Evoluzione nella conoscenza del particolato atmosferico: elementi per valutazioni tossicologiche ed epidemiologiche

Transcript

1 Evoluzione nella conoscenza del particolato atmosferico: elementi per valutazioni tossicologiche ed epidemiologiche C.Sala, G. Sesana, G. Lanzani,* A. Giudici*, A. Borgini (ARPA Lombardia) U.O.Rischio Chimico, Epidemiologia ambientale e Attività Produttive Settore Attività Produttive e Laboratori *Settore Aria Riassunto Il campionamento con selezione dimensionale delle particelle in sospensione nell aria va sostituendo progressivamente il campionamento delle polveri totali sospese, negli ambienti di lavoro e in generale negli ambienti confinati e nel controllo dell inquinamento atmosferico. Nel periodo più recente sono state approfondite le conoscenze sulle fonti di emissione, sulla distribuzione granulometrica e sulla composizione chimica delle frazioni del particolato che interessano l albero respiratorio e che sono gli elementi importanti per valutare quale frazione determina impatto più rilevante sulla salute umana. Sono ormai acquisite alcune informazioni essenziali: -le frazioni più fini contengono le particelle di formazione secondaria per condensazione di molecole in fase vapore, particelle formate nei processi di combustione, sostanze organiche e metalli ricondensati -le particelle inorganiche, a minor valenza tossicologica, sono contenute prevalentemente nelle frazioni più grossolane Da qui la tendenza a valutare con crescente interesse frazioni più fini rispetto al PM 10, in particolare il PM 2,5 e, cercando di superare le crescenti difficoltà di determinazione, anche il PM 1, il PM 0,1 ed il numero di particelle. Il contenuto della componente organica a maggior valenza tossicologica (IPA, inquinanti organici persistenti in forma particellare o supportati da particelle ) e inorganica di pari interesse (metalli pesanti, fibre di amianto ) sono contenuti prevalentemente nel PM 2,5. Le prime serie di dati sperimentali evidenziano che la massa del PM 2,5 è mediamente il 65% di quella del PM 10 e che la stessa fa riscontrare una minore dispersione di valori nelle aree oggetto di studio. In particolare gli IPA contenuti nel PM 2,5 costituiscono oltre il 90% del totale. Lo studio della frazione inorganica mostra inoltre come nel PM 2,5 i solfati ed i nitrati di ammonio rappresentino oltre il 40% del articolato raccolto. Il PM 2,5 è determinato con accuratezza analitica simile a quella del PM 10 sia per quanto riguarda la concentrazione atmosferica del particolato che per la determinazione di singoli analiti di interesse tossicologico. Il comportamento aerodinamico di questa frazione di particolato determina un interessamento diretto del comparto alveolare

2 dell albero respiratorio con li meccanismi di deposizione delle particelle costituite dalle sostanze tossicologicamente più attive o veicolanti le stesse. Pertanto la scelta del PM 2,5 risulta ancora più indicata per le correlazioni tra inquinamento ambientale e gli esiti sanitari su apparato respiratorio e cardiocircolatorio già evidenziate con il PM 10. Importante è valutare i risultati via via emergenti in tale ambito al fine di impostare corrette politiche con concentrino gli sforzi sulle componenti più rilevanti per gli effetti sull ambiente e sulla salute. A questo riguardo importante è il contributo che il Gruppo di Epidemiologia Ambientale del Sistema Agenziale può dare. Abstract Size-selective sampling of particulate matter is a new trend in working areas, indoor, urban and remote areas. More detailed information are now available for origin, size distribution, regional deposition in the lungs, exposure-response relationships and health effects. The smaller particles contains secondarily formed aerosols, recondensed organic and metal vapours and combustion particles. Inorganic particles, toxicologically not relevant, are included in coarse fraction. In recent issues evidence has emerged that the mass of PM 2,5 is about 65% of PM 10 mass and over 90% of PHAs are contained in PM 2,5 fraction PM 2,5 fraction penetrate in gas exchange region of the lungs and are strongly associated with mortality and cardiopulmonary disease. Revision of sampling strategy is needed.

