vista radiologico) e fissione degli stessi, mediante irraggiamento neutronico. 1.4 Bruciamento dei rifiuti radioattivi Il tasso di scomparsa di un dato nuclide risulta definito dalla seguente espressione: dn dt ( λ σ( ) φ( ) ) ( λ σ Φ) = N + E E de = N + < > (1.1) (5) O altri materiali a bassa dilavabilità.

20 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 7 dove: N = numero di atomi del nuclide; 8 = costante di decadimento del nuclide; F(E) = sezione d urto di assorbimento N(E) = flusso neutronico differenziale M = flusso neutronico totale <F> = sezione d urto media di assorbimento Una volta fissato lo spettro neutronico, la sola variabile che influenza la scomparsa è il flusso neutronico totale, in quanto <F> risulta essere costante. Per i Prodotti di Fissione, ad eccezione dello 129 I e del 99 Tc, le sezioni d urto di assorbimento sono molto piccole, il che implica la necessità di raggiungere flussi neutronici piuttosto elevati per rendere apprezzabile il rateo di scomparsa per irraggiamento rispetto a quello dovuto al decadimento naturale sempre presente. Come esempio, possiamo citare lo 90 Sr. Avendo questi T 1/2 =28.9 anni e <F a th >= 1.2 b, se ipotizziamo come flusso corrispondente ad un reattore PWR con densità di potenza media di 30 MW/tU e arricchimento del 3.3% in 235 U il valore M= 2.31@10 13 n/cm si ottiene un valore corrispondente di <F>M= 2.772@10-11 /s, da confrontare con 8= 7.602@10-10 /s. In questo caso, si può notare che l effetto del flusso neutronico è inferiore a quello dovuto al semplice decadimento. Va comunque osservato che la pericolosità dei FP viene mitigata dalla possibilità di effettuare la cosiddetta diluizione isotopica (che si ottiene mescolando i nuclidi radioattivi con isotopi stabili degli elementi cui appartengono) (6), soluzione non praticabile con i transuranici. (6) Con l eccezione del 99 Tc, che non può essere diluito in quanto non esistono suoi nuclidi stabili.

21 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 8 Diverso è il caso degli Attinidi. Se come esempio si considera l 241 Am, che ha T 1/2 = 433 anni e <F a th >= 590 b, risulta <F a th >M= 1.386@10-8 /s che confrontato con 8= 5.076@10-11 /s dimostra come in questo caso l irraggiamento neutronico sia senz altro più efficace del semplice decadimento radioattivo. Dato che la maggioranza degli Attinidi si trova nelle stesse condizioni dell 241 Am, sussistono le condizioni per poter effettuare il bruciamento. Naturalmente, occorre tenere presente che gli Attinidi, in maggioranza, si comportano come veleni neutronici quando inseriti in uno spettro termico; esistono, tuttavia, anche ottimi fissili e quindi, per realizzare un efficiente bruciamento, occorre valorizzare la fertilizzazione degli assorbitori e il bruciamento dei fissili. 1.5 Bruciamento degli Attinidi Dalla tabella 1.2, in cui sono elencate le sezioni d urto di fissione e di assorbimento in zona termica ed il numero di neutroni emessi per fissione, si può osservare che gli Attinidi si comportano come veleni neutronici, con l eccezione di qualche ottimo fissile come il 242m Am, il 243 Cm, il 245 Cm e il 251 Cf. Dalla tabella 1.1, in cui sono riportati gli analoghi valori per i FP, si può invece notare che le proprietà di cattura in zona termica di questi ultimi sono sostanzialmente basse. Infine, in tabella 1.3 viene riportato il rapporto " tra le sezioni d urto medie di cattura e di fissione valutate su uno spettro termico e su uno veloce. Si evince facilmente come il passaggio dalla zona termica a quella veloce porti ad una diminuzione di tale rapporto in favore della fissione (7). (7) L 238 U, non citato in tabella, rappresenta un caso limite: in campo termico ha un rapporto " = 1, che diminuisce in seguito all effetto della fissione veloce ad un valore " = 0,14.

