Stoccare l idrogeno: le soluzioni italiane Italian solutions to stock hydrogen

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1 Stoccare l idrogeno: le soluzioni italiane Italian solutions to stock hydrogen CREA VERONA - 25 Ottobre 2007 prof. Sergio Lo Russo dr. Alvise Bianchin Hydrogen Group - Dipartimento di Ingegneria Meccanica, settore materiali, e Dipartimento di Fisica - Università di Padova 1

2 allo stato Gassoso in pressione a 200 atm fino a 700 atm allo stato Liquido mantenuto a 21 K (-252 C) e ~5 atm allo stato Solido Legato chimicamente ad un altro elemento, fisisorbito o assorbito un una matrice metallica 2

3 Gas Densità kg/m atm in bombole d acciaio atm in bombole rinforzate con fibra di C 39 Idrogeno liquido a -252 C 73 3

4 Gas 6 Perché 700 atm Peso percentuale di Idrogeno (wt.%) Rinforzo standard Fibra di Carbonio Pressione (MPa) Il peso della bombola determina la capacità di stoccaggio in peso percentuale di idrogeno. All aumentare della pressione del gas aumenta il peso della bombola anche utilizzando fibre di carbonio come rinforzo. 4

5 Liquid Boil-off: evaporazione del liquido intrinseca per ogni serbatoio Attualmente si possono produrre serbatoi per veicoli con boil-off del 1% al giorno Superficie Volume Implica Boil-Off 5

6 Liquid Temperature di liquefazione K C C3H8 (GPL) 231,1 42 CH4 111,8-161,4 N2 77,35-195,82 H2 20,27-252,78 Lower Heating Value (or Net Calorific Value) Energy spent for H2 liquefaction net Energy 33,3 kwh/kg 11 kwh/kg 22,3 kwh/kg La spesa energetica per la liquefazione dell idrogeno corrisponde a circa 1/3 dell energia totale ottenibile dall idrogeno stesso. 6

7 Solid Metal Hydride Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Complex Hydrides Tetraidroalanati Tetraidroborati Ammine-Immidi Physisorbed CNTs MOFs HS-Cs Metalli + H2O Alternative non reversibili Ammoniaca Capsule in vetro Ammoniaborano Alanati + H2O Metanolo Borati + H2O 7

8 Solid Metal Hydride Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Complex Hydrides Tetraidroalanati Tetraidroborati Ammine-Immidi COSTI Physisorbed CNTs MOFs HS-Cs Metalli + H2O Alternative non reversibili PROPRIETA' Ammoniaca TERMODINAMICHE Ammoniaborano Metanolo Capsule in vetro Alanati + H2O Borati + H2O 7

9 Solid Metal Hydride Magnesium AB5 (as LaNi5) Complex Hydrides PROPRIETA' CINETICHE Tetraidroalanati Tetraidroborati Physisorbed CNTs MOFs Laves phase AB2 CAPACITA' wt.% Ammine-Immidi COSTI Alternative non reversibili HS-Cs Metalli + H2O PROPRIETA' Ammoniaca TERMODINAMICHE Ammoniaborano Metanolo Capsule in vetro Alanati + H2O Borati + H2O 7

10 Physisorbed Il principio è lo stesso della condensa dell umidità sul vetro. Solid: Physisorbed CNTs MOFs HS-Cs L a s u p e r fi c i e s p e c i fi c a è proporzionale alla capacità di stoccaggio. Il fisisorbimento di più strati di H2 richiede basse temperature ed alte pressioni. 8

11 Solid: Physisorbed Physisorbed CNTs Carbon NanoTubes a 25 C MOFs HS-Cs 0,6 fig. ref.: Xu 2007: Investigation of hydrogen storage capacity of various carbon materials, Int. Journal of Hy. Energy 32 (2007)

12 Solid: Physisorbed Physisorbed CNTs Carbon NanoTubes a -196 C MOFs HS-Cs 4 Le migliori prestazioni si ottengono a: Bassa temperatura (azoto liquido) Alta pressione (100 atm) fig. ref.: Xu 2007: Investigation of hydrogen storage capacity of various carbon materials, Int. Journal of Hy. Energy 32 (2007)