3 INTRODUZIONE Negli ultimi vent anni il particolato è diventato l inquinante oggetto di maggior attenzione, ed è diventato il vero campanello d allarme costantemente sottocontrollo dalla rete delle centraline che esegue il monitoraggio dell inquinamento atmosferico. Molti studi negli ultimi anni si sono concentrati sull inquinamento da particolato (particulate matter o PM) volti a capire la sua struttura, composizione, origine, tossicità e le sue conseguenze sulla salute umana. Con il termine di particolato atmosferico s intende l insieme delle particelle solide e liquide che si trovano in atmosfera e che grazie alle caratteristiche aerodinamiche, che dipendono dallo stato fisico, forma, dimensioni, densità possono rimanere in sospensione. Il campionamento con selezione dimensionale delle particelle in sospensione nell aria va sostituendo progressivamente il campionamento delle polveri totali sospese, negli ambienti di lavoro e in generale negli ambienti confinati e nel controllo dell inquinamento atmosferico. Nel periodo più recente sono state approfondite le conoscenze sulle fonti di emissione, sulla distribuzione granulometrica e sulla composizione chimica delle frazioni del particolato che interessano l albero respiratorio e che sono gli elementi importanti per valutare quale frazione determina impatto più rilevante sulla salute umana.

4 Dall inventario regionale INEMAR 17 che si basa su un indicatore che caratterizza l'attività della sorgente e di un fattore di emissione, specifico del tipo di sorgente, di processo industriale e della tecnologia di depurazione adottata, abbiamo potuto effettuare la stima delle principali emissioni divise per macrosettore del particolato atmosferico PM 10. Fig. 1 Stima delle emissioni di PM 10 a Milano Emissioni in provincia di Milano Inventario delle emissioni (INEMAR 2001) PM10 Produzione energia e trasform. combustibili Combustione non industriale Combustione nell'industria Processi produttivi Estrazione e distribuzione combustibili 4% Uso di solventi 70% 12% Trasporto su strada Altre sorgenti mobili e macchinari Trattamento e smaltimento rifiuti Agricoltura 3% 1% 4% Altre sorgenti e assorbimenti La figura 1 evidenzia che nell area urbana milanese il contributo decisamente prevalente alla formazione del PM 10 è dovuto al traffico autoveicolare con una percentuale stimata pari al 70 % e che la combustione non industriale riscaldamento è pari al 12 %, mentre tutte le altre fonti contribuiscono in modo decisamente modesto.

5 Nella figura 2 il contributo percentuale delle emissioni di particolato atmosferico del traffico autoveicolare rimane ancora prevalente anche se la percentuale scende e si avvicina al 50 %, poiché aumenta in modo significativo il contributo della combustione non industriale (25 %) e assumono un importanza più sensibile le emissioni dei processi produttivi (15 %). Fig. 2 - Stima delle emissioni di PM 10 in Lombardia Emissioni in Lombardia Inventario delle emissioni (INEMAR 2001) PM10 3% Produzione energia Produzione e trasform. energia combustibili <1% <1% 6% Combustione non industriale Combustione non industriale Combustione nell'industria Combustione nell'industria Processi produttivi Processi produttivi 25% Estrazione e distribuzione combustibili 4% Uso di solventi Uso di solventi 47% Trasporto su strada Trasporto su strada 70% <1% 3% 1% 4% 12% 15% Altre sorgenti mobili e macchinari Altre sorgenti mobili 4% Trattamento e smaltimento rifiuti Trattamento smaltimento Agricoltura rifiuti Altre sorgenti Altre sorgenti e assorbimenti Stando alle recenti ricerche condotte in campo internazionale e facendo riferimento anche agli studi recenti sulla qualità dell aria nell area milanese, in rapporto al particolato atmosferico (progetto PUMI 18 ) si sono ormai acquisite alcune informazioni essenziali sulla differente composizione del particolato grossolano (PM 10) e fine (PM 2.5).

6 Fig. 3,4 Composizione del particolato atmosferico a Milano Composizione PM10 Milano 10,9% 4,2% TC 7,6% 12,7% 44,9% NH4+ SO4= Mineral dust (Al,Si,K,Ca,Ti) Trace element altro 13,7% 6,1% Composizione PM2,5 Milano 18,5% 1,2% 1,0% 9,1% 42,8% TC NH4+ NO3- NO3- SO4= Mineral dust (Al,Si,K,Ca,Ti) Trace element altro 16,0% 11,4% Dal confronto tra la composizione del PM 10 e PM 2.5 (vedi figura 3 e 4)emerge una presenza costante ed importante e del tutto simile del carbonio organico in percentuale (tra il 42-45% ). La parte inorganica delle polveri (mineral dust, Al, Ca, K, Fe, Si, Ti, ecc.)a minore valenza tossicologica è maggiormente presente nel PM 10, nel PM 2,5 i solfati ed i nitrati di ammonio rappresentino oltre il 40% del particolato raccolto mentre la parte inorganica minerale è pressoché trascurabile. Da qui la tendenza a valutare con crescente interesse frazioni più fini rispetto al PM 10, in particolare il PM 2,5 e, cercando di superare le crescenti difficoltà di determinazione, anche il PM 1, il PM 0,1 ed il numero di particelle.

