Biorisanamento di terreni contaminati da idrocarburi con addizione di substrati organici di poco pregio

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1 AMBIENTE. Biorisanamento di terreni contaminati da idrocarburi con addizione di substrati organici di poco pregio INFORMAZIONE 107 I RISULTATI MIGLIORI OTTENUTI CON L UTILIZZO DI SANSA E STABILIZZATO DA RIFIUTI URBANI 1. INTRODUZIONE Fino a relativamente pochi anni fa, nel descrivere i possibili trattamenti di risanamento dei terreni contaminati, i processi biologici venivano citati solo marginalmente, come tecnologie adatte a pochi casi particolari. Oggi, per alcuni tipi di contaminazione e grazie alla possibilità di ottenere un terreno biologicamente vivo (quindi di più facile riutilizzo, in linea con quanto previsto dalla vigente normativa) in tempi accettabili e con costi sensibilmente inferiori rispetto a quelli necessari per l applicazione di altre tecniche, è nato un considerevole interesse nei confronti della loro applicazione. Con il termine biorisanamento (bioremediation) si indica genericamente l insieme dei processi che tendono a rimuovere gli inquinanti per mezzo di processi degradativi promossi da organismi microbici. Molteplici fattori ambientali possono condizionare l efficacia di tali processi, e la bioremediation si propone appunto di ottimizzarli al fine di ottenere la più rapida e completa trasformazione dell inquinante in prodotti di natura più semplice e non pericolosi. Il potenziale successo di tali metodi risiede nella loro relativa semplicità; anche nel caso dei trattamenti on/off site, che comportano la rimozione del terreno dalla sua sede originaria, la degradazione infatti può avvenire in speciali reattori mobili, ai fini di un miglior controllo del processo, ma i microrganismi che la effettuano possono essere gli stessi autoctoni del terreno ai quali viene consentito di operare in condizioni ottimali. Anche se con la bioremediation possono essere teoricamente rimosse dal terreno numerose sostanze biodegradabili, le esperienze effettuate in Europa si stanno progressivamente concentrando sul recupero di siti contaminati da idrocarburi, provenienti, ad esempio, da perdite di oleodotti o da sversamenti accidentali da stazioni di servizio. In Germania negli ultimi anni la tecnica è stata applicata con un certo successo a molti casi di risanamento del terreno circostante le stazioni di servizio, i cui serbatoi di accumulo perdevano sistematicamente dopo un certo numero di anni di esercizio. Le tecniche di trattamento microbiologico, sia off-site che in situ, hanno, come detto, lo scopo di creare un ambiente favorevole allo sviluppo di batteri capaci di degradare i contaminanti, in modo concettualmente analogo a quello praticato nella depurazione biologica di liquami e nel compostaggio dei rifiuti solidi. Per i trattamenti in situ è essenziale che tali popolazioni batteriche siano autoctone del terreno da decontaminare, non essendo in tali casi opportuno o, come in Italia, essendo proibito ricorrere a microrganismi geneticamente modificati (MGM). GLI AUTORI. Il prof. Aldo Muntoni è docente di Bonifica dei siti contaminati e di Impianti di trattamento dei rifiuti solidi presso la Facoltà di Ingegneria dell Università di Cagliari telefono: L'ing. Giorgia De Gioannis è ricercatrice a contratto presso la Facoltà di Ingegneria dell Università di Cagliari. telefono: In quest ottica, e per far sì che la degradazione del contaminante avvenga in modo il più possibile completo e veloce, è necessario ottimizzare le condizioni nelle quali operano i batteri, essenzialmente aggiungendo nutrienti ed ossigeno, controllando il ph, l umidità e la temperatura. Nel suolo, infatti, sono già presenti microrganismi in grado di degradare i contaminanti, ma non potendo operare in condizioni ottimali o, addirittura, dovendo far fronte all azione di fattori inibenti (temperatura bassa, ph acido, carenza di ossigeno, presenza di sostanze tossiche, assenza di nutrienti, contenuto insufficiente di acqua), i tempi richiesti per questa degradazione spontanea sono incompatibili con le esigenze di risanamento. Una delle tecniche attualmente allo studio per l ottimizzazione delle condizioni operative dei batteri è quella che consiste nella addizione al terreno contaminato, in-situ od offsite, di un substrato organico biodegradabile (Hupe et al., 1996). La miscelazione del terreno contaminato con un adatto substrato organico può portare i seguenti vantaggi: facilitare l acclimatazione e lo sviluppo della biomassa in virtù della disponibilità di un substrato più facilmente biodegradabile del contaminante; fornire al terreno una popolazione batterica già acclimatata e nutrienti (azoto, fosforo ecc.); migliorare le caratteristiche strutturali del terreno, come ad esempio la porosità e, quindi, la circolazione di ossigeno, la capacità di campo e, quindi, il contenuto di acqua; tamponare condizioni di acidità. pagina 5

