Dosimetria retrospettiva tramite misura con tecniche EPR, TL e OSL dei danni fisici indotti dalle radiazioni negli oggetti personali

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1 Dosimetria retrospettiva tramite misura con tecniche EPR, TL e OSL dei danni fisici indotti dalle radiazioni negli oggetti personali Emanuela Bortolin, ISS Roma 48 Corso della Scuola Superiore di Radioprotezione «Carlo Polvani»

2 Dopo un incidente radiologico in cui molti civili (sprovvisti di dosimetri convenzionali) sono stati potenzialmente esposti a radiazione o a materiale radioattivo, le autorità avranno bisogno di identificare rapidamente gli individui che sono stati esposti da quelli che non lo sono stati. uso deliberatamente ostile di sorgenti (preoccupazione crescente dal 2001)

3 Dosimetria fortuita La popolazione civile non indossa dosimetri fisici, ma sicuramente ha sempre con sé oggetti personali che possono essere usati come dosimetri fortuiti. Su questa scia negli ultimi anni è emersa una nuova classe di metodi basati sulla misura di danno radioindotto negli oggetti indossati dalle persone potenzialmente esposte. Qualsiasi materiale che acquisti proprietà luminescenti o paramagnetiche in seguito a irraggiamento può essere utilizzato potenzialmente come dosimetro.

4 Metodi fisici utilizzati Tre metodi sono ben consolidati per misurare il danno radioindotto in matrici solide: -risonanza paramagnetica elettronica (EPR) - termoluminescenza (TL) - luminescenza otticamente stimolata (OSL) difetto termoluminescente (emette luce sotto stimolazione termica) difetto otticamente luminescente (emette luce sotto stimolazione ottica) difetto paramagnetico (specie chimiche contenenti uno o più elettroni spaiati)

5 Risonanza Paramagnetica Elettronica (EPR) rivela/misura l assorbimento di radiazione di lunghezza d onda opportuna da parte di elettroni disaccoppiati immersi in un campo magnetico (effetto Zeeman) rivela radicali e difetti radioindotti e ne misura la concentrazione (parametro indicativo della dose assorbita) non è distruttiva (si può ripetere sullo stesso campione) rapida richiede piccole quantità di campione

6 lo spettro di assorbimento si registra mantenendo fissa la frequenza (microonde, circa 9 GHz) e facendo variare il campo magnetico per aumentare la sensibilità si utilizza una modulazione ad alta frequenza del campo magnetico applicato e una rivelazione a sensibilità di fase che consente di rivelare solo quei segnali che sono in fase con un segnale di riferimento riducendo il rumore di fondo. a causa di questa tecnica di rivelazione il segnale non avrà la caratteristica forma dei segnali di assorbimento ma sarà la derivata prima di questo l intensità del segnale (integrale doppio o altezza picco-picco) è proporzionale al numero di elettroni disaccoppiati (radicali o centri paramagnetici radioindotti) ed quindi alla dose assorbita

7 H Lo spettro più semplice è quello di un radicale con un elettrone disaccoppiato senza interazioni nucleari. In presenza di interazioni nucleari la forma dello spettro risulta più complessa per effetto dei campi locali generati dai momenti magnetici nucleari.

8 Conversione del segnale in dose Il segnale può essere convertito in dose attraverso una curva di taratura ottenuta con re-irraggiamenti successivi del campione irradiato (metodo delle dosi additive) una curva di taratura universale, se la variabilità di sensibilità tra i campioni è bassa L altezza picco-picco del segnale è il parametro indicativo della dose assorbita riportato nel grafico (ESR signal amplitude)

9 Luminescenza stimolata OSL/TL si osserva nei solidi precedentemente esposti a radiazioni ionizzanti si registra sotto stimolazione ottica (OSL) o termica (TL) gli elettroni eccitati in seguito a irraggiamento sono catturati dai difetti reticolari nel cristallo dove rimangono intrappolati finché non subentra uno stimolo esterno (luminoso o termico) a liberarli. la valutazione dell energia rilasciata nel materiale dalla radiazione ionizzante avviene mediante la rivelazione della luce emessa in fase di diseccitazione degli atomi del cristallo cristallo di quarzo l intensità della luminescenza registrata/emessa è proporzionale all energia rilasciata dalla radiazione ionizzante nel materiale è parzialmente (OSL) o totalmente (TL) distruttiva: non è possibile ripetere la misura sullo stesso campione Si 4+ O 2- α, β, γ e - O-Vacancy Al 3+ Electron By courtesy of Clemens Woda,Helmhotz -Zentrum Munchen