7 Il contenuto della componente organica a maggior valenza tossicologica (IPA, inquinanti organici persistenti in forma particellare o supportati da particelle ) e inorganica di pari interesse (metalli pesanti, fibre di amianto ) sono contenuti prevalentemente nel PM 2,5. Le prime serie di dati sperimentali del progetto PUMI evidenziano che la massa del PM 2,5 è mediamente il 63% di quella del PM 10 e che la stessa fa riscontrare una minore dispersione di valori nelle aree oggetto di studio vedi la figura 5. Fig. 5 Concentrazione media annuale del particolato atmosferico a diversa granulometria a Milano Milan 2002 via Messina (urban mean station city centre gravimetric method) PM1 PM2.5 PM10 PM2.5/PM10 (µg/m3) (*) (µg/m3) (µg/m3) Annnual ,63 Mean St. Dev ,17 (*) for PM1, only h data, well distributed during year but not directly comparable In particolare gli IPA contenuti nel PM 2,5 costituiscono oltre il 90% del totale (vedi figura sottostante). Il PM 2,5 è determinato con accuratezza analitica simile a quella del PM 10 sia per quanto riguarda la concentrazione atmosferica del particolato che per la determinazione di singoli analiti di interesse tossicologico. Il rapporto medio tra le concentrazioni degli IPA nel PM 2.5 e PM 10 è riportato nella figura 6. Fig. 6 Distribuzione degli IPA totali nel PM 2.5 e PM 10 1,2 1,1 1,0 0,9 0,8 0,7 0,6 0,5 0,4 0,3 0,2 0,1 0,0 PYR BAA CHR BeP BBF BKF BAP DBA+BG P FLUOR PM2,5/PM10 0,88 0,95 0,81 0,76 0,93 0,90 0,97 0,92 0,98 0,94 INPIR

8 In questa figura è evidente un andamento sovrapponibile tra gli IPA totali e il traffico pesante. (fig. 7) Fig. 7 Andamento della concentrazione degli IPA totali a diversa sorgente autoveicolare 7000 Traffico totale IPA totali Traffico pesante 700 traffico totale (veicoli/giorno) IPA totali (µg/g) Traffico pesante (veicoli/giorno) La figura sottostante (fig. 8) mostra invece la distribuzione del particolato atmosferico, con una distribuzione grossolanamente bimodale: particelle grossolane e particelle fini Fig. 8 Distribuzione plurimodale del particolato atmosferico

9 Il confronto fra la distribuzione in massa e in numero delle particelle che interessano le frazioni fino al PM 10 sono riportate nella figura sottostante (fig. 9) Fig. 9 Distribuzione in massa e in numero del particolato atmosferico Size distributions 0,15 dn/dlog Dp 0,001 0,01 0, Particle diameter?m dm/dlog Dp 0,1 0,05 0 Number Mass Nella figure successive (10 e 11) si può notare un ulteriore affinamento delle proprietà del particolato con la distribuzione sia in massa che in numero che in superficie. Tali distribuzioni sono state verificate nella parte urbana (vedi fig. 10) di Stoccolma 16 sia in zona periferica a 15 Km circa dal centro urbano (vedi fig. 11). La distribuzione del numero delle particelle nel centro urbano di Stoccolma mostra un picco nell intervallo ultrafine, mentre la distribuzione della superficie ha un picco nell intorno 0,1 µm. Nella zona periferica di Stoccolma la distribuzione è diversa e l andamento della massa e della superficie delle particelle ha un andamento parallelo nell intervallo 0,01 1 µm. I picchi pur avendo intensità diversa (decisamente maggiori nel centro urbano) cadono negli stessi intorni.