2 INFORMAZIONE 107 Ovviamente non è detto che tutti questi miglioramenti siano conseguibili con l addizione di un unico substrato. Il basso costo e la facile reperibilità sono caratteristiche sicuramente essenziali per ogni materiale candidabile a questo tipo di impiego, in considerazione del fatto che la relativa semplicità ed economicità dell intervento è in genere condizione basilare per la sua fattibilità. 2. OBIETTIVI Ambiente contenuto di azoto totale; contenuto di metalli pesanti; distribuzione granulometrica. Nelle tabelle 1 e 2 sono riportati i risultati ottenuti dalle analisi di caratterizzazione del terreno. Tabella 1 Caratterizzazione del terreno utilizzato per la sperimentazione Sulla base di quanto detto sopra, presso il Dipartimento di Geoingegneria e Tecnologie Ambientali dell Università degli studi di Cagliari è in corso un programma di ricerca nel cui ambito si colloca anche la sperimentazione della quale vengono presentati i risultati in questa memoria. Il programma generale ha lo scopo di sviluppare tecniche semplici ed affidabili in-situ ed off-site per l applicazione di processi biologici per il recupero di siti contaminati. Nello specifico della ricerca in oggetto, l obiettivo era rappresentato dalla verifica degli effetti positivi della aggiunta di substrati biodegradabili di scarso pregio e di facile reperibilità sulla degradazione di gasolio per autotrazione sversato su un terreno. 3. MATERIALI UTILIZZATI Di seguito sono riportate le caratteristiche dei materiali utilizzati durante la sperimentazione. Come substrati sono stati testati rifiuti solidi urbani stabilizzati biologicamente, sansa ed acque di vegetazione (questi ultimi rispettivamente i residui solidi e liquidi derivanti dal processo produttivo dell olio d oliva). Tutti i substrati considerati sono caratterizzati dall essere materiali di scarto e facilmente reperibili; la facile reperibilità di sansa ed acque di vegetazione è ovviamente limitata ai paesi dell area mediterranea produttori di olio d oliva (Italia, Spagna, Grecia ecc.). 3.1 Terreno Il terreno utilizzato proviene dall area degli impianti petrolchimici ubicati presso Sarroch (Cagliari). Al fine di ottenere un terreno il più omogeneo possibile e poiché, causa dell elevata superficie specifica, si è riscontrato che il gasolio, come in generale tutti i contaminanti, tende a concentrarsi preferenzialmente nelle frazioni granulometriche minori di 2 mm (fra gli altri Cookson, 1995), quest ultima frazione è stata separata mediante vagliatura ed utilizzata per costituire i campioni per la sperimentazione. La frazione minore di 2 mm è stata quindi contaminata artificialmente con del gasolio. Poiché la velocità di biodegradazione degli inquinanti presenti nel terreno è notevolmente influenzata dalle condizioni e dalle caratteristiche chimico-fisiche del suolo, sono state preliminarmente determinate le seguenti caratteristiche del medesimo: umidità; contenuto di solidi volatili; capacità di campo; ph; contenuto di fosforo totale; suolo caratteristiche umidità (% in peso) 6,84 solidi volatili (% in peso) 2,90 capacità di campo (% in peso) 41,35 ph 7,59 fosforo totale (mg/kg) 8,5 azoto totale (mg/kg) 397,6 Tabella 2 Contenuto di metalli pesanti nel terreno utilizzato per la sperimentazione metalli pesanti Zn Pb Cd Cu Cr Hg (mg/kg) < < Gasolio Il gasolio utilizzato è del tipo per autotrazione, facilmente reperibile in qualunque stazione di servizio. Si tratta, come noto, di un prodotto ottenuto per distillazione frazionata del petrolio, costituito dalle frazioni che a pressione atmosferica distillano ad una temperatura compresa tra i 250 e 350 C, ossia dopo il cherosene e prima delle frazioni utilizzate per la preparazione degli oli lubrificanti. Il contaminante risulta essere quindi una complessa miscela di idrocarburi paraffinici, cicloparaffinici ed aromatici, ha una composizione variabile in funzione del tipo di greggio dal quale è ottenuto. Con riferimento alla sperimentazione in oggetto, il gasolio utilizzato ha un ph pari a 5,2 ed una massa volumica di 814 g/l. 3.3 Rifiuto stabilizzato Lo stabilizzato utilizzato è stato prodotto dalla frazione secca residua di rifiuti urbani conferita ad un impianto inserito in un sistema integrato comprendente termo-utilizzatore e discarica di appoggio. La frazione definita secco residuo rappresenta il flusso non intercettato dalle raccolte differenziate di tipo secco-umido. Tale flusso, a dispetto della definizione, può contenere ancora quantità significative di sostanza organica putrescibile ( umido ), soprattutto se prodotto in contesti demograficamente rilevanti, laddove può essere più difficile raggiungere livelli di intercettazione molto elevata non potendo implementare sistemi di raccolta domiciliare integrale. La presenza residuale di sostanza organica putrescibile, se rilevante, può impedire lo smaltimento diretto in discarica del secco residuo o renderne poco conveniente la termovalorizzazione a causa del basso valore del potere calorifico. In questi casi una valida soluzione è rappresentata pagina 6

