Marianna Villano, Federico Aulenta *, Mauro Majone. Dipartimento di Chimica Sapienza Università di Roma * IRSA-CNR

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1 Celle di elettrolisi microbica Evidenze a scala di laboratorio e potenziali applicazioni per la depurazione di acque reflue con minima produzione di fanghi e con recupero di energia Marianna Villano, Federico Aulenta *, Mauro Majone Dipartimento di Chimica Sapienza Università di Roma * IRSA-CNR

2 Processi bioelettrochimici Si basano sull impiego di colture microbiche elettricamente-attive, in grado di scambiare elettroni con elettrodi a stato solido per: e - SUSTRATI ORGANICI CO 2 H + generare energia elettrica dal trattamento di acque reflue (celle a combustibile microbiche, MFC) generare combustibili o prodotti chimici dal trattamento di acque reflue (celle di elettrolisi microbica, MEC) degradare inquinanti ambientali (risanamento falde contaminate) Possibilità di controllare/monitorare il processo biologico attraverso misure di corrente/potenziale elettrodico Elevata flessibilità e versatilità

3 Celle a combustibile microbiche (microbial fuel cells, MFC) Anodo Respirazione anaerobica, ossidazione Biologica in cui l anodo funge da accettore esterno di elettroni (al posto dell ossigeno) Catodo Riduzione elettrochimica dell ossigeno in cui il catodo funge da donatore di elettroni K. Rabaey et al., Microbial fuel cells: novel biotechnology for energy regeneration, Trends Biotechnol., 23, , 2005.

4 Flusso di energia in una MFC Livello energetico del donatore di elettroni Energia disponibile per i microganismi Energia elettrica Livello energetico dell accettore di elettroni Tratto da Schroeder U. (2007) Physical Chemistry Chemical Physics, 9,

5 Celle di elettrolisi microbica (MEC): In una MEC, l ossidazione biologica di substrati organici (all anodo) è accoppiata alla generazione di combustibili o prodotti chimici (catodo) Effluente trattato Acqua reflua CO 2 H + H + COD Bio-Anodo e - e - H + Catodo Membrana a scambio protonico H 2 + H Reazione anodica: i microrganismi catalizzano l ossidazione della sostanza organica utilizzando l elettrodo come accettore esterno di elettroni Reazione catodica: attraverso l aggiunta di energia elettrica dall esterno ed in presenza di un opportuno catalizzatore (tipicamente a base di metalli nobili) è possibile ottenere al catodo prodotti di interesse (quali idrogeno molecolare, E = V, vs SHE) Ricerca di catodi alternativi, a elevata efficienza e di basso costo

6 Catodi biologici per la produzione di metano Microrganismi metanigeni catalizzano la riduzione dell anidride carbonica a metano utilizzando un elettrodo di grafite polarizzato come donatore di elettroni: CO 2 + 8H e - CH H 2 O E = V vs. SHE CATODO CATODO CO 2 CO 2 + 8H + 8e - 8H + 4H 2 CH 4 + 2H 2 O 8e - CH 4 + 2H 2 O Trasferimento di elettroni mediato da H 2 Trasferimento diretto di elettroni Tratto da Villano M., Aulenta F., Ciucci C., Ferri T., Giuliano A., Majone M. (2010) Bioelectrochemical reduction of CO 2 to CH 4 via direct and indirect extracellular electron transfer by a hydrogenophilic methanogenic culture Biores. Technol. 101:

7 Produzione bioelettrochimica di CH 4 Effluente trattato Acqua reflua CO 2 CO 2 H + H + CH 4 COD Bio-Anodo e - e - H + Membrana a scambio protonico CO 2 Bio-Catodo CH 4 La separazione fisica dello stadio di ossidazione della sostanza organica da quello di produzione di CH 4 consente in linea di principio, di: rendere i metanigeni meno dipendenti dalle relazioni sintrofiche proteggere i metanigeni da sostanze inibenti contenute nel refluo ottenere un biogas al catodo arricchito in CH 4 operare a temperatura ambiente e quindi su reflui diluiti Potenziali svantaggi: Necessità di applicare un potenziale aggiuntivo rispetto al potenziale termodinamico per superare le sovratensioni e perdite ohmiche Minor recupero netto di energia

8 La MEC è un reattore a biofilm (adeso sull elettrodo)

9 Obiettivi della ricerca Sviluppo di una cella di elettrolisi microbica che accoppia un bioanodo (ossidazione di substrati organici) ad un biocatodo (riduzione di CO 2 a CH 4 ) Identificazione delle condizioni operative della MEC che consentono di massimizzare il recupero di energia dalla produzione di CH 4 (al catodo) e, allo stesso tempo, minimizzare la produzione di fanghi biologici dal trattamento delle acque reflue (all anodo)