10 Fig. 10 Distribuzione in massa, numero e superficie del particolato atmosferico nella città di Stoccolma 200 dn dlog Dp (cm -3 ) ds dlog Dp (*0.01? m 2 cm -3 ) dm dlog Dp (? g m -3 ) 0 0,00 0,01 0,10 1,00 10,00 Particle diameter (? m) Number Surface Mass 0 Fig. 11 Distribuzione in massa, numero e superficie del particolato atmosferico nella zona periferica di Stoccolma dn dlog Dp (cm -3 ) ds dlog Dp (*0.01?m 2 cm -3 ) dm dlog Dp (? g m -3 ) 0 0 0,00 0,01 0,10 1,00 10,00 Particle diameter (? m) Number Surface Mass La figura 12 mostra l incremento in massa e in numero delle particelle in vicinanza di una fonte emissiva in questo caso si tratta di un autostrada a grande traffico. Si possono osservare incrementi notevoli e paralleli del numero di particelle oltre che dell ossido di carbonio e del carbonio organico, mentre l incremento della massa pur

11 essendo anch esso parallelo è di entità molto inferiore e quindi meno valido come indicatore. Fig. 12 Andamento del particolato in massa ed in numero in base alla distanza dalla sorgente Nella figura 13 sono rappresentate le diverse frazioni granulometriche che interessano le diverse regioni dell albero respiratorio. Fig. 13 Deposizione del particolato nelle diverse regioni dell albero respiratorio PTS PM 10 PM 2.5

12 L epidemiologia ambientale studia le associazioni tra i livelli di un determinato inquinante (esempio PM 10, PM 2.5 ecc.) e le risposte sanitarie, espresse in termini di riduzione della funzione respiratoria, aumento dei ricoveri ospedalieri ed incremento della mortalità 3,4. Quando si parla di effetti sulla salute umana legati all esposizione del particolato atmosferico bisogna distinguere gli effetti a breve termine 1,2,7,14 (dovuti all esposizione al particolato per tempi brevi ma ripetuti durante l anno) come i classici incrementi di inquinamento che si registrano soprattutto durante il periodo invernale e gli effetti a lungo termine ( esposizione prolungata al particolato per periodi prolungati ad esempio da 10 a 15 anni). Per valutare la relazione con la mortalità a breve termine ottenuta dagli studi sulle serie temporali ci siamo basati sull approccio di Ostro 5, (1997) che dimostra come si possa calcolare una stima dei decessi attribuibili all inquinamento utilizzando solo il valore medio del PM 10 sull anno.

13 Per stimare gli effetti a lungo termine dell inquinamento atmosferico è stato fatto riferimento all approccio utilizzato da C. Arden Pope III (JAMA, 2002 Vol. 287, No. 9) che ha stimato questi effetti a livello di molte città negli Stati Uniti (50 stati) basandosi sui dati raccolti dall American Cancer Society (ACS). L approccio utilizzato da Arden Pope 11,15 considera come indicatore dell inquinamento il livello di PM 10, cioè della parte di particolato atmosferico il cui diametro aerodinamico sia inferiore a 10 micron. Questa metodologia è fortemente giustificata dalla forte relazione empirica tra questa misura dell inquinamento e vari effetti sulla salute; in pratica si tratta di un approccio at least, cioè si considerano gli effetti come somma di tutti gli inquinanti nel loro insieme considerandone uno solo. Anche se esiste una notevole correlazione tra il PM 10 e gli altri inquinanti 8 (es. biossidi di azoto e di zolfo, ossido di carbonio) è probabile che il considerare un solo inquinante conduca ad una sotto stima degli effetti reali di tutto l inquinamento considerato nel suo insieme. In questa tabella (tab. 1 sono elencati i principali studi di coorte dove si riscontra un associazione tra l inquinamento da particolato atmosferico PM 10 e PM 2.5 e le diverse patologie respiratorie e cardiocircolatorie 6,9,10,12,13. Nei nostri studi, abbiamo preso come riferimento (vedi sopra) per la valutazione degli effetti a lungo termine le stime forniteci dal più grosso studio americano, cioè quello condotto da Arden Pope CA 3Rd e la sua equipe. Tab. 1 Principali studi internazionali epidemiologici sugli effetti a lungo termine del particolato atmosferico Studi prospettici Dockery DW, et al. 6 città U.S.A. Pubblicazione An association between air pollution and mortality in six US cities. N Engl J Med 1993, 329: Inizio 1974 Fine 1991 N partecipant Pope CA 3rd, et al. 50 Stati U.S.A. Lung Cancer, Cardiopulmonary Mortality, and Long-term Exposure to fine Particulate Air Pollution. JAMA 2002, 287: Gerard Hoek, et al. Olanda Association between mortality and indicators of traffic-related air pollution in the Netherlands: a cohort study. The Lancet 2002, 360:

14 L ARPA ha valutato l opportunità, in base ai recenti orientamenti internazionali che danno maggior plausibilità biologica agli effetti dovuti alle polveri fini (PM 2.5 e PM 1) anche perché il comportamento aerodinamico di queste frazioni di particolato determinano un interessamento diretto del comparto alveolare dell albero respiratorio con i meccanismi di deposizione delle particelle costituite dalle sostanze tossicologicamente più attive o veicolanti le stesse. Pertanto la scelta del PM 2,5 risulta ancora più indicata per le correlazioni tra inquinamento ambientale e gli esiti sanitari sugli apparati respiratorio e cardiocircolatorio già evidenziati per il PM 10. Importante è valutare i risultati via via emergenti in tale ambito al fine di impostare corrette politiche che concentrino gli sforzi sulle componenti più rilevanti per gli effetti sull ambiente e sulla salute. A questo riguardo importante è il contributo che il Gruppo di Epidemiologia Ambientale del Sistema Agenziale può dare. Bibliografia 1. Katsouyanni K, Touloumi G, Spix, et al. Short-term effects of ambient sulphur dioxide and particulate matter on mortality in 12 European cities : results from time series data from the APHEA project : Air pollution and Health : a European Approach. BMJ 1997; 314: Seaton A, MacNee W, Donaldson K, Godden D. Particulate air pollution and acute health effects. Lancet 1995; 345: Schwartz J. Is there harvesting in the association of airborne particles with daily deaths and hospital admission?. Epidemiology 2001;12(1): Zanobetti A, Schwartz J, Siamoli E, et al. The temporal pattern of mortality responses to air pollution: a multicity assessment of mortality displacement Epidemiology 2002;13: Ostro B & Chestnut L. Assessing the health benefits of reducing particulate matter air pollution in United States. Environmental Research 1998; A76: Crosignani P, Borgini A, Cadum E, et al. New directions: air pollution-how many victims? Atmospheric Environment 2002; 36: Biggeri A, Bellini P, Terraccini B. Meta-analisys of the Italian studies on shortterm effects of air pollution. Epidemiol Prev 2001; 25 (2) suppl: Commission of the European Communities. Council Directive 1999/30/EC relating to limit values for sulphur dioxide, oxides of nitrogen, particulate matter and lead in ambient air. Official J Eur Communities 1999; L163/ Schwartz J, Zanobetti A. Using meta-smoothing to estimate dose-response trends across multiple studies, with application to air pollution and daily death. Epidemiology 2000;11: Dockery DW, Pope CA III, Xu X, et al. An association between air pollution and mortality in six US cities. N Engl J Med 1993, 329:

15 11. Pope CA 3rd, Thun MJ, Namboodiri MM, et al. Particulate air pollution as a predictor ofmortality in a prospective study of U.S. adults. Am J Respir Crit Care Med 1995; 151: Kunzli N, Kaiser R, Medina S, et al. Public health impact of outdoor and trafficrelated air pollution: a European assessment. Lancet 2000; 356(9232): Samet JM, Dominici F, Curriero FC, et al. Fine particulate air pollution and mortality in 20 U.S. cities, N Engl J Med 2000, 343: Katsouyanni K, Touloumi G, Samoli E, et al. Confounding and effect modification in the short term effects of ambient particles on total mortality: Results from 29 European cities within the APHEA2 project. Epidemiology 2001; 12: Pope CA 3rd, Burnett RT, Thun MJ, et al. Lung Cancer, Cardiopulmonary Mortality, and Long-term Exposure to fine Particulate Air Pollution. JAMA 2002, 287: CAFÉ (Clean Air For Europe) Workshop on the second Particulate Matter Position Paper: Assessment can memberstarts reach currently set targets for 2005 and 2010? If not why not? Particular Matter: Milan and Lombardy region Situation Guido Lanzani, stoccolma 20-21/10/ INEMAR: ARPA Lombardia: Progetto PUMI (Il Particolato Fine nell atmosfera Urbana Milanese) relazione finale dicembre 2002