Il problema dei residui radioattivi del ciclo del combustibile nucleare: Trasmutazione con sistemi sottocritici pilotati da acceleratore.

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1 Il problema dei residui radioattivi del ciclo del combustibile nucleare: Trasmutazione con sistemi sottocritici pilotati da acceleratore. Marco Napolitano Università Federico II e INFN, Napoli

2 La sfida della gestione delle scorie ad alto tasso di radioattività Lo smaltimento dei rifiuti radioattivi risultanti dalla produzione nucleare di energia (e dallo smantellamento di armi nucleari) è un problema non ancora risolto, specialmente in termini di accettabilità ambientale e sociale. Ogni anno si producono ~5.000 t di combustibile spento che si aggiungono alle oltre t già accumulate Il maggiore problema è costituito dal Pu, dagli attinidi minori (Np, Am, Cm) e dai prodotti di fissione a lunga vita (es., 129 I and 99 Tc). Sono necessari migliaia o, peggio, centinaia di migliaia di anni di isolamento sicuro. Il Deposito Geologico Profondo è, al momento, considerato la soluzione migliore; tuttavia, anche se tecnicamente sostenibile, esso rappresenta una pesante eredità per le generazioni future (senza considerare i costi altissimi) scienziati e tecnici sono, dunque, fortemente incentivati a trovare un modo per ridurre drasticamente i volumi, la radiotossicità e il tempo di isolamento necessario delle scorie ad alto tasso di radioattività. M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 2

3 Sommario Richiami su fissione e reattori nucleari I residui radioattivi del ciclo del combustibile Trasmutazione e ruolo degli ADS I programmi italiani M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 3

4 Fissione I reattori utilizzano le proprietà della fissione nucleare, in particolare quella dell U-235, per produrre calore n 235 U 236 U praticamente istantanea (10-14 s) due frammenti più 2 3 neutroni (ν=<n>=2,7 per U-235) 200 MeV/fissione (molto elevata!) prevalentemente en.cinetica dei frammenti <En> 2 MeV frammenti instabili (contribuiscono alle scorie radioattive) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 4 n n Destino di ciascun neutrone a) viene catturato da un nucleo: A A+1 b) sfugge definitivamente dal combustibile c) induce un nuova fissione 2 3 altri n prodotti Possibilità di reazione autosostenuta

5 Il coefficiente k Parametro molto importante di un reattore k: numero medio di neutroni di ciascun evento di fissione che darà luogo ad un ulteriore evento di fissione. Dipende dalla geometria del reattore e dalla sua composizione. Diciamo τ il tempo medio tra l emissione di un n e il suo successivo assorbimento in un evento di fissione. Abbiamo k 1 t τ n(t) = n e 0 M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 5 k<1 reattore sottocritico: la reazione a catena si spegne k=1 reattore critico: condizioni stazionarie k>1 reattore supercritico: reazione a catena divergente arte del costruire e pilotare reattori = capacità di impedire che la reazione diventi divergente

6 Probabilità di fissione (sezione d urto) dipende dall energia del neutrone per U-235 è molto grande (584 b) per n termici mille volte più piccola ( 1 b) per n veloci (1 2 MeV) per U per n termici molto piccola ( 0,5 b) per n veloci U-235 é il solo combustibile naturale M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 6

7 Reattori termici - Moderazione Spettro dei neutroni di fissione dell U235 M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 7 i neutroni devono essere rallentati (vedi σ fiss ) per urto elastico con i nuclei del moderatore buon moderatore: bassa probabilità di cattura alta energia media acquisita per urto basso Z (nuclei leggeri) Esempio. Per termalizzare un n di 2 MeV occorrono mediamente: 26 urti con l idrogeno 32 urti con il deuterio 120 urti con il carbonio 2202 urti con l uranio

8 Controllo del reattore Impossibile il controllo del reattore se esistessero solo neutroni pronti es: k=1.01, τ~1 ms N Nx in 1 s! Ci sono, però, i neutroni ritardati (0,65% per U- 235) τ 10 s abbastanza grande per controllare con le barre di controllo (materiali, quali B e Cd, con grande sezione d urto d assorbimento di neutroni) In più, meccanismi propri di controreazione: coefficiente Doppler coefficiente di vuoto meccanismi vari legati all espansione termica di varie componenti del reattore M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 8