3 dal pre-trattamento meccanico biologico, diffusamente praticato in paesi quali Germania e Austria ed ampiamente studiato dagli autori, mediante il quale il rifiuto viene stabilizzato biologicamente (Cappai et al. 2003; Cappai et al., 2005; De Gioannis e Muntoni, 2007). Il materiale risultante dal pretrattamento meccanicobiologico (stabilizzato) non ha possibilità di essere commercializzato come compost a causa della scarsa qualità, con riferimento particolare al contenuto di inerti (soprattutto vetro) e altri materiali estranei (carta, plastica); viene quindi normalmente utilizzato come strato di copertura giornaliera in discarica o è utilizzabile, se rispetta determinati requisiti, per interventi di ripristino ambientale. Nell ambito della sperimentazione, lo stabilizzato è stato considerato un substrato potenzialmente adatto, in virtù della sua elevata capacità di campo, del ph alcalino, della presenza di popolazioni batteriche aerobiche già acclimatate. Nell ambito della nostra ricerca sono stati considerati uno stabilizzato grezzo ed uno raffinato, entrambi provenienti dallo stesso impianto. Lo stabilizzato raffinato, dopo le varie fasi che hanno portato alla sua maturazione, è stato sottoposto a una ulteriore vagliatura ed a trattamenti meccanici finalizzati alla riduzione del contenuto di sostanze estranee e contaminanti. Le tabelle 3 e 4 riportano rispettivamente i valori di alcuni parametri caratterizzanti i due materiali ed il contenuto di metalli pesanti. Tabella 3 - Caratteristiche principali degli stabilizzati da rifiuti urbani utilizzati come additivi stabilizzato stabilizzato grezzo raffinato Umidità (% in peso) 19,2 39,8 Solidi volatili (% in peso) 48,5 62,9 Capacità di campo (% in peso) 214,5 248,5 ph 8,4 8,0 C/N Tabella 4 Contenuto di metalli pesanti rilevato negli stabilizzati utilizzati come additivi contenuto di metalli pesanti (mg/kg) Zn Pb Cd Cu Cr Hg stabilizzato grezzo ,6 stabilizzato raffinato ,6 in alcuni casi il residuo secco viene utilizzato come combustibile di basso pregio, essendo ricco di cellulosa, oppure come alimento per il bestiame. La tabella 5 riassume le principali caratteristiche della sansa utilizzata. Tabella 5 - Caratteristiche principali delle sanse utilizzate come additivo Capacità di campo (% in peso) 61,94 Umidità (% in peso) 20,84 ph 6,6 Solidi volatili (% in peso) 97,81 Fosforo totale (mg/kg) 1,32 Azoto totale (mg/kg) 7762 Acidi volatili (mg/kg) 37,9 3.5 Acque di vegetazione Le acque di vegetazione sono un liquame caratterizzato da un considerevole carico organico, da ph acido, dalla presenza di sostanze non facilmente biodegradabili come i fenoli. La presenza di una frazione organica biorefrattaria è evidente osservando come il rapporto BOD/COD sia inferiore a 0,5, come è possibile notare dalla tabella 6 nella quale sono riportate le caratteristiche delle acque di vegetazione utilizzate durante la sperimentazione. In passato le acque di vegetazione venivano sparse in grandi quantità direttamente sul terreno, creando spesso problemi di eccessiva riduzione del contenuto di ossigeno del terreno dovuti sia alla degradazione della frazione biodegradabile carico organico sia alla formazione di un film oleoso all interfaccia terreno-atmosfera. Nel caso della ricerca in oggetto, le acque di vegetazione sono state addizionate in quantitativi sufficientemente ridotti da evitare i summenzionati problemi. Tabella 6 - Caratteristiche delle acque di vegetazione utilizzate come additivo BOD mg/l COD mg/l NH3 7,0 mg/l Acidi volatili 6349 mg/l Fenoli 0,777 mg/l ph 4,34 INFORMAZIONE Sansa La sansa, come le acque di vegetazione, è un sottoprodotto della spremitura delle olive ed è costituita da bucce, polpa esaurita e frammenti di noccioli. Da essa può essere estratto l olio residuo tramite un solvente (di solito solfuro di carbonio o esano). È di fatto un materiale di scarto; 4. METODOLOGIA Lo studio del processo autodepurativo è avvenuto in reattori statici di vetro, particolarmente adatti ad evidenziare e valutare l influenza di fattori chimico-fisici sulla degradazione, quali temperatura, ph, contenuto di acqua, capacità di campo e di nutrienti. L esperienza si è svolta in condizioni di temperatura pagina 7

4 INFORMAZIONE 107 costante, avendo allestito i reattori in un ambiente chiuso e termostatato a 20 C. Il terreno è stato contaminato artificialmente in modo uniforme miscelandolo con una quantità di gasolio pari all 1% in peso secco. Gli stabilizzati e le sanse sono stati addizionati al terreno contaminato in misura del 5 e 20% in peso secco, mentre il quantitativo di acque di vegetazione addizionato è stato limitato all 1% in peso secco sulla base delle considerazioni suesposte. L umidità del terreno all interno di ciascun reattore è stato portata fino ad un valore pari al 60% della capacità di campo. Tabella 7 Identificazione dei diversi reattori in funzione del tipo e della quantità di substrato addizionato Solo terreno contaminato Terreno contaminato + sansa (5% in peso secco) Terreno contaminato + sansa (20% in peso secco) Terreno contaminato + acque di vegetazione (1% in peso secco) Terreno contaminato + stabilizzato grezzo (5% in peso secco) Terreno contaminato + stabilizzato grezzo (20% in peso secco) Terreno contaminato + stabilizzato raffinato (5% in peso secco) Terreno contaminato + stabilizzato raffinato (20% in peso secco) Ambiente 4.1 Produzione di CO 2 La CO 2 viene prodotta dai microrganismi in seguito all attività di degradazione del contaminante organico. La sua quantificazione, quindi, rappresenta un indice significativo dell evoluzione del processo degradativo. La CO 2 sviluppata a seguito dell attività batterica è stata assorbita mediante una soluzione 1M di idrossido di sodio inserita nei reattori in un apposito contenitore. La determinazione della quantità di CO 2 assorbita in un dato periodo di tempo è stata effettuata mediante titolazione con acido cloridrico. I reattori sono a tenuta, pertanto ad intervalli regolari è necessario aprirli per consentire l ingresso dell ossigeno necessario per la prosecuzione della degradazione aerobica. Durante questa operazione, inevitabilmente della CO 2 presente nell aria viene assorbita dalla soluzione di idrossido di sodio. Per valutare questa quantità e quella assorbita direttamente dall aria ad inizio sperimentazione, sono stati allestiti, come detto in precedenza, degli appositi reattori di controllo contenenti solo la soluzione assorbente. 