13 Solid: Physisorbed Physisorbed High Surface Carbons CNTs Activated Carbon MOFs 0,7 HS-Cs fig. ref.: Xu 2007: Investigation of hydrogen storage capacity of various carbon materials, Int. Journal of Hy. Energy 32 (2007)

14 Solid: Physisorbed Physisorbed High Surface Carbons CNTs Graphitic Carbon Fiber MOFs HS-Cs 0,2 6 μm Graphitic Nano Fiber fig. ref.: Xu 2007: Investigation of hydrogen storage capacity of various carbon materials, Int. Journal of Hy. Energy 32 (2007)

15 Solid Tavola Periodica degli Idruri con elettronegatività dell elemento corrispondente 11

16 Solid Tavola Periodica degli Idruri con elettronegatività dell elemento corrispondente Idruri Ionici 2,20 Idruri Metallici Soluzioni Solide He LiH 0,97 Be 1,47 Idruri Covalenti Polimerici BH 3 2,01 CH 4 2,50 NH 3 3,07 O 3,50 HF 4,10 Ne NaH 1,01 Mg 1,23 Idruri Covalenti AlH 3 1,47 SiH 4 1,74 PH 3 2,06 S 2,44 HCl 2,83 Ar KH 0,91 Ca 1,04 Sc 1,20 Ti 1,32 VH V 1,45 CrH Cr 1,56 Mn 1,60 Fe 1,64 Co 1,70 NiH <1 1,75 CuH 1,32 Zn 1,66 GaH 3 1,82 GeH 4 2,02 AsH 3 2,20 Se 2,48 HBr 2,74 Kr RbH 0,89 Sr 0,99 Y YH 3 1,11 Zr 1,22 Nb 1,23 Mo 1,30 Tc 1,36 Ru 1,42 Rh 1,45 PdH <1 1,35 Ag 1,42 Cd 1,46 InH 3 1,49 SnH 4 1,72 SbH 3 1,82 Tc 2,01 HI 2,21 Xe CsH 0,86 Ba 0,97 La LaH 3 1,08 Hf 1,23 TaH 1,33 W 1,40 Re 1,46 Os 1,52 Ir 1,55 Pt 1,44 Au 1,42 Hg 1,44 TlH 3 1,44 PbH 4 1,55 BiH 4 1,67 Po 1,76 HAt 1,32 Ra Fr Ra Ac 1,00 11

17 Solid Tavola Periodica degli Idruri con elettronegatività dell elemento corrispondente Idruri Ionici 2,20 Idruri Metallici Soluzioni Solide He LiH 0,97 Be 1,47 Idruri Covalenti Polimerici BH 3 2,01 CH 4 2,50 NH 3 3,07 O 3,50 HF 4,10 Ne NaH 1,01 Mg 1,23 Idruri Covalenti AlH 3 1,47 SiH 4 1,74 PH 3 2,06 S 2,44 HCl 2,83 Ar KH 0,91 Ca 1,04 Sc 1,20 Ti 1,32 VH V 1,45 CrH Cr 1,56 Mn 1,60 Fe 1,64 Co 1,70 NiH <1 1,75 CuH 1,32 Zn 1,66 GaH 3 1,82 GeH 4 2,02 AsH 3 2,20 Se 2,48 HBr 2,74 Kr RbH 0,89 Sr 0,99 Y YH 3 1,11 Zr 1,22 Nb 1,23 Mo 1,30 Tc 1,36 Ru 1,42 Rh 1,45 PdH <1 1,35 Ag 1,42 Cd 1,46 InH 3 1,49 SnH 4 1,72 SbH 3 1,82 Tc 2,01 HI 2,21 Xe CsH 0,86 Ba 0,97 La LaH 3 1,08 Hf 1,23 TaH 1,33 W 1,40 Re 1,46 Os 1,52 Ir 1,55 Pt 1,44 Au 1,42 Hg 1,44 TlH 3 1,44 PbH 4 1,55 BiH 4 1,67 Po 1,76 HAt 1,32 Ra Fr Ra Ac 1,00 12

