Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali

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1 Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali Difetti locali nei materiali cristallini Adattato dalle lezioni del prof. Cesare Pisani Dalle molecole ai cristalli Bartolomeo Civalleri/Lorenzo Maschio Dip. Chimica Via P. Giuria Torino / B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 I difetti nei cristalli I Cristalli non sono mai perfetti Difetti estesi in cristalli 3D : 2D : Superfici, interfacce; stacking faults, ABCABCABABC 1D : linee di dislocazione (edge, screw, ), Difetti Locali (0D) In cristalli 3D : molte possibilità B. Henderson, Defects in crystalline solids, Arnold, London (1972). W. Hayes and A. M. Stoneham, Defects and defect processes in non metallic solids, Wiley, NY (1984) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 2

2 Substitutional (anion) Tipici difetti locali in critalli ionici 3D cation vacancy (V) Substitutional (cation) interstitial anion vacancy (F) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 3 0D: vertex 0D: surface vacancy Difetti di superficie 0D: Adsorbed molecules O Mg 0D/1D: kink edge 1D: step B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 4

3 S f Simulazione Quanto-Meccanica di difetti Locali + R S ' (q) + P {ΔE(q)} + + zona difettiva Ipotesi della perfezione della struttura host: struttura cristallina perfetta (e nota) S f (il sistema host) è una Ipotesi di località: le strutture S f e S ' coincidono lontano dal difetto (piccolo e finito) Condizione di auto-embedding: Senza difetti, tutte le caratteristiche di S ' (q) devono coincidere con quelle di S f Il problema Quanto-Meccanico: (i) determinare la geometria di equlibrio di S ' (q) (ii) descrivere il cambiamento nella struttura elettronica della zona difettiva (iii) stimare ΔE(q) (una differenza finita tra energie infinite!) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 5 Strategia per il trattamento QM di difetti locali Modellizzazione del difetto e tecniche di soluzione sono aspetti intercorrelati, che caratterizzano l approccio al problema QM. Una possibile classificazione delle strategie è: A. Strategie non-periodiche (cluster) : Sia S f che S ' sono simulati tramite un cluster finito a1) Cluster nudi (con saturazione dei legami) a2) Cluster vestiti (termini aggiuntivi per simulare l effetto dell ambiente) a3) Tecniche multi-level (ONIOM) B. Strategie periodiche : S f (e possibilmente S ' ) viene modellizzato come un cristallo perfetto b1) Approccio di Supercella b2) Tecniche multi-level periodiche (P-ONIOM) b3) Techniche di embedding (tecniche perturbative, funzioni di Green) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 6

4 Esempi di uso dell approccio di cluster A. S f e S ' vengono simulati da un cluster finito e termini aggiuntivi possono essere inseriti per descrivere l effetto dell intorno cristallino. Solidi Ionici (MgO, NaCl, ) Metalli (Cu, Ni, Pd, ) Solidi Covalenti (SiO 2, grafite, silicio ) Cristalli Molecolari (ghiaccio, benzene, urea, ) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 7 L approccio di cluster nudo per sistemi ionici: MgO(001) Potenziale elettrostatico lungo la linea blu CRYSTAL CRYSTAL (MgO 5 ) 8- La condizione di self-embedding non è soddisfatta!! Il potenziale è di solito molto distorto. Le energie di adsorbimento di molecole possono essere sovrastimate. R B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 8