9 Un tipico reattore termico: il PWR L acqua ad alta pressione è sia moderatore che fluido di raffreddamento Doppio circuito Tipica potenza: 900 MWe (2,8 GWth) Combustibile: U arricchito (3 4% U-235) 75 t (ogni anno se ne cambia 1/3) Anche combustibile MOX (U + Pu-239) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 9

10 Ciclo del combustibile M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 10

11 Combustibile spento: principale contributore di HLW Scorie radioattive sono prodotte in tutte le fasi del ciclo del combustibile HLW (combustibile spento o derivanti dal riprocessamento): Contengono prodotti di fissione e gli elementi transuranici del combustibile spento Altamente radioattive e calde Rendono conto di oltre il 90% della radioattività, sebbene il quantitativo in peso e volume sia piccolo rispetto alle altre. M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 11

12 Formazione degli elementi transuranici (TRU) Il ripetersi in cascata di cattura neutronica e decadimento porta alla formazione di nuclei pesanti transuranici I TRU e i FF sono i responsabili della grande radioattività del combustibile spento M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 12

13 Il combustibile spento di un tipico PWR Da un PWR di 1 GWe con UOX, che Produce 6 Twhe/anno, scaricate ogni Anno 21 t di combustibile spento 20 t di U 0,9% U Kg Pu 21 Kg attinidi minori 10,4 Kg Np 9,8 Kg Am 0,8 Kg Cm 760 Kg di prodotti di fissione 35 Kg Cs Kg Tc Kg Zr 93 5 Kg Pd Kg I 129 M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 13

14 t 1/2 di Pu, AM e LLFP PLUTONIO E ATTINIDI MINORI Isotope Mass Half-life (kg/yr) (yr) 237 Np ,100, Pu Pu , Pu , Pu Pu , Am Am 3.0 7, Cm LONG LIVED FISSION PRODUCTS Isotope Mass Half-life (kg/yr) (yr) 79 Se , Sr Zr ,500, Tc , Pd 7.3 6,500, Sn , I ,000, Cs 9.4 3,000, Cs Sm M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 14

15 Radioattività del combustibile spento (Ci/t) 10 7 B C B: Frammenti di fissione C: Attinidi Ci/t ,0 0, Anni M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 15

16 Radiotossicità del combustibile spento (1744 t di comb. spento Spagna, 1995) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 16

17 W Calore generato dal combustibile spento Calore generato da una t di combustibile spento (PWR 3,2% 235 U, 33GWd/t) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 17

18 Inventario USA (escluso militare) Massa (MTHM) Radioattività(MCi) Volume Attività (m 3 ) (Ci) Comb.spento 1,3x10 4 3x10 10 HLW 2,2x10 3 2x10 7 LLW 1,5x10 6 5x10 6 (Negli USA è installata ¼ della potenza elettronucleare mondiale, che ammonta a circa 400 GWe) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 18

19 Europa Spent and processed fuel in the EU: cumulative and change per annum from 145 reactors (127 GWe) currently (2001) in operation M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 19

20 Inventario italiano Più circa 700 t di combustibile irraggiato (a Sellafield per il riprocessamento) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 20

21 Inventario italiano M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 21

22 Inventario italiano M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 22

23 Gestione combustibile spento (HLW) Ciclo aperto Raffreddamento in piscina (anni) Confezionamento in speciali casks e interim storage (circa 50 anni) Cask di acciaio con schermi per gamma e neutroni Ciascun cask t Resistenti a cadute Raffreddamento Deposito geologico Ciclo chiuso Raffreddamento in piscina Riprocessamento con recupero di uranio, plutonio Vetrificazione Deposito geologico La Hague: collocamento in piscina di combustibile usato Surry (USA): casks di combustibile spento M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 23

