Sviluppo e validazione di un modello CFD avanzato per la combustione del polverino di carbone

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1 luglio - agosto 11 Combustione 67 di M. Vascellari, G. Cau Sviluppo e validazione di un modello CFD avanzato per la combustione del polverino di carbone In questo articolo è presentato un modello CFD avanzato per la combustione del polverino di carbone, realizzato con il software commerciale Fluent. La combustione del carbone è caratterizzata da complessi fenomeni chimico-fisici, che richiedono di essere descritti attraverso specifici modelli matematici. Si considerano due differenti approcci per la simulazione della combustione del carbone. Il primo approccio, definito, si basa su un semplice modello di volatilizzazione empirico ad una velocità (single rate SR) e sul modello EDM per l interazione tra il flusso turbolento e le reazioni chimiche, basato sull ipotesi di reazioni chimiche infinitamente veloci. Esso rappresenta l approccio standard utilizzato per la modellazione della conversione termo-fisica dei combustibili solidi. Il secondo approccio si basa sul modello avanzato di volatilizzazione CPD, e sul modello EDC per l interazione tra chimica e turbolenza. I due approcci sono validati considerando i dati della fornace IFRF no.1. Dal confronto dei risultati numerici con quelli risulta che il secondo approccio fornisce delle previsioni maggiormente accurate in termini di velocità, temperature e concentrazione delle specie chimiche. Il suo utilizzo è quindi fortemente consigliato, nonostante richieda delle risorse ed un tempo di calcolo notevolmente superiori. Development of an Advanced CFD Model for Pulverised Coal Combustion This wor reports the development of an advanced CFD model for pulverised coal combustion, performed with the commercial CFD code Fluent. Coal combustion is characterized by complex chemical-physical phenomena, that require to be modeled through an advanced mathematical approach. Two different approaches are considered. The first one, defined as, is based on a simple single-rate (SR) empirical devolatilization model and on the Eddy Dissipation Model (EDM) for chemical-turbulence interactions, considering initely fast chemical reactions. It represents a standard approach used for pulverised coal combustion simulations. The second approach, defined as, is based on advanced Chemical Percolation Devolatilization (CPD) model, and on Eddy Dissipation Concet (EDC) for chemical-turbulence interactions. The results are compared with experimental data performed on IFRF no.1 furnace. The approach shows the best agreement with experimental data in terms of velocities, temperature and species concentrations. The use of this approach is therefore more suitable for modeling pulverised coal combustion, nevertheless the higher CPU time required. Le emissioni di NOx provenienti dalla combustione del carbone rappresentano uno dei maggiori problemi ambientali, in quanto esse contribuiscono alla formazione delle pioggie acide e allo smog fotochimico [1]. Poiché non esiste una correlazione diretta tra il contenuto in azoto del carbone e gli NOx, la loro formazione dipende dalle condizioni in cui avviene il processo di combustione. Lo sviluppo di sistemi innovativi per la riduzione degli NOx, richiede quindi lo sviluppo di strumenti di calcolo e di previsione avanzati, che permettano un efficiente caratterizzazione dei complessi fenomeni chimico-fisici, che hanno luogo durante la combustione del carbone. La maggior parte dei modelli matematici per la combustione del carbone sono basati sulla soluzione delle equazioni di bilancio della massa, delle specie chimiche, della quantità di moto e dell energia per il flusso multifase. Mentre la descrizione matematica dei flussi turbolenti bifase ha raggiunto un elevato grado di maturità, la modellazione delle interazioni tra il carbone e la fase gassosa circostante è ben lungi da avere raggiunto un livello soddisfacente di affidabilità. Risulta quindi necessario un approccio di calcolo che permetta di tenere conto in maniera dettagliata di queste interazioni, con particolare attenzione alla volatilizzazione e alla reazioni chimiche omogenee ed eterogenee. Lo stato dell arte della modellazione dei combustibili fossili è stato revisionato in dettaglio da Eaton et al. []. Esempi di modellazione Dott. ing. Michele Vascellari, prof. ing. Giorgio Cau, Dipartimento di Ingegneria Meccanica, Università degli Studi di Cagliari. Questo lavoro è stato sviluppato nell ambito del progetto di ricerca Sviluppo e Validazione di modellistica di processi di gassificazione e combustione con ricircolo dei prodotti in diverse tipologie di reattori finanziato dall ENEA-Ente per le Nuove Tecnologie, l Energia e l Ambiente

2 68 Combustione luglio - agosto 11 Tabella 1 - Costanti cinetiche delle reazioni definite dalle Eq. 8-1 [16]81 principale è alternato al calcolo della fase solida discreta, fino al raggiungimento di una soluzione convergente. La dispersione delle particelle dovuta al flusso gassoso turbolento è definito attraverso il tracciamento stocastico delle traiettorie, includendo l effetto della fluttuazione istantanea della velocità del gas. Approccio della combustione del carbone sono riportati nei seguenti lavori [3-9]. Un approccio avanzato per la combustione del polverino di carbone è stato messo a punto, basandosi su modelli avanzati per volatilizzazione e le reazioni chimiche in regime turbolento. I risultati ottenuti con questo approccio sono stati infine confrontati con i risultati ottenuti attraverso un approccio semplificato e validati attraverso dei dati disponibili in letteratura. Modelli matematici per la combustione del polverino di carbone La combustione del polverino di carbone è modellata considerando due differenti approcci. Essi sono caratterizzati dagli stessi metodi numerici, e dagli stessi modelli matematici per la schematizzazione della turbolenza, della radiazione termica e del flusso bifase. I due approcci si differenziano per la modellazione delle interazioni gassolido e delle reazioni chimiche in regime turbolento. Le simulazioni CFD della combustione del carbone sono svolte considerando la versione 6.3 del