4.2 Determinazione del contenuto residuo di gasolio nel terreno reattore G reattore S5 reattore S20 reattore AV reattore CG5 reattore CG20 reattore CR5 reattore CR20 A complemento della determinazione della produzione di CO 2, per meglio valutare l evolvere del processo degradativo si è periodicamente determinato il contenuto di gasolio residuo nei campioni di suolo contenuti nei reattori. Tale determinazione avviene mediante preliminare estrazione con apposito solvente (in questo caso miscela di acetone e n- esano in rapporto 1:10) ed una successiva analisi al gascromatografo. La quantità di gasolio presente nel campione iniettato al GC è stata calcolata mediante un confronto diretto fra l area dei picchi del cartogramma relativo al campione e l area dei picchi del cartogramma ottenuto iniettando una miscela di gasolio a concentrazione nota. La valutazione dell evoluzione del processo degradativo è stata effettuata mediante determinazione nel tempo della produzione di anidride carbonica derivante dai processi degradativi aerobici. A ulteriore verifica del processo si è determinato il contenuto residuo di gasolio nel terreno periodicamente durante la sperimentazione ed al suo termine (107 giorno). Il sistema scelto per il monitoraggio della degradazione del gasolio (produzione di CO 2 ) ha richiesto l allestimento di diversi reattori di controllo contenenti, ad esempio, solo terreno contaminato, solo substrato o solo terreno non contaminato e substrato. Di seguito è brevemente descritta la metodologia adottata per la determinazione della produzione di CO 2 e del contenuto residuo di gasolio nel terreno. 5. RISULTATI E DISCUSSIONE Di seguito sono riportati e commentati i risultati relativi alle prove condotte sui campioni di terreno contaminato da gasolio al quale sono stati addizionati i diversi tipi di substrato organico in diversi dosaggi. Per una migliore comprensione dei risultati, i reattori caratterizzati da diverse tipologie e quantità di substrato addizionato sono identificati dalle sigle riportate in tabella Sansa ed acque di vegetazione In figura 1 sono rappresentati graficamente i dati relativi alla produzione cumulata di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio nei reattori in assenza ed in presenza rispettivamente del 5% e 20% in peso secco di sansa (S5 e S20). È immediato verificare come l addizione della sansa favorisce la degradazione del gasolio. La produzione cumulata di CO 2 derivante dal gasolio in assenza di substrato organico è nettamente inferiore (158.4 mg) rispetto al caso in cui venga addizionata una quantità di sansa pari al 5% o al 20% (rispettivamente 499,4 mg e 2265,9 mg CO 2 ). Questo risultato può essere interpretato considerando che l addizione di sansa comporta: considerevole e rapido sviluppo di biomassa in virtù dell elevato contenuto di sostanza organica degradabile; maggior apporto di nutrienti, in particolare di azoto; una buona capacità di campo, che incrementa la quantità d acqua che il suolo può trattenere. Si può osservare come i benefici siano nettamente superiori addizionando un quantitativo di sansa pari al 20% della sostanza secca del terreno. Il risultato può essere imputabile pagina 8

5 al fatto che il maggior quantitativo di substrato addizionato massimizza gli effetti positivi legati alla presenza del substrato stesso, consentendo, in particolare, un maggior sviluppo della biomassa. Nel caso in cui il quantitativo di sansa sia pari al 5% in peso, la biodegradazione, e quindi il recupero del suolo, potrebbero invece richiedere tempi più lunghi. In figura 2 sono rappresentati graficamente i dati relativi alla produzione giornaliera per gli stessi reattori considerati precedentemente in figura 1. I risultati evidenziano per il reattore S20 un elevata produzione giornaliera di CO 2 nel periodo compreso tra il 17 ed il 50 giorno ed una forte differenza nella degradazione del gasolio tra i primi 17 giorni, in cui si assiste a produzioni giornaliere che non superano i 30 mg/giorno, ed il periodo compreso tra il 33 e il 67 giorno, in cui tali produzioni sono sempre superiori ai 40 mg/giorno giungendo a superare i 100 mg/giorno. Una differenza così marcata non è invece riscontrabile per il reattore S5. I risultati di cui sopra possono spiegarsi, almeno parzialmente, considerando la figura 3, nella quale è riportato il confronto tra la produzione di CO 2 nel reattore S20 e quella di un reattore di controllo, identificato come reattore S nella figura, contenente terreno non contaminato e sansa in quantità pari a quella addizionata nel reattore S20. Il confronto fra questi due reattori consente di ipotizzare una