24 Contenitore per combustibile spento (cask) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 24

25 Deposito profondo (ordine 500 m o più) Deposito geologico Tempo di deposito: decine-centinaia di migliaia di anni >> vita media casks Concetto generale: riempi,sigilla e dimentica ma non troppo, considerata anche la possibilità di recupero Caratteristiche del sito Impedire o limitare l ingresso dell acqua In caso di ingresso rallentare la migrazione dell acqua verso la biosfera Condizioni geochimiche per bassa solubilità dei radionuclidi e basso tasso di corrosione dei materiali di contenimento Velocità di migrazione dei radionuclidi più bassa di quella dell acqua Stabilità geologica Favoriti: salgemma, argilla, graniti cristallini, materiali vulcanici fusi M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 25

26 Problemi del dep. geologico L aspetto più critico sta nella capacità delle barriere di limitare la migrazione dei radionuclidi nell ambiente ad un livello accettabile per periodi fino a centinaia di migliaia o milioni di anni Impossibili verifiche della resistenza alla corrosione su periodi lunghi Qualche garanzia per periodi dell ordine di mille anni; poi, fughe inevitabili con effetti dipendenti dal sito e dalla sua evoluzione Di più, aspetti non modellizzabili, quale l intrusione umana (Costo) Accettabilità sociale M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 26

27 Promesse della trasmutazione Sarebbe di enorme valore poter trasmutare gli elementi a lunga vita in elementi a vita breve (o stabili): Riduzione dei volumi destinati al deposito Riduzione dei tempi di isolamento (centinaia di anni o, al più, un migliaio potrebbero comportare rischi ben più controllabili) Riduzione costi M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 27

28 Trasmutazione possibile, in principio, in diversi modi M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 28

29 Trasmutazione in campo neutronico Neutroni: di gran lunga il modo migliore! No barriera coulombiana Sezioni d urto favorevoli Dunque, posto di avere un flusso di neutroni di adeguata energia e intensità, le scorie più pericolose (HLW) potrebbero essere incenerite : I materiali fissili (TRU, principalmente Pu, Np, Am, Cm) per fissione I frammenti a lunga vita per trasmutazione in isotopi stabili o a vita breve M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 29

30 Trasmutazione dei TRU La trasmutazione di un materiale fissile è realizzata se esso e i suoi discendenti, prodotti per reazione indotta da neutroni o per decadimento radioattivo, sono stati trasformati in prodotti di fissione M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 30

31 Trasmutazione dei FF Per i prodotti di fissione trasmutazione significa la trasformazione di un prodotto di fissione a lunga vita (LLFF) in un nucleo a vita breve o stabile. Il Tc-99 (β ky) si separa come isotopo puro. Trasmutato come segue: 99 Tc + n 100 Tc Lo I-129 (β - 16 My) risulta insieme a I-127, che è stabile (77% e 23% rispettiv.). Fortunatamente I-127 va in Xe-128 stabile. Dunque: 129 I + n 130 I 100 Ru stabile β - 15,8 s 127 I + n 128 I 130 Xe stabile β - 12,4 h 128 Xe stabile β - 25 m M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 31

32 Gli ADS Anche con i neutroni la trasmutazione potrebbe essere fatta utilizzando diversi sistemi da prendere in considerazione nella scelta del sistema: la potenzialità del bilancio neutronico del sistema, ossia, più precisamente, il surplus neutronico disponibile per la trasmutazione gli aspetti generali di sicurezza (aspetti economici) Gli ADS hanno notevoli potenzialità per l incenerimento di HLW e possono giocare un ruolo importante nella chiusura del ciclo del combustibile, permettendo un efficace ed efficiente incenerimento e, perciò, almeno una riduzione significativa del carico sul deposito finale M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 32

33 ADS: un reattore sottocritico pilotato da un acceleratore di protoni Un reattore sottocritico ha bisogno di una sorgente di neutroni esterna Nel sistema ibrido, chiamato ADS, la sorgente esterna è fornita da una sorgente di spallazione, pilotata da un acceleratore di protoni ad alta energia e alta corrente Nel nocciolo c è un bersaglio sul quale arriva il fascio di protoni, attraverso un tubo a vuoto e una finestra sottile (concepibili anche bersagli senza finestra ) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 33

34 ADS come amplificatore di energia Un ADS può essere visto come un ampl. di energia* con un guadagno Frazione f di energia Rete Frazione (1-f) dell energia G=W t /W p =1/(η e η p f) Estrazione energia (efficienza η e ) Anche G=cost/(1-k eff ) Acceleratore (fatt. convers. η p ) Bersaglio (* C. Rubbia) Reattore sottocritico M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 34