18 Solid Tavola Periodica degli Idruri con elettronegatività dell elemento corrispondente Idruri Ionici 2,20 LiH 0,97 Be 1,47 Idruri Metallici Soluzioni Solide 2,20 Idruri Covalenti Polimerici BH 3 2,01 CH 4 2,50 NH 3 3,07 O 3,50 HF 4,10 He Ne NaH 1,01 KH 0,91 Mg 1,23 Ca 1,04 Sc 1,20 Ti 1,32 Idruri Covalenti Energia VH V 1,45 CrH Cr 1,56 Mn 1,60 Fe 1,64 Co 1,70 NiH <1 1,75 CuH 1,32 Zn 1,66 AlH 3 1,47 SiH 4 1,74 energia GaH 3 1,82 GeH 4 2,02 PH 3 2,06 AsH 3 2,20 S 2,44 Se 2,48 HCl 2,83 HBr 2,74 Ar Kr RbH 0,89 Sr 0,99 Y YH 3 1,11 Zr 1,22 Nb 1,23 Mo 1,30 Tc 1,36 Ru 1,42 Rh 1,45 PdH <1 1,35 Ag 1,42 Cd 1,46 InH 3 1,49 SnH 4 1,72 SbH 3 1,82 Tc 2,01 HI 2,21 Xe CsH 0,86 Ba 0,97 La LaH 3 1,08 Hf 1,23 TaH 1,33 W 1,40 Re 1,46 Os 1,52 Ir 1,55 Pt 1,44 Au 1,42 Hg 1,44 TlH 3 1,44 PbH 4 1,55 BiH 4 1,67 Po 1,76 HAt 1,32 Ra Fr Ra Ac 1,00 O 3,50 12

19 Solid Tavola Periodica degli Idruri con elettronegatività dell elemento corrispondente 2,20 LiH 0,97 Be 1,47 Idruri Ionici Idruri Metallici Soluzioni Solide Pt 1,44 NiH <1 1,75 2,20 Idruri Covalenti Polimerici BH 3 2,01 CH 4 2,50 NH 3 3,07 O 3,50 HF 4,10 He Ne NaH 1,01 KH 0,91 RbH 0,89 Mg 1,23 Ca 1,04 Sr 0,99 Sc 1,20 Y YH 3 1,11 Ti 1,32 Zr 1,22 Idruri Covalenti Energia VH V 1,45 Nb 1,23 energia CrH CrH Mn Mg Fe 2 1,601,23 LiH 1,56 0,97 Mo 1,30 Tc 1,36 1,64 Ru 1,42 Ti 1,32 Co 1,70 Rh 1,45 La LaH 3 1,08 NiH <1 1,75 PdH <1 1,35 CuH 1,32 Ag 1,42 Zn 1,66 Cd 1,46 AlH 3 1,47 SiH 4 1,74 energia GaH 3 1,82 InH 3 1,49 GeH 4 2,02 SnH 4 1,72 PH 3 2,06 AsH 3 2,20 SbH 3 1,82 S 2,44 Se 2,48 Tc 2,01 HCl 2,83 HBr 2,74 HI 2,21 Ar Kr Xe CsH 0,86 Ba 0,97 La LaH 3 1,08 Hf 1,23 TaH 1,33 W 1,40 Re 1,46 AlH Os 3 1,47 1,52 NH Ir 3 3,07 1,55 Pt 1,44 Au 1,42 Hg 1,44 TlH 3 1,44 PbH 4 1,55 BiH 4 1,67 Po 1,76 HAt 1,32 Ra Fr Ra Ac 1,00 O 3,50 12