distinzione tra produzione di CO 2 derivante dalla degradazione della sansa e quella dovuta alla degradazione del gasolio. Si può osservare come fino al 17 giorno la popolazione batterica sembrerebbe degradare prevalentemente la sansa. Successivamente la produzione di CO 2 relativa alla degradazione della sansa decresce in corrispondenza del periodo di massima degradazione del gasolio. In presenza di una quantità consistente di sansa quindi, è rilevabile una distinzione abbastanza netta tra la fase di degradazione del substrato aggiunto e quella di degradazione del gasolio. Il fenomeno non è stato invece rilevato nel reattore S5, dove la degradazione di substrato e gasolio sembra avvenire in contemporanea. Per quanto riguarda l influenza dell addizione di acque di vegetazione, come evidenziato nella figura 4, che riporta la produzione cumulata di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio in assenza ed in presenza di tale substrato, si può affermare che si tratta di un influenza senz altro negativa. Si constata infatti che l addizione di acque di vegetazione inibisce la degradazione del gasolio poiché la produzione di CO 2 risulta minore di quella relativa al solo terreno con gasolio. Questo risultato appare determinato da una o più delle seguenti cause: le acque di vegetazione possiedono un ph acido in grado di inibire l attività batterica; le acque di vegetazione contengono fenoli, tossici per i batteri al di sopra di determinate concentrazioni; l addizione di acque di vegetazione, per quanto limitata, può aver comunque determinato la formazione di un film oleoso in grado di limitare l interscambio di substrati, nutrienti ed ossigeno. L andamento della degradazione del gasolio evidenziato dalla produzione di CO 2 è confermato dai risultati della CO 2 prodotta (mg) Figura 1 - Produzione cumulata di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio nei reattori, in assenza ed in presenza del 5% e 20% in peso secco di sansa. CO 2 prodotta (mg/giorno) tempo (giorni) Figura 2 - Produzione giornaliera di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio nei reattori, in assenza ed in presenza del 5% e 20% in peso secco di sansa. CO 2 prodotta (mg/giorno) tempo (giorni) tempo (giorni) S20 Figura 3 - Confronto tra la produzione di CO 2 nel reattore S20 (20% in peso secco di sansa) e quella di un reattore di controllo contenente terreno non contaminato e sansa in quantità pari a quella addizionata nel reattore S20 (reattore S). INFORMAZIONE 107 pagina 9

6 INFORMAZIONE 107 CO 2 prodotta (mg) Figura 4 - Produzione cumulata di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio nei reattori in assenza ed in presenza di acque di vegetazione (1% in peso secco). g gasolio / 100 g suolo tempo (giorni) Ambiente determinazione del contenuto residuo di gasolio nel suolo. In figura 5 è riportata la quantità di gasolio residuo nei casi in cui come substrati addizionali siano stati utilizzati sansa o acque di vegetazione. Nei diversi casi si può osservare come la quantità di contaminante residuo sia pari rispettivamente a: 0.5 g gasolio/100 g di suolo nel caso del reattore S5 (sansa 5%); rimozione percentuale di gasolio del 44,4% rispetto alla quantità addizionata; 0,024 g gasolio/100 g di suolo nel caso del reattore S20 (sansa 20%); rimozione percentuale del 97,3%; 0.78 g gasolio/100 g di suolo nel caso di addizione di acque di vegetazione (reattore AV); rimozione percentuale del 13,3%; 0.60 g gasolio/100 g nel caso di solo gasolio senza nessun additivo (reattore G); rimozione percentuale del 33,3%. Questi risultati confermano come il risultato migliore sia quello relativo al reattore S20. In realtà la percentuale di rimozione non è data esclusivamente dalla quota parte di gasolio trasformata in CO 2, ma anche da quella volatilizzata o trasformata in nuova biomassa. La figura 6, nella quale a titolo d esempio è riportato il bilancio del carbonio relativo al gasolio per il reattore S20, mette in evidenza come al momento della conclusione dell esperienza esista una differenza tra il carbonio inizialmente presente e la somma di quello residuo e di quello gassificato; si potrebbe ipotizzare quindi che il 20% circa del contenuto iniziale di carbonio si sia volatilizzato o sia stato trasformato in biomassa, a meno degli errori di misura commessi durante le determinazioni analitiche. Carbonio (g) reattore Figura 5 - Confronto tra il contenuto di gasolio iniziale e finale (107 giorno) nei reattori nei quali sono stati addizionati come substrati sansa (S5 e S20) o acque di vegetazione (AV) e nel reattore contenente esclusivamente terreno contaminato con gasolio (G). tempo (giorni) Figura 6 - Bilancio del carbonio, relativamente al gasolio, per il reattore contenente sansa in percentuale del 20 % in peso (S20). 