35 Sistema di trasmutazione M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 35

36 Perché un ADS per l incenerimento delle scorie? La ragione fondamentale è la sicurezza Vediamo perchè M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 36

37 Neutroni ritardati e coefficienti di reattività Un problema particolarmente serio, nel caso di combustibile prevalentemente a base di TRU, sta nel ridotto numero di neutroni ritardati (β), che rende più delicato il controllo del reattore critico (favorendo gli ADS). La tabella seguente riporta dei valori tipici del rapporto β TRU /β U Pu 237 Np 241 Am 242 Am 243 Am 244 Cm 245 Cm 0,40 0,70 0,24 0,35 0,54 0,20 0,30 La trasmutazione di elementi TRU in reattori critici pone, anche, dei problemi di sicurezza legati alla degradazione di coefficienti di reattività. Questo quantomeno limita le percentuali di TRU che possono essere introdotte nel combustibile del reattore M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 37

38 Effetti della trasmutazione Ingestion radio-toxicity of 1 ton of spent nuclear fuel. With a separation efficiency of 99.9% of the long-lived by-products from the waste,followed by transmutation, reference Radiotoxicity levels can be reached within 700 years M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 38

39 Principali attività nel mondo e paesi interessati USA: ATW vasto programma road map presentata al Congresso fine 99 Europa: programmi nazionali specifici in Belgio, Francia, Italia, Spagna attività su singoli aspetti in molti altri paesi (Germania, Svezia, Rep. Ceca,..) Un gruppo lavoro europeo (European Technical Working Group on ADS) ha svolto una azione di coordinamento e di promozione delle attività in vista della realizzazione di un impianto dimostrativo. Giappone: ha un programma molto vasto Test facility 2010; decisione finale sulla strategia P&T ~2030 Russia: Progetti significativi ma concentrati principalmente sul Pu Altri paesi: Korea, Cina M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 39

40 Concetti diversi per il ciclo del combustibile M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 40

41 ATW: concetto e flussi di processo per 10 4 t di comb. spento M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 41

42 ETWG e road map europea (2001) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 42

43 Scala dei tempi M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 43

44 Costi impianto dimostrativo M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 44

45 Attività in Italia TRASCO ( ): un programma finanziato nell ambito della legge 95/1995 (8GLire+ cofin. 11GLire) INFN, ENEA e partners industriali (in particolare ANSALDO) e non Un programma di iniziativa ANSALDO con la partecipazione di INFN, ENEA e CRS4 TRASCO_ext ( ): estensione del programma TRASCO finanziata con fondi stanziati con la legge finanziaria 1998 (9 Glire + cofin. 8 GLire) Varie attività (collegate alle precedenti ) nell ambito del V Progr. Quadro Europeo, principalmente PDS-XADS Preliminary Design Studies for an experimental Accelerator Driven System e, nel VI PQ, partecipazione al IP EUROTRANS del VI P. Q. M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 45

46 TRASCO Programma R&D di base promosso congiuntamente da ENEA e INFN Studio della fisica e lo sviluppo di tecnologie necessarie per la progettazione e l eventuale realizzazione di un sistema sottocritico pilotato da acceleratore destinato alla trasmutazione di scorie nucleari Due parti principali: TRASCO-AC: acceleratore (gestita dall INFN) TRASCO-SS : sistema sottocritico (gestita dall ENEA)» Partecipanti ENEA e INFN, congiuntamente responsabili CINEL, ENEL (ex-cise), CRS4, ANSALDO, HITEC&SISTEC, SAES-GETTERS, ZANON CIRTEN, INFM, Università di Bologna M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 46

47 Principali collaborazioni esterne Accordo di collaborazione con il CERN per produzione/test cavità superconduttive M.O.U. tra CEA, CNRS e INFN per cooperare nello sviluppo di acceleratori di protoni ad alta intensità Collaborazione con il CERN e CRS4 per lo sviluppo di codici e metodi Accordo ENEA-CEA sulla fisica della trasmutazione, la tecnologia del Pb-Bi e alcune attività sperimentali M.O.U. tra ENEA, IPPE e INPE sulla termoidraulica e la fisica del sistema a Pb-Bi M.O.U. tra ENEA e LANL M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 47