20 25%#'-(38D3((%/# HYDROGEN STORAGE Solid: Ionic and Intermetallic hydrides equazione di Vant Hoff:!"#$%&'()*'#)*)+,-+./0,-%12-*'/-34,556/7)8'9:6-;)-);/6<'96-) *65:6-)9:'/8':,33)+6-=5 # G%()# DH3# *%# ;%8'%A')-3# 6'# 3-(8)&'%# 63*# 2'2(37%# <# 6);5(%# 3223-A'%*73-(3# %*# D% '68)43-)# 7)*3D)*%83# 4%22)2)# %# '68)43-)# 6'2D')*()#dell idruro %**)# 2(%()# 2)*'6)# -3*# 7%(38 ΔH f Stabilità 322%# &5I# # D)-2'638%(%# &8322)DHJ# 2'7'*3# '-# (5(('# '# 2'2(37'# 73(%**)K'68 13

21 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides equazione di Vant Hoff: ΔHf ideale: 39,2 kj/mol 14

22 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides equazione di Vant Hoff: ΔHf ideale: 39,2 kj/mol Lavorare a temperature e pressioni facilmente gestibili (1-10 atm, C) 14

23 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides equazione di Vant Hoff: ΔHf ideale: 39,2 kj/mol Lavorare a temperature e pressioni facilmente gestibili (1-10 atm, C) Avere una conveniente capacità gravimetrica (>5-6 wt.%) 14

24 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides equazione di Vant Hoff: ΔHf ideale: 39,2 kj/mol Lavorare a temperature e pressioni facilmente gestibili (1-10 atm, C) Avere una conveniente capacità gravimetrica (>5-6 wt.%) Avere una buona reversibilità, veloce e completa, e buon tempo di vita 14

25 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides equazione di Vant Hoff: ΔHf ideale: 39,2 kj/mol Lavorare a temperature e pressioni facilmente gestibili (1-10 atm, C) Avere una conveniente capacità gravimetrica (>5-6 wt.%) Avere una buona reversibilità, veloce e completa, e buon tempo di vita Avere dei costi competitivi 14

26 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides Metal Hydride Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Gli idruri formati da metalli di transizione sono del tipo ABx: x può essere 1, 2 or 5 A è generalmente un metallo o una lega di metalli che forma un idruro stabile B è un metallo che forma un idruro instabile examples T C P atm wt.% examples T C P atm wt.% LaNi ,44 TiCr1,1V0, ,9 MnNi4,6Fe0, ,44 Zr(Cr0,8Mo) ,99 LaNi4,8Sn0, ,16 TiCrMn ,80 MnNi4,6Al0, ,30 Ti45Zr18Ni ,25 FeTi ,92 Mg2Ni ,2-4,1 ref.: Sakintuna 2006: Metal hydride materials for solid hydrogen storage: A review, Int. Journal of Hy. Energy 15

27 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides Metal Hydride Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Labtech HBond Capacità di stoccaggio: 1500 N litri Diametro: 145 mm Lunghezza: 284 mm Peso: 12 kg [1,12 wt.%] eq ~4,6 litri di cui 9 Kg di idruro metallico [1,50 wt.%] Pressione di carica: 15 Bar Temperature di carica: C Tempo di carica: 1 ora Pressione di scarica: da 2 a 6 Bar Temperatura di scarica: C Bombola equivalente a 200 atm: 9 litri 16

28 Metal Hydride Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides E economico Ha un alta capacità gravimetrica (7,6 wt.%) Non è tossico Può essere facilmente catalizzato e raggiungere delle buone cinetiche ma Assorbe e desorbe idrogeno a C MgH2 + Nb2O5 (0.5% mol.) +Graphite (1 wt.%) 17

29 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides Metal Hydride Cinetiche di Assorbimento Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Vari catalizzatori ed additivi si possono aggiungere al magnesio per migliorarne le prestazioni Ni, Fe Nb2O5 MmNi4.7Al0.3 (Mm=Mischmetal, una composizione naturale di terre rare) ZrCr0.6Fe1.4 18