5.2 Stabilizzato da rifiuti solidi urbani Risultati analoghi a quelli illustrati in precedenza sono stati ottenuti utilizzando come substrato organico dello stabilizzato da rifiuti solidi urbani. In figura 7 è riportata la produzione cumulata di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio nei reattori in assenza ed in presenza di 5% e 20% di stabilizzato grezzo e raffinato. La degradazione del gasolio risente favorevolmente dell addizione di stabilizzato sia esso grezzo o raffinato, presumibilmente in relazione alle seguenti proprietà del materiale: ambiente favorevole allo sviluppo di biomassa; elevata capacità di campo; ph alcalino che consente di esercitare un azione tampone benefica per la degradazione. Si deve inoltre tenere conto del fatto che, come testimoniato dai valori del rapporto carbonio/azoto, gli stabilizzati utilizzati non avevano raggiunto un grado completo di maturazione ed erano quindi caratterizzati dalla presenza residua di sostanza organica biodegradabile in tempi relativamente brevi, fattore questo favorevole al rapido sviluppo di biomassa. Tali caratteristiche positive vengono esaltate, come per la sansa, nel caso in cui venga utilizzato un quantitativo di substrato pari al 20% in peso secco rispetto al suolo e, in particolare, quando venga utilizzato dello stabilizzato raffinato. Quest ultimo rispetto allo stabilizzato grezzo infatti è caratterizzato da: un maggior contenuto di sostanza organica; pagina 10

7 CO 2 prodotta (mg) Figura 7 - Produzione cumulata di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio nei reattori in assenza ed in presenza del 5% e 20% in peso secco di stabilizzato grezzo e raffinato. una minore presenza di metalli pesanti che possono inibire la popolazione batterica; una granulometria più fine, e perciò una maggiore superficie specifica disponibile; un maggior contenuto di nutrienti. Appare dunque vantaggioso addizionare quantitativi consistenti di stabilizzato raffinato. Negli esperimenti relativi a questo tipo di substrato, la produzione cumulata di CO 2 ha raggiunto un valore pari a 2075,59 mg in presenza di percentuali di stabilizzato del 20% (reattore CR20) contro, ad esempio, gli 867,8 mg riscontrati nel reattore nel quale si è addizionato solo 5% in peso secco del medesimo stabilizzato (reattore CR5). La figura 8 riporta l andamento della produzione giornaliera di CO 2 per tutti i quattro reattori nei quali è stato addizionato stabilizzato grezzo o raffinato in diverse proporzioni. Come già osservato per i reattori nei quali era stata addizionata sansa, nel caso in cui si utilizzi la massima quantità di stabilizzato raffinato, la degradazione del gasolio, misurata in termini di CO 2, risulta particolarmente intensa per CO 2 prodotta (mg/giorno) CO 2 prodotta (mg/giorno) CO 2 prodotta (mg/giorno) Figura 9 - Confronto tra la produzione di CO 2 nel reattore CR20 e quella di un reattore di controllo (reattore CR) contenente terreno non contaminato e stabilizzato raffinato in quantità pari a quella addizionata nel reattore CR20. un periodo limitato e ritardato rispetto all inizio della sperimentazione; tale ritardo risulta inoltre maggiore nel caso di stabilizzato grezzo. Le figure 9 e 10 confermano che anche in questo caso, ed anzi in misura più marcata che per la sansa, il ritardo sembrerebbe dovuto al fatto che inizialmente la popolazione batterica è dedita quasi esclusivamente alla degradazione dello stabilizzato. La degradazione del gasolio parte solo dopo il 20 giorno per lo stabilizzato raffinato e dopo il 40 giorno per lo stabilizzato grezzo. Il maggiore ritardo riscontrato per lo stabilizzato grezzo (vedi figura 10) è probabilmente imputabile a una possibile maggiore lunghezza del periodo necessario alla biomassa per degradare il substrato (probabilmente in relazione al più alto contenuto di metalli pesanti che esercitano un effetto inibente sul processo di degradazione). In figura 11 è riportata la quantità di gasolio residuo nei casi di utilizzo di stabilizzato grezzo o di stabilizzato raffinato come substrato. Nei vari casi la quantità di gasolio residuo è risultata INFORMAZIONE 107 Figura 8 - Produzione giornaliera di CO 2 derivante dalla degradazione del gasolio nei reattori in assenza ed in presenza del 5% e 20% in peso di stabilizzato grezzo e raffinato. Figura 10 - Confronto tra la produzione di CO 2 nel reattore CG20 e quella di un reattore di controllo (reattore CG) contenente terreno non contaminato e stabilizzato raffinato in quantità pari a quella addizionata nel reattore CG20. pagina 11

8 INFORMAZIONE 107 g gasolio / 100 g suolo Figura 11 - Confronto tra il contenuto iniziale e finale (107 giorno) di gasolio nei reattori nei quali sono stati addizionati stabilizzato grezzo (CG5 e CG20) e stabilizzato raffinato (CR5 e CR20) e nel reattore contenente esclusivamente terreno contaminato con gasolio (G). Carbonio (g) Tempo (giorni) gasolio iniziale gasolio residuo CO 2 Figura 12 - Bilancio del carbonio, relativamente al gasolio, per il reattore contenente stabilizzato raffinato in percentuale del 20% in peso (CR20). Ambiente pari rispettivamente a: 0,05 g gasolio/100 g di suolo nel caso di stabilizzato raffinato al 20% (reattore CR20); rimozione percentuale di gasolio del 94,5%; 0.07 g/100 g di suolo nel caso di stabilizzato grezzo (reattore CG20); rimozione percentuale del 91,9% ; g/100g di suolo nel caso di stabilizzato raffinato pari al 5% (reattore CR5); rimozione percentuale del 94%; 0.21 g gasolio/100 g suolo nel caso di stabilizzato grezzo pari al 5% (reattore CG5); rimozione percentuale del 76,9 %; 0.60 g gasolio/100 g nel caso di solo gasolio (reattore G); rimozione percentuale del 33,3%. La figura 11 mostra come il contenuto di gasolio residuo nel caso di addizione di stabilizzato grezzo nella misura del 20% sia quasi uguale a quello relativo al reattore contenente il 5% di stabilizzato raffinato, sebbene quest ultimo sia stato caratterizzato da una produzione di CO 2 inferiore. Questo risultato può essere giustificato dal possibile maggior sviluppo di biomassa nel reattore CR5. Come già fatto osservare in precedenza riguardo la sperimentazione con sansa ed acque di vegetazione, il bilancio del carbonio riferito al gasolio evidenzia il fatto che una quota parte del gasolio è persa per volatilizzazione o trasformata in biomassa (vedi figura 12 per il reattore CR20). 