10 durante la misura TL (qualche decina di secondi) il materiale viene riscaldato a temperature via via crescenti (fino a 400 C e oltre) il segnale TL (glow curve) ha una forma che è caratteristica del materiale (difetti strutturali, impurezze) l area sottesa dalla curva è proporzionale alla dose assorbita TL intensity (A.U.) T( C) durante la stimolazione ottica si registra l intensità della luce emessa in funzione del tempo il segnale OSL decresce esponenzialmente nel tempo l area sottesa dalla curva è proporzionale alla dose assorbita. OSL (a.u.) Time (s)

11 Conversione del segnale di luminescenza in dose il segnale di luminescenza può essere convertito in dose attraverso una curva di calibrazione ottenuta con re-irraggiamenti successivi del campione irradiato SAR= Single Aliquot Regenerative dose: in questo modo si supera il problema della radio-sensibilità individuale del campione variazioni di sensibilità dovute al riuso (cicli ripetuti di irraggiamento-misura) dose test per il controllo della sensibilità del campione OSL (a.u.) Time (s) TL intensity (A.U.) T( C) L integrale della curva è proporzionale alla dose assorbita ed è il parametro riportato nel grafico di taratura (signal intensity)

12 Scopo e requisiti di un dosimetro retrospettivo Scopo della misura : 1)distinguere tra individui esposti e non ( worried well ) 2) stimare la dose a corpo intero o locale delle persone esposte per una migliore strategia terapeutica 1 2 Gy Lieve 2 4 Gy Moderato 4 6 Gy Severo 6 8 Gy Molto severo Requisiti del dosimetro: >8 Gy Letale Ubiquità e facilità di raccolta se biologico raccolta non invasiva Preparazione semplice e rapida Alta capacità di misura (automazione) Segnale specifico delle radiazioni ionizzanti Linearità della risposta in dose Stabilità del segnale Il dosimetro ideale non esiste necessità di approccio multiparametrico EPRBIODOSE Fattibene and Wojcik (Eds.) Biodosimetric tools for a fast triage of people accidentally exposed to ionising radiation. Ann Ist Super Sanità 2009; 45(3).

13 Dosimetri fortuiti Telefoni cellulari vetro dei display (EPR, TL) componenti elettronici (resistori,capacitori) (OSL) resine che rivestono le chip card (OSL, TL) plastica (EPR) Sigarette silicati contenuti nella polvere depositata sul tabacco (TL) Gioielli, chiavi, monete, silicati contenuti nella polvere depositata sugli oggetti (TL) Indumenti materiali tessili naturali (cotone, lana) e sintetici (EPR) bottoni (EPR) Medicinali, Caramelle: zuccheri (EPR)

14 Telefoni cellulari come dosimetri fortuiti I telefoni cellulari contengono molti materiali che acquistano proprietà luminescenti o paramagnetiche quando irradiati Glass EPR/TL Electronic components OSL/TL Chip cards Plastics EPR

15 p5 AIM OF MULTIBIODOSE To analyse and validate a variety of biodosimetric tools and adapt them to different mass casualty scenarios. existing new

16 Slide 15 p5 Ho ingrandito la cartina, peerche' se non mostri l'elenco dei partner, i nomi degli istituti in questa cartina si devono vedere bene. paola; 02/11/2012

17 Progetto Multibiodose MULTI-disciplinary BIODOSimetric tools to manage high scale radiological casualties - 7th EU-FP Security) ( avviato nel 2010 con 14 partner europei con l obiettivo di sviluppare una metodologia per una risposta multi-parametrica basata su sei tecniche di biodosimetria e di dosimetria retrospettiva considerate idonee alla stima di dose individuale in emergenze radiologiche che coinvolgano un elevato numero di persone WP5: sviluppo di un metodo basato sulla misura EPR e OSL dei difetti radioindotti nel vetro degli schermi e nei componenti elettronici dei telefoni cellulari da utilizzare come dosimetri cosiddetti fortuiti Istituto Superiore di Sanità (ISS) Helmholtz Zentrum di Monaco (HMGU) Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire di Parigi (IRSN) European Radiaion Dosimetry Group (EURADOS)

18 Display dei telefoni cellulari I display dei telefoni cellulari sono basati sulla tecnologia a cristalli liquidi (LCD). Lo strato di cristalli liquidi è compreso tra due strati di vetro. I modelli Touch screen normalmente hanno uno o due strati di vetro aggiuntivi. il vetro viene frantumato all interno di un mortaio fino ad ottenere frammenti di piccole dimensioni (10-40 mg).