30 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides Metal Hydride Cinetiche di Assorbimento Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Vari catalizzatori ed additivi si possono aggiungere al magnesio per migliorarne le prestazioni Ni, Fe Nb2O5 MmNi4.7Al0.3 (Mm=Mischmetal, una composizione naturale di terre rare) ZrCr0.6Fe1.4 Hanno un evidente effetto nel migliorare le cinetiche, ma n e s s u n s o s t a n z i a l e miglioramento delle prestazioni termodinamiche 18

31 Solid: Ionic and Intermetallic hydrides Metal Hydride Isoterme di Pressione vs Composizione Magnesium AB5 (as LaNi5) Laves phase AB2 Vari catalizzatori ed additivi si possono aggiungere al magnesio per migliorarne le prestazioni Ni, Fe Nb2O5 MmNi4.7Al0.3 (Mm=Mischmetal, una composizione naturale di terre rare) ZrCr0.6Fe1.4 Hanno un evidente effetto nel migliorare le cinetiche, ma n e s s u n s o s t a n z i a l e miglioramento delle prestazioni termodinamiche 18

32 Solid: Complex hydrides Complex Hydrides Tetraidroalanati Tetraidroborati Gli idruri complessi sono costituiti da un catione (di Li, Na, Ca, Mg, K...) che coordina un anione del tipo AlH4 -, NH4 -, BH4 - Ammine-Immidi Anno le più alte alta capacità gravimetriche 3-13 wt.% Hanno buone caratteristiche termodinamiche Spesso perdono le buone caratteristiche iniziali dopo qualche decina di cicli di ass/des 19

33 Complex Hydrides Tetraidroalanati Tetraidroborati Ammine-Immidi Ball Milling Solid: Complex hydrides Aggiungono all ammide di litio idruro di magnesio si ottiene tramite ball milling un composto di LiH e Mg(NH2)2 capace di assorbire reversibilmente idrogeno con capacità teorica di 5,5 wt.% 2LiNH2 + MgH2 Mg(NH2)2 + 2LiH Li2Mg(NH)2 + 2H2 Una prolungata macinazione di Li-ammide e Mg-idruro porta a: migliori cinetiche di A/D maggiore capacità di stoccaggio (4,6 wt.%) 20

34 Solid: Complex hydrides Complex Hydrides Tetraidroalanati Tetraidroborati Ammine-Immidi La termodinamica del composto è buona: ha un valore di Entalpia (40,4 kj/mol) molto vicino a quello ideale (39,2 kj/mol) 21

35 Solid PROPRIETA' CINETICHE CAPACITA' wt.% COSTI PROPRIETA' TERMODINAMICHE 22

36 H2 Fisisorbito: Bassa capacità a temperatura e pressione ambiente (0,1-1 wt.%) Costi elevati (nanotubi) Stabilità poco verificata PROPRIETA' CINETICHE CAPACITA' wt.% H2 Fisisorbito COSTI Solid PROPRIETA' TERMODINAMICHE 22

37 H2 Fisisorbito: Bassa capacità a temperatura e pressione ambiente (0,1-1 wt.%) Costi elevati (nanotubi) Stabilità poco verificata ABx Leghe Intermetalliche: Bassa capacità di stoccaggio (1-2 wt.%) Elementi costosi (Ni, V, La) Buona termodinamica Buona stabilità CAPACITA' wt.% PROPRIETA' CINETICHE AB5 (LaNi5) COSTI Solid PROPRIETA' TERMODINAMICHE 22

38 H2 Fisisorbito: Bassa capacità a temperatura e pressione ambiente (0,1-1 wt.%) Costi elevati (nanotubi) Stabilità poco verificata ABx Leghe Intermetalliche: Bassa capacità di stoccaggio (1-2 wt.%) Elementi costosi (Ni, V, La) Buona termodinamica Buona stabilità MgH2 catalizzato: Buona capacità di stoccaggio (~6 wt.%) Basso costo Sfavorevole termodinamica Buona stabilità CAPACITA' wt.% PROPRIETA' CINETICHE MgH2 - doped PROPRIETA' TERMODINAMICHE COSTI Solid 22