5.3 Confronto complessivo tra i diversi substrati In figura 13 sono riassunte le curve cumulate di produzione di CO 2 relative a tutti i reattori utilizzati durante la sperimentazione. Analogo confronto, ma riferito alla produzione giornaliera di CO 2, è riportato in figura 14. Dal confronto emerge chiaramente come i risultati migliori siano stati ottenuti per i reattori S20 e CR20, ovvero addizionando come substrato sansa e stabilizzato raffinato in misura del 20% in peso secco. Tra i due substrati, lo stabilizzato si fa preferire per la maggior capacità di campo, la maggior capacità di controllo del ph, mentre la sansa apporta un maggior contributo di sostanza organica degradabile che favorisce il rapido sviluppo della biomassa. CO 2 prodotta (mg) Figura 13 - Confronto tra le produzione cumulate di CO 2 relative ai vari reattori utilizzati. 6. CONCLUSIONI I risultati ottenuti hanno dimostrato come l aggiunta di sansa e stabilizzato da rifiuti urbani a terreni contaminati da gasolio per autotrazione incrementi in misura considerevole la capacità autodepurativa del terreno stesso. L utilizzo della sansa in misura del 20% in peso secco ha portato alla degradazione di una quantità complessiva di gasolio 14 volte superiore a quella misurata per i reattori contenenti esclusivamente il terreno contaminato. Analogamente, l utilizzo dello stabilizzato ha portato alla degradazione di una quantità di gasolio rispettivamente 12,5 (stabilizzato raffinato in misura del 20% in peso secco) e 7,8 (stabilizzato grezzo in misura del 20% in peso secco) volte superiore a quella misurata per i reattori contenenti esclusivamente il terreno contaminato. Risultati sempre positivi, ma inferiori ai precedenti, sono pagina 12

9 CO 2 prodotta (mg/giorno) Figura 14 - Confronto tra le produzione giornaliere di CO 2 relative ai vari reattori utilizzati. % di rimozione Figura 15 - Confronto tra le percentuali di rimozione del gasolio raggiunte nei diversi reattori. Figura 16 - Stima dei tempi di rimozione del 90% del gasolio nel caso di addizione di stabilizzato raffinato o grezzo e di sansa in proporzione del 20% in peso secco (temperatura costante di 20 C, contenuto di acqua del terreno pari al 60% della capacità di campo). stato ottenuti utilizzando sansa, stabilizzato raffinato o grezzo in quantità inferiori, pari al 5% in peso secco; in questo caso sono state conseguiti livelli di degradazione rispettivamente solo 3,1, 5,0 e 3,0 volte superiori a quelli relativi ai reattori contenenti esclusivamente il terreno contaminato. Il risultato è stato viceversa negativo per i reattori nei quali sono state addizionate acque di vegetazione; in questo caso la quantità complessiva di gasolio degradato è risultata essere addirittura inferiore (0,65) a quella misurata per i reattori contenenti esclusivamente il terreno contaminato. Le percentuali di rimozione del gasolio (vedi figura 15) sono state pari al 97,3%, 94,5% e 91,9% nei casi dei reattori contenenti rispettivamente sansa, stabilizzato raffinato e stabilizzato grezzo in misura del 20% in peso secco. Tali percentuali tengono conto anche della quota parte volatilizzata o convertita in nuova biomassa, che, sulla base dei bilanci del carbonio eseguiti in chiusura della sperimentazione, può essere quantificata intorno al 10-15% del contenuto iniziale di gasolio. Nel caso invece di addizione di sansa, stabilizzato raffinato e grezzo in misura del 5% in peso secco, le percentuali di rimozione sono risultate rispettivamente pari al 44,4, 94,0 e 76,9%. La percentuale di rimozione nel reattore nel quale non si è addizionato alcun substrato è stata pari al 33,3%. Sebbene la sperimentazione sia stata interrotta al 107 giorno, le curve di produzione cumulata di CO 2 sembrano aver raggiunto tutte un valore praticamente asintotico, pertanto i valori di rimozione rilevati possono essere considerati praticamente i massimi conseguibili alle condizioni operative adottate (temperatura di 20 C, umidità pari al 60% della capacità di campo). Mentre per i reattori nei quali è stata addizionata una quantità di substrato pari al 5% il processo degradativo ha avuto un andamento pressoché uniforme nel tempo, in quelli addizionati con quantitativi maggiori di substrato la produzione di CO 2 ha presentato un andamento caratterizzato da valori giornalieri elevati e concentrati in un periodo limitato, all incirca compreso tra il 20 ed il 50 giorno di sperimentazione. Dall esame comparato con la produzione di CO 2 avutasi nei reattori di controllo si evince che laddove viene addizionata una quantità di substrato pari al 20% in peso secco, durante i primi giorni del processo la popolazione batterica sembrerebbe