5 L approccio di cluster vestito per solidi ionici: bulk e superficie di MgO F.Illas and G. Pacchioni: Bulk and surface F centers in MgO, JCP 108 (1998) 7835 (* Ricci, Di Valentin, Pacchioni, Sushko, Shluger, Giamello, JACS 125 (2003) 738 ) O-vacancy [3s 2p 1d] (Mg 2+ ) 6 [2s 1p] (O 2- ) 12 [2s 2p] (Mg 2+ ) 8 [1s] (O 2- ) 24 [pseudo] 292 cariche puntuali Ottenere una soluzione soddisfacente con questo metodo è possibile, ma molto difficile e decisamente non automatica nè automatizzabile. B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 9 L approccio a cluster per i metalli Cu surface states Lo stato di spin dipende in modo critico dalla forma e dimensione del cluster I rilassamenti strutturali sono grandi I modell Relaxed-Drop sono migliori di quelli ritagliati dal cluster Si incontrano problemi seri nel calcolo delle energie di adsorbimento Triguero, Wahlgren, Boussard, Siegbahn, CPL 237 (1995) 550 B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 10

6 L approccio a cluster per i cristalli molecolari Legame a idrogeno non soddisfatto La geometria ritagliata cambia drasticamente a seguito del rilassamento strutturale Le molecole di bordo si muoveranno per massimizzare le interazioni intermolecolari (come i legami a idrogeno) Le strutture ottimizzate non sono più rappresentative del cristallo di partenza Cluster di forma arbitraria possono avere forti momenti di dipolo, non presenti nel sistema cristallino Legame a idrogeno non soddisfatto B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 11 L approccio a cluster saturato per solidi covalenti Consideriamo il Quarzo come sistema prototipico di materiale covalente. Il numero di atomi da saturare cresce rapidamente con le dimensioni del cluster Ne consegue un gran numero di H terminali E difficile mantenere memoria del cristallo nel cluster ritagliato B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 12

7 Tecniche a cluster multi-level: il metodo ONIOM Link atoms (H, F, ) Model cluster (Low; High) Real system (Low) E TOT (High:Low) = E(High, Model) + ΔE; ΔE = E(Low, Real) - E(Low, Model) If Model Real, ΔE 0, If Low High, E TOT (High: High) = E(High, Real) Tutte le alter quantità QM sono definite seguento lo stesso schema. Il collegamento tra sistemi (High,Model) e (Low,Real) è tramite forze o atomi di link. ONIOM : Our own N-layered Integrated molecular Orbital and molecular Mechanics B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 13 Pro e Contro dell approccio a cluster L approccio è flessibile ed user-friendly: si possono usare i programmi molecolari standard (GAUSSIAN, Turbomole, MOLPRO, NWCHEM ) Il livello di qualità della soluzione può andare oltre quello permesso dai codici periodici (DFT,HF) La dimensione e forma del cluster sono di importanza critica Termini addizionali possono essere necessari nell Hamiltoniana Atomi di link (H, F, ) sono spesso necessari per saturare ilegami Gli effetti di bordo sono importanti Tutte le interazioni a lungo raggio sono escluse per definizione La condizione di self-embedding non è soddisfatta B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 14

8 Approcci periodici allo studio di difetti locali B. Il difetto è un impurità del cristallo perfetto: S f viene trattato come una struttura cristallina perfetta e S ' viene trattato (in linea di principio) allo stesso livello di accuratezza. B1. Approccio a Supercella (SC) B2. Approccio multi-livello periodico (P-ONIOM) B3. L approccio embedded cluster tramite funzioni di Green B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 15 L approccio di Supercella (SC) S f perfect host n 1 =1, n 2 =1 n 1 =2, n 2 =2 S 'SC defective host ΔE = lim (n1, n2, n3 ) [ E(S' SC ) n 1 n 2 n 3 E(S f ) ] + E(P) E(R) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 16

9 Non solo i difetti locali possono essere trattati con il metodo SC l AM Ferrari et al. "Polar and non-polar domain borders in MgO ultrathin films on Ag(001), Surf. Sci. 588, (2005). B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 17 Confronto di metodi SC e di cluster: sostituzione di C in Silicio R. Orlando et al. "Cluster and supercell calculations for carbon-doped silicon" J. Phys.: Condens. Matter 8 (1996) C Si Si C SC-Si 64 SC-CSi 63 H Si 4 CH 12 Si 34 CH 36 Si 86 CH 76 Si-Si 2.36 Å Si-C 1.90 Å C-C 1.56 Å B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 18