10 Set-up sperimentale MEC Al Potenziostato Uscita Liquido dall Anodo Uscita Liquido dal Catodo Comparto anodico Al potenziostato Porta di campionamento del gas Elettrodo di riferimento (Ag/AgCl) Porta di campionamento del liquido Membrana Nafion Bacchetta di grafite (collettore di corrente) Effluente anodo Grafite granulare Ingresso Liquido all Anodo Pompa di alimentazione Ingresso Liquido al Catodo Influente anodo Diaframmi diametro: 2-6 mm porosià letto: 0.48 ANODO (flusso continuo) CATODO (batch) Inoculo Portata Tempo di residenza idraulico Inoculo Portata di ricircolo Fango attivo 1 (ml/min) 14 h Fango anaerobico 30 (ml/min)

11 Elettrodo di riferimento (Ag/AgCl) Comparto anodico Comparto catodico Grafite granulare

12 Parametri investigati Carico organico applicato (OLR): Potenziale applicato all anodo: Prestazione della MEC valutata mediante: - Efficienza di rimozione del COD - Conversione del COD in corrente elettrica - Conversione del COD in biomassa ANODO - Conversione della corrente in metano CATODO

13 MEC: potenziale anodo +200 mv e OLR 1.08 gcod/l/d Acetate concentration (mgcod/l) Influent (theoretical) Influent (experimental) Effluent Current (ma) Influent acetate concentration 640 mgcod/l Time (d) Time (d) Prestazione del bioanodo: Rimozione acetato: 94 ± 1 % Corrente: 110 ma Efficienza coulombica: 91 ± 2 % Biomassa nell effluente: 28±2 mgvss/l Rendimento osservato di crescita: 0.05 mgvss/mgcod 0.07 mgcod/mgcod Tratto da Villano et al., Bioresource Technology (2013), pp DOI information: /j.biortech

14 MEC: potenziale anodo +200 mv e OLR 1.08 gcod/l/d H 2, CH 4 (milliequivalenti) ph Metano Idrogeno Tempo (d) Catodo Anodo Controllo del ph mediante insufflaggio di una miscela di N 2 : CO 2 (70:30) Tempo (d) Prestazione del biocatodo Incremento dell attività metanigena a seguito del controllo del ph Massima velocità di produzione di metano pari a 0.28 L L -1 d -1 Tratto da Villano et al., Bioresource Technology (2013), pp DOI information: /j.biortech

15 Efficienza Coulombica Catodo (%) Efficienza di cattura degli elettroni del biocatodo (CCE) Metano Idrogeno TOT (Metano + Idrogeno) Tempo (d) moli CH 8 e eq 4 CH 4 (%) 100 t e eq I dt Efficienza energetica della MEC (ƞ E ) pari a 75 ± 3% CH E (%) W 4 = energia potenzialmente recuperabile sotto forma di metano (W CH4 ) WIN rispetto all energia elettrica consumata per produrlo (W IN ) CCE 1 millimole CH 4 8 milliequivalenti CH 4 0 F corrente 100 A partire dal giorno 35, il 79 ± 2% della corrente è recuperata come CH 4 W W moli CH 4 CH CH C IN E APP 4 G 4 t C I dt 0 E APP E CATODO E ANODO V ( V ) V Tratto da Villano et al., Bioresource Technology (2013), pp DOI information: /j.biortech

16 A che punto siamo MEC tecnologia estremamente promettente e versatile per il trattamento di acque reflue, senza consumo di energia e con minima produzione di fanghi biologici. In condizioni ottimizzate, è possibile ipotizzare un recupero netto di energia dalla produzione di metano in eccesso anche per acque reflue diluite, su cui altri processi anaerobici (ad es. digestione anaerobica) non sono applicabili. Il potenziale applicato all anodo è un parametro chiave che influenza l efficienza di rimozione del substrato e la resa energetica della MEC SVILUPPI FUTURI: Verificare la prestazione della MEC su substrati più complessi e poi su acque reflue reali Finalizzare il processo alla produzione di idrogeno Verificare il trasferimento di scala della tecnologia

17 Integrazione delle MEC con sistemi di trattamento convenzionali (ad es. Digestione Anaerobica, AD) Biogas (CH 4, CO 2 ) Biogas arricchito in CH 4 Acqua reflua (elevato COD) Digestione anaerobica Digestato (COD residuo) MEC Anodo Catodo Effluente trattato Effluente liquido dalla AD trattamento all anodo della MEC Effluente gassoso dalla AD trattamento al catodo della MEC Tratto da Villano et al., Bioresource Technology (2013), pp DOI information: /j.biortech

18 RINGRAZIAMENTI Progetto Fitolisi (coordinatore Prof.ssa Giulia De Lorenzo) Progetto Routes (coordinatore Dott. Giuseppe Mininni) Lab 026 Grazie per l attenzione!

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