39 H2 Fisisorbito: Bassa capacità a temperatura e pressione ambiente (0,1-1 wt.%) Costi elevati (nanotubi) Stabilità poco verificata ABx Leghe Intermetalliche: Bassa capacità di stoccaggio (1-2 wt.%) Elementi costosi (Ni, V, La) Buona termodinamica Buona stabilità MgH2 catalizzato: Buona capacità di stoccaggio (~6 wt.%) Basso costo Sfavorevole termodinamica Buona stabilità Complessi: Ottima capacità di stoccaggio (>8 wt.%) Buona termodinamica Stabilità incerta CAPACITA' wt.% PROPRIETA' CINETICHE Complessi PROPRIETA' TERMODINAMICHE COSTI Solid 22

40 H2 Fisisorbito: Bassa capacità a temperatura e pressione ambiente (0,1-1 wt.%) Costi elevati (nanotubi) Stabilità poco verificata ABx Leghe Intermetalliche: Bassa capacità di stoccaggio (1-2 wt.%) Elementi costosi (Ni, V, La) Buona termodinamica Buona stabilità MgH2 catalizzato: Buona capacità di stoccaggio (~6 wt.%) Basso costo Sfavorevole termodinamica Buona stabilità Complessi: Ottima capacità di stoccaggio (>8 wt.%) Buona termodinamica Stabilità incerta CAPACITA' wt.% PROPRIETA' CINETICHE Ammine-Immidi PROPRIETA' TERMODINAMICHE COSTI Ammidi-Immidi: Ottima capacità di stoccaggio (~4,5 wt.%) Buona termodinamica Cinetica penalizzante Solid 22

41 H2 Fisisorbito: Bassa capacità a temperatura e pressione ambiente (0,1-1 wt.%) Costi elevati (nanotubi) Stabilità poco verificata ABx Leghe Intermetalliche: Bassa capacità di stoccaggio (1-2 wt.%) Elementi costosi (Ni, V, La) Buona termodinamica Buona stabilità MgH2 catalizzato: Buona capacità di stoccaggio (~6 wt.%) Basso costo Sfavorevole termodinamica Buona stabilità Complessi: Ottima capacità di stoccaggio (>8 wt.%) Buona termodinamica Stabilità incerta CAPACITA' wt.% PROPRIETA' CINETICHE PROPRIETA' TERMODINAMICHE COSTI Ammidi-Immidi: Ottima capacità di stoccaggio (~4,5 wt.%) Buona termodinamica Cinetica penalizzante Solid 22

42 Progetto di serbatoio a due stadi, Maddalena et al. IJHE (2006) 3,2 kg di MgH2 catalizzato più 1,0 kg di una lega commerciale AB5 sono sufficienti per sostentare una fuel cell che alimenta per due ore un motore elettrico da 1 kw La capacità netta equivalente di idrogeno di questo serbatoio è circa 1800 Nlitri [4 wt.%] 23

43 HYDROGEN STORAGE Prototipo di serbatoio, CESI RICERCHE UniPD e VeTec E stato realizzato un prototipo da laboratorio che utilizza 500 grammi di polvere di idruro di magnesio catalizzato e può accumulare 300 Nlitri di idrogeno. 24

44 Stoccare l idrogeno: le soluzioni italiane Italian solutions to stock hydrogen CREA VERONA - 25 Ottobre 2007 prof. Sergio Lo Russo dr. Alvise Bianchin Hydrogen Group - Dipartimento di Ingegneria Meccanica, settore materiali, e Dipartimento di Fisica - Università di Padova 25

45 Stoccare l idrogeno: le soluzioni italiane Italian solutions to stock hydrogen GRAZIE CREA VERONA - 25 Ottobre 2007 prof. Sergio Lo Russo dr. Alvise Bianchin Hydrogen Group - Dipartimento di Ingegneria Meccanica, settore materiali, e Dipartimento di Fisica - Università di Padova 25

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