19 Segnale Very high EPR stability nel vetro Il vetro commerciale contiene (circa 70%) SiO 2 e altri elementi in piccole percentuali (Al, B, Na, etc) SiO 2 Si O Durante l irraggiamento subisce danni molecolari che possono dare origine a centri con proprietà paramagnetiche e quindi rivelabili con l EPR

20 75 modelli di telefonini esaminati 86% dei telefoni cellulari possiede almeno uno strato di vetro sensibile alle radiazioni 5 tipi di vetro identificati 2 tipi di vetro presentano segnali radioindotti specifici

21 Dosimetria EPR nel vetro dei display - il segnale di fondo (zero dose) è basso - il segnale EPR cresce linearmente con la dose - variabilità tra i campioni: circa il 20% Si può applicare una curva di taratura

22 Dosimetria TL nel vetro dei display esaminati vetri provenienti da cellulari di diverse modelli e marche glow curve diverse (forma e intensità) a seconda del tipo di vetro (composizione chimica del vetro) risposta alla dose lineare nell intervallo (1-10) Gy presenza di un segnale di fondo (zero dose) perdita di circa il 40% del segnale nelle prime 24 h LCD display Touch screen

23 Componenti elettronici Capacitori Resistori

24 Segnale OSL in resistori e capacitori Il segnale OSL nei resistori è generato dallo strato di ceramica (1) Protective coating (2) Resistive film (3) Inner electrode (4) Ni plating (5) Sn plating (6) Ceramic substrate Lo strato di materiale dielettrico nei capacitori può essere rappresentato da carta, plastica, vetro, mica o ceramica. Di conseguenza non tutti i capacitori hanno proprietà luminescenti. Segnale OSL di un resistore 2 Gy Unirradiated

25 Dosimetria OSL con resistori Curva dose-risposta OSL di un resistore Curva di fading di un resistore Tutti i componenti mostrano un fading significativo (50% in 10 giorni). La dose può essere determinata o nel caso di una risposta immediata o correggendo per il fading (se il tempo di esposizione è noto). Beerten et al. Thermoluminescence dosimetry of electronic components from personal objects. Radiat Meas 44 (2009) Inrig et al. OSL of electronic components for forensic, retrospective, and accident dosimetry. Radiat Meas 43 (2008)

26 Dosimetria luminescente con chip le carte dotate di chip (carte telefoniche, ID, health card, cash and credit cards) sono state le prime fra i componenti elettronici ad essere studiate con le tecniche di luminescenza il segnale radioindotto proviene dalla silice della resina di rivestimento proprietà luminescenti molto buone con la minima dose rivelabile pari a mgy poche carte usano quello speciale rivestimento Il rivestimento in plastica scura (opaca) non mostra proprietà luminescenti Goksu. Telephone chip-cards as individual dosemeters. Radiat Meas 37 (2003) Woda and Spottl. On the use of OSL of wire-bond chip card modules for retrospective and accident dosimetry. Radiat Meas 44 (2009)

27 Plastica 10 EPR signal intensity, a.u MB Nokia 0 Gy MB Nokia 50 Gy MB Sagem 0 Gy MB Sagem 50 Gy MB Motorola 0 Gy MB Motorola 50 Gy EPR signal intensity, a.u EG1 background EG1 50Gy EG2 background EG2 50Gy EG4 background EG4 50Gy Magnetic field (G) Magnetic field (G) 6 segnale di fondo (sterilizzazione con radiazioni ionizzanti ad alte dosi) limite di rivelazione dipendente dal tipo di plastica fading: circa 50% in ore EPR signal intensity, a.u Sample 1 Background Sample 1 50 Gy (t+5 hrs) Sample 2 background Sample 2 50 Gy (t+5hrs) -4 Trompier et al BIODOSE Magnetic field (G)

28 Silicati il quarzo estratto dai materiali da costruzione è stato ampiamente utilizzato nella dosimetria retrospettiva (ICRU, 2002) le miscele di quarzo e feldspati contenuti nella polvere consentono di identificare erbe, spezie, frutta, verdura, e frutti di mare irradiati (Standard Europei EN 1788 basato sulla termoluminescenza ed EN basato sulla luminescenza fotostimolata)

29 Silicati negli oggetti personali i silicati possono essere raccolti anche dalla polvere depositata sugli oggetti che le persone normalmente indossano o portano con sé, come i gioielli, gli orologi, le chiavi, le monete, i fermagli per capelli, i portachiavi, le sigarette procedura di estrazione dei silicati standardizzata per le analisi sugli alimenti irradiati (CEN EN 1788) si estraggono miscele di silicati (quarzo e feldspati) quantità e composizione (sensibilità alle radiazioni) delle miscele di silicati variabili a seconda dell oggetto sigarette (tabacco), monete, chiavi particolarmente «sporchi» (ricchi di silicati) miscela quarzo e feldspati procedura di estrazione dei silicati prevede «lavaggio» degli oggetti in acqua bidistillata per raccogliere i minerali contaminanti (preconcentrazione dei silicati) separazione in gradiente di densità per l eliminazione dei residui organici, responsabili di segnali di luminescenza spuri.