48 L acceleratore di TRASCO Acceleratore lineare superconduttivo di protoni: CW, 1GeV, 30mA Super Conducting Linac Ion Source 0.1 MeV RFQ 6 MeV DTL 100 MeV Matching Section 100 MeV ß=0.5 Section up to 190 MeV ß=0.65 Section up to 430 MeV ß=0.85 Section up to 1600 MeV M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 48

49 Energia e corrente Perché 1 GeV? Valore minimo sopra la soglia di spallazione per ottenere una resa ottimale di neutroni Perché 30 ma? 30 MW è la potenza del fascio necessaria per pilotare un impianto di 1,5 GW e k~0,95 (G 50) yield / E p (neutrons/gev) proton energy, E_p (GeV) ampi limiti di potenza per l eventuale sperimentazione con un impianto dimostrativo di bassa potenza M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 49

50 Reattore sottocritico Spettro neutronico veloce Refrigerante: Pb o Pb-Bi Circolazione refrigerante: convezione naturale Bersaglio: Pb o Pb-Bi Opzioni bersaglio: finestra calda senza finestra (E. A. - C. Rubbia et al.) M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 50

51 Perché spettro neutronico veloce? Il fine è trasmutare, per fissione, i TRU a lunga vita in prodotti di fissione, evitando il più possibile la produzione di nuovi TRU per cattura neutronica Lo spettro veloce (da kev a diversi MeV) assicura il miglior rapporto σ fiss /σ capt per la maggior parte dei TRU Benefici: bruciamento efficiente dei TRU disponibilità neutroni per la trasmutazione dei FF M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 51

52 Perché Pb (o Pb-Bi) liquido come refrigerante e bersaglio? Si deve evitare il rallentamento eccessivo dei neutroni dalla sorgente e di fissione. La perdita di energia per scattering di un neutrone è piccola quando il bersaglio è pesante Pb ha una piccola sezione d urto di cattura I metalli liquidi forniscono eccelenti tassi di rimozione del calore Pb è un mezzo eccellente per la convezione naturale Non ha reazioni violente con l aria o con l acqua E un ottimo bersaglio di spallazione M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 52

53 Obiettivi principali del programma di ricerca Disegno concettuale del LINAC per protoni da 1 GeV, 30 ma Disegno e costruzione della sorgente di protoni, dello RFQ e prototipi cavità superconduttive Sviluppo di metodi e criteri per la neutronica, la termoidraulica e la progettazione d impianto di un sistema sottocritico veloce a metallo liquido Sviluppo della tecnologia dei materiali da usarsi in un impianto nel quale il piombo o il piombo-bismuto sono usati come bersaglio primario e/o refrigerante Esperimenti per verificare e convalidare le tecnologie proposte per la compatibilità dei materiali con Pb e Pb-Bi M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 53

54 Programma industriale Iniziativa ANSALDO, in collaborazione con ENEA, INFN e CRS4 (*). Svolto nel , ha prodotto uno studio completo di una configurazione di riferimento per un impianto dimostrativo di bassa potenza. Ha, inoltre, permesso di individuare le principali necessità di R&D a supporto Una larga parte del lavoro svolto in TRASCO-SS è stata usata nell ambito del programma industriale (*) Svolto con riferimento alla proposta EA di C. Rubbia e in stretto contatto con lui M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 54

55 IP EUROTRANS: ETD development scheme FP Design Concepts Objectives FP5 XADS (Pb-Bi) 80 MW(th) 110 W/cm single batch loading XADS (Gas) 80 MW(th) 250 W/cm single batch loading MYRRHA (Pb-Bi) 50 MW(th) 500 W/cm multi batch loading XADS Demonstration of technological feasibility of an ADS system FP6 European Transmutation Demonstration (ETD) advanced design XT-ADS < 100 MW(th) W/cm multi batch loading EFIT XT-ADS Short-term demonstration of transmutation on a sizable scale and of the ADS behaviour EFIT conceptual design, economics, scalability Several 100 MW(th) W/cm multi batch loading Long-term transmutation on an industrial scale M.N.: Il problema dei rifiuti radioattivi... 55

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