dedicarsi prevalentemente alla degradazione del substrato, ritardando così la degradazione del gasolio. Quest ultima per altro, pur partendo in ritardo, si svolge successivamente con grande intensità, probabilmente in virtù dello sviluppo nei giorni precedenti di una numerosa e ben acclimatata popolazione batterica; in questo caso, una volta che la degradazione è partita, essa porta alla rimozione della maggior parte del gasolio in tempi relativamente brevi (circa 30 giorni). Anche per questo motivo, oltre che per i valori complessivi di rimozione maggiori, l addizione di una quantità di substrato pari al 20% in peso secco sembra essere più adatta ad ottenere risultati migliori ed in tempi inferiori. In figura 16 è riportata una stima, basata sui risultati della sperimentazione, dei tempi necessari alla rimozione del INFORMAZIONE 107 pagina 13

10 INFORMAZIONE % del gasolio nel caso di addizione di stabilizzato raffinato o grezzo e di sansa in proporzione del 20% in peso secco. Ovviamente i valori riportati vanno riferiti alle condizioni di sperimentazione, ovvero temperatura costante di 20 C e contenuto di acqua pari al 60% della capacità di campo del terreno. Gli effetti benefici della addizione dello stabilizzato sono da attribuire all apporto di sostanza organica e di nutrienti che favorisce lo sviluppo di biomassa aerobica in grado di degradare il gasolio, all elevata capacità di campo ed alla azione di controllo del ph su valori neutri o leggermente alcalini favorevoli alla degradazione. L utilizzo di stabilizzato grezzo porta a risultati inferiori, probabilmente dovuti al minore contenuto di sostanza organica ed al più elevato tenore di metalli pesanti; inoltre, la sostanza organica complessivamente presente nello stabilizzato grezzo è presumibilmente più ricca di frazioni caratterizzate da una degradabilità più lenta. Le sanse, pur avendo rispetto allo stabilizzato una minore capacità di campo e di controllo del ph, apportano considerevoli quantità di azoto e, soprattutto, di sostanza organica degradabile; l elevato contenuto di sostanza organica sarebbe addirittura un fattore da considerare con attenzione in sede di definizione dei dosaggi onde evitare rischi deficit di ossigeno nel terreno. I risultati negativi ottenuti nel reattore nel quale sono state addizionate acque di vegetazione sono probabilmente dovuti alla acidità (ph = 5,5) del substrato, al contenuto elevato di fenoli ed alla formazione sulle particelle del terreno di un film oleoso che ostacola la diffusione dell ossigeno. In conclusione, i risultati conseguiti con la sperimentazione sembrano indicare che l addizione di opportuni substrati organici ad un terreno contaminato da gasolio può portare ad un notevole incremento e ad una velocizzazione del naturale processo autodepurativo. I risultati andrebbero ovviamente confermati attraverso sperimentazioni su scala reale e le stesse eventuali modalità operative devono essere oggetto di un attenta valutazione. Si potrebbero a questo proposito prospettare due opzioni. La prima, attuabile nel caso in cui la contaminazione interessi solo gli strati superficiali del terreno, prevede un intervento in situ consistente nella movimentazione del terreno e nella ricollocazione previa miscelazione con il substrato prescelto. Data la grande influenza della temperatura sul processo degradativo, tale modalità operativa andrebbe applicata solo durante il periodo estivo. La seconda opzione, praticabile solo nel caso in cui l estensione in pianta della zona contaminata sia limitata, prevede la rimozione del terreno, il trasporto ad apposito impianto (off-site oppure on-site) dove, eventualmente all interno di ambienti chiusi di adeguate dimensioni, si procederebbe alla miscelazione con il substrato prescelto e, di fatto, ad una sorta di compostaggio in cumuli della miscela terreno-substrato con periodici rivoltamenti per consentire l apporto di ossigeno alla biomassa. Aldo Muntoni Giorgia De Gioannis Riferimenti bibliografici Ambiente J.T. Cookson Jr., Bioremediation Engineering: Design and Application, McGraw-Hill publisher, ISBN Cappai G., Carucci A., De Gioannis G., Muntoni A., Effects on leachate quality of different approaches to the concept of environmentally sustainable landfill. Atti Sardinia 2003, Ninth International Waste Management and Landfill Symposium, 6-10 ottobre 2003, S. Margherita di Pula (CA), Volume II, pp (book of abstracts), full paper su CD, 2003, CISA, Centro di Ingegneria Sanitaria Ambientale, Italy. Cappai G., Carucci A., De Gioannis G., Muntoni A., Further investigations on MBP and relative implications. Atti Sardinia 2005, Tenth International Waste Management and Landfill Symposium, 3-7 ottobre 2005, S. Margherita di Pula (CA), pp (book of abstracts), full paper su CD, 2005, CISA, Centro di Ingegneria Sanitaria Ambientale, Italy. De Gioannis G., Muntoni A., Dynamic transformations of nitrogen during mechanical-biological pre-treatment of municipal solid waste. Rivista internazionale Waste Management (Elsevier), 27, 11, K. Hupe, J.C. Loth, J. Heerenklage, R. Stegmann, Enhancement of biological degradation of soils contaminated with oil by the addition of compost. Acta Biotechnology, 16 (1996) 1, pagg pagina 14

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