30 Dosimetria TL con silicati estratti dal tabacco segnali radio-indotti distinguibili dal segnale di fondo (localizzato a temperature più elevate) anche con una solo sigaretta si rivelano dosi fino a 100 mgy segnale TL lineare fino a 10 Gy (e oltre) fading (circa 50%) dopo le prime 24 ore e poi segnale stabile preheating (40 C, minuti) simula fading osservato nelle prime 24 ore la procedura di estrazione richiede circa 2 ore ma si possono analizzare più campioni in parallelo (40-50 al giorno) Intensità TL (u.a.) ,1 Gy 1 sigaretta 3 sigarette 5 sigarette T( C) integrale totale (a.u.) sigaretta y = 18,109x + 8,8699 R 2 = 0, dose(gy) Bortolin et al. Silicates collected from personal objects as a potential fortuitous dosimeter in radiological emergency. Radiat. Meas. 2011

31 Dosimetria TL con silicati estratti da oggetti personali la raccolta dei silicati varia a seconda dell oggetto le chiavi, le monete o gli accessori per capelli appaiono più sporchi ma il livello di contaminazione di un oggetto dipende oltre che dalle sue caratteristiche fisiche (dimensioni, tipo di superficie esposta, presenza di cavità che intrappolano la polvere ) che determinano la sua capacità di catturare la polvere, anche dall uso che se ne fa e, quindi, in definitiva dalle abitudini della persona a cui appartiene 200 Codice Descrizione del campione 150 F L A B Girocollo in oro con ciondolo Ciondolo in oro integrali TL (nc) I H A D B C E G 0 10 C D E F G H Catenina in oro con ciondoli Girocollo in oro Orologio in acciaio Braccialetto in oro Braccialetto in oro Elastico per capelli -50 I Chiavi L Monete (5 pezzi) Bortolin et al. Is dust a suitable material for retrospective personal dosimetry? Radiat. Meas. 2010

32 Indumenti Cotone, lana, pelle e polimeri. esempio: cellulosa nel cotone C 6 H 11 O 5 -(C 6 H 11 O 4 ) n -C 6 H 11 O 5 n>1000 presenza di segnali spuri limite di rivelazione dell ordine di 1 Gy Kamenopoulou et al. Radiat. Prot. Dosim Viscomi et al. Radiat. Meas. 2010

33 Zuccheri Di uso molto comune in caramelle, farmaci, chewingum Le proprietà dipendono dal tipo di zucchero - Lower detection limit = 0.5 Gy - Stabile dopo 100 ore Fattibene et al Appl.Radiat.Isot A real case: a radiation worker accidentally exposed at the Institute for Energy Technology, Oslo. Dose reconstructed with the sugar present in the victim s heart tablets Sagstuen et al H. Phys 1983 Regulla and Deffner Appl Radiat Isot 1989

34 Acknowledgements The data herein presented result from the knowledge shared and acquired in national and international collaborations sponsored by: Helmotz-Zentrum Munchen (Germany) Clemens Woda Albrecht Wieser IRSN- Fontanay Aux Roses (France) Francois Trompier Celine Bassinet HPA (UK) ISS (Italy) Kai Rothkamm EPR/OSL SEM Emanuela Bortolin Agnese Molinari Cinzia De Angelis Annarita Stringaro Sara Della Monaca Marisa Colone Daniela Viscomi DOSSIER University of Palermo (Italy) Antonio Bartolotta Mariella Brai Maria Cristina D Oca Anna Longo Maurizio Marrale ENEA (Italy) Antonella Testa University of Pavia Armando Buttafava Daniele Dondi Antonio Faucitano Letture: E. Ainsbury et al. Radiat. Prot. Dosim. (December 2010) P. Fattibene and A. Wojcik (eds.) Annali ISS 2009.

35 Dosimetria fortuita Il processo può essere riassunto in 4 fasi Raccolta campione e preparazione Misura Conversion segnale-dose (nel materiale) Stima della dose al corpo della vittima

36 Stima della dose al corpo Questi metodi di dosimetria fortuita forniscono la dose nell oggetto. Il calcolo della dose al corpo è un compito più complesso. Dose in biological materials Dose in organs Kerma in air Dose in other materials