22 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 9 Sezioni d urto medie (barn) M Y reattore PWR M Y reattore FBR F f F c " F f F c " Np Np Pu Am Am Am242m Am Cm Cm Cm Cm U Pu Tabella 1.3: Confronto tra spettro termico e spettro veloce per l efficacia del bruciamento σ σ = ( E ) Φ ( E ) de Φ ( E ) de α = σ c σ f

23 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 10 Risulta chiaro come quanto più uno spettro diventa veloce tanto più diventa efficiente per bruciare gli Attinidi, sia perché la fissione diventa prevalente sulla cattura sia perché nel campo veloce diventano fissili anche quegli Attinidi che in campo termico non lo sono (i nuclidi di massa pari). Lo svantaggio è legato al fatto che, se è pur vero che un po tutti fissionano, è anche vero che le sezioni d urto si abbassano drasticamente (8), e quindi è necessario compensare questo fenomeno innalzando i valori di flusso neutronico. Un ulteriore vantaggio che lo spettro veloce consente di sfruttare è il fatto che i veleni neutronici (in particolare le terre rare) fanno certamente sentire molto meno il loro peso. Dal punto di vista tecnologico, si può pensare quindi a sistemi di ritrattamento del combustibile con fattori di decontaminazione assai più bassi; in particolare, è possibile riconsiderare il trattamento di tipo pirometallurgico che, pur non garantendo i fattori di decontaminazione raggiungibili con i sistemi per via acquosa, mantiene tutto in forma solida, consente di lavorare con ridotti volumi di materiale ed elimina la produzione di rifiuti radioattivi liquidi. 1.6 Processo di spallazione Un ulteriore metodo che sempre più sta assumendo importanza nell ambito del bruciamento degli Attinidi è il processo di spallazione. In maniera qualitativa, tale processo consiste nello sbucciare il guscio esterno di un nucleo atomico mediante protoni ad alta energia (9) (circa1000 Mev). Durante il processo vengono prodotti un numero di neutroni variabile tra (8) Come esempio, l 235 U passa da una sezione d urto termica di circa 580 b ad una veloce di circa 1,4 b. (9) È necessario un valore elevato di energia in quanto la lunghezza d onda associata al protone incidente deve avere lo stesso ordine di grandezza della dimensione del nucleo.

24 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi e 40 per ciascun protone incidente con uno spettro del tutto simile a quello di fissione. La moltiplicazione indotta per neutroni di spallazione può essere sfruttata adeguatamente in reattori sottocritici (i cosiddetti Accelerator Driven System, ADS). Il numero totale di fissioni si calcola mediante la seguente relazione: N f = N h + S h k / < (1 - k) dove: N f = n/ totale di fissioni N h = n/ totale di fissioni dovute ai protoni ad alta energia S h = n/ di neutroni prodotti dovuti alle reazioni indotte dai protoni ad alta energia (spallazione, vaporizzazione e fissioni ad alta energia) < = n/ di neutroni per fissioni normali k = fattore di moltiplicazione per fissioni normali Da dati sperimentali è possibile dedurre che l utilizzo della spallazione in reattori sottocritici risulta particolarmente efficace per il bruciamento: solo il 7 % circa degli Attinidi viene bruciato dai protoni incidenti, mentre il restante 93 % circa risulta essere eliminato grazie alle fissioni indotte dai neutroni nati dal processo di spallazione. Come aspetto negativo occorre ricordare che la spallazione realizzata su bersagli di Attinidi porta alla nascita di altri Attinidi. 1.7 Bruciamento di Attinidi in LWRs Il bruciamento di Attinidi in reattori termici ad acqua leggera è certamente la soluzione più analizzata. Infatti, se è pur vero in base a quanto detto finora che un sistema veloce è preferibile ad uno termico per l elimi-

25 Capitolo 1: Bruciamento di Attinidi 12 nazione dei rifiuti radioattivi, è altrettanto vero che i reattori LWRs costituiscono la stragrande maggioranza dei rettori commerciali attualmente in esercizio, mentre i programmi relativi ai reattori veloci commerciali continuano a subire interruzioni e non è fuori luogo affermare che la prospettiva economica di tali sistemi sia raggiungibile solo tra qualche decennio. Quando si considerano reattori LWRs come bruciatori di Attinidi, nascono due problemi fondamentali: la penalizzazione del funzionamento del reattore e dei suoi parametri di sicurezza conseguente all introduzione di MA (in quanto veleni neutronici), e la loro gestione extra-reattore, che (a causa della loro alta attività) introduce problemi più critici di quelli derivanti invece dall utilizzo di combustibile tradizionale. Le diverse modalità realizzabili per il bruciamento di Attinidi in reattori termici sono le seguenti: bruciamento omogeneo: riciclo uniforme degli Attinidi estratti dal combustibile irraggiato in tutte le barrette che costituiscono gli elementi di combustibile del reattore bruciatore; bruciamento eterogeneo in barre speciali: alcune barrette degli elementi di combustibile introdotti nel reattore bruciatore vengono sostituite con barrette contenenti Attinidi (special pin, SP); bruciamento eterogeneo in strutture speciali: riciclo di tutti gli Attinidi scaricati in un numero limitato di elementi speciali di combustibile (ad esempio le CROCIERE [2, 3, 4, 5, 6, 7]). La scelta di una delle alternative possibili deve essere fatta sulla base della valutazione dei parametri determinanti per sicurezza del reattore, del