10 Energia di sostituzione e band gap E S = [E cluster (Si) - E atom (Si)] - [E cluster (C) E atom (C)] B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 19 Pro e contro dell approccio SC L approccio è universale (bulk e superficie; ionici, covalenti, metallici) Si può usare qualsiasi codice periodico E "semplice" (i parametri sono la dimensione della supercella) Permette una corretta definizione di ΔE La condizione di self-embedding è soddisfatta La forma della SC potrebbe non essere la migliore per descrivere la zona difettiva Il livello QM del calcolo è quello permesso dal codice periodico. Interazioni laterali possono essere importanti (specialmente per difetti carichi) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 20

11 P-ONIOM (generalizzazione dell approccio multi-level ) Real, low Model, low P.Ugliengo, A.Damin, CO/MgO(001), CPL 366 (2002) 683 C. Tuma, J. Sauer, Protonation of isobutene in zeolite ferrierite, PCCP 8 (2006) 3955 Model, high B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 21 P-ONIOM - applicazione allo studio di superfici O C O H Al Si CO adsorption on HY faujasite O C Mg NH 3 adsorption on hydroxylated silica surfaces [CPL 341 (2001) 625] CO adsorption on MgO(001) surface (CPL 366 (2003) 683) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 22

12 Pro e contro dell approccio P-ONIOM Permette di incorporare facilmente informazioni del cristallo perfetto Permette l uso di tecniche QM di alto livello nella zona difettiva E ottimale solo per cristalli covalenti E' necessario un calcolo SC Errori di cancellazione possono essere importanti e difficili da controllare B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 23 Difetti locali: l approccio Funzione di Green D C D C Tecnica di partizione: Come si può usare la soluzione del cristallo dietro un ipotesi di località del difetto?? Q CC Q CD G CC G CD I CC 0 CD Q DC Q DD G DC G DD 0 DC I DD = B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 24

13 EMBED : un codice per lo studio di difetti locali [ CRYSTAL98 ] EMBED01 Pisani, Corà, Casassa, Birkenheuer, Comp. Phys. Comm 82 (1994) 139; 96 (1996) 152 The fundamental assumption of the Perturbed Cluster method: G DD (z) = G DD (z) D C That is: the density of states projected in the outer zone is unaffected by the defect Il problema viene ristretto al cluster difettivo, immerso nella funzione d onda periodica. La condizione è che all interfaccia tra cluster e cristallo ci sia continuità tra le due funzioni d onda P CD = f CD [ DD ( ) ; H CC ; H CD ] P CC = f CC [ DD ( ) ; H CC ; H CD ] Energy, electronic structure, etc. P DD = P DD B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 25 Pro e contro Dell approccio di embedding con Funzioni di Green Sfrutta completamente la soluzione del cristallo imperturbato Permette una definizione naturale della zona difettiva Il calcolo QM è ristretto alla zona difettiva E intrinsecamente soddisfatto il criterio di self-embedding Usa tecniche non standard (algoritmi non competitivi) Sono permessi solo Hamiltoniani mono-elettronici (HF,DFT) La convergenza della procedura SCF è difficile, specialmente con set base estesi Servono termini correttivi per tenere conto di effetti a lungo raggio (bilanciamento di carica, polarizzazione dell intorno,...) B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 26

14 CONCLUSIONI Lo studio dei difetti locali nei cristalli (specialmente difetti superficiali) è un importante campo di applicazione della QM L approccio a super-cella è attualmente la scelta preferenziale L uso di modelli ibridi (multi-level) è raccomandata per una trattazione ad alto livello della zona difettiva B. Civalleri/L. Maschio Uso del Calcolatore nella Scienza dei Materiali a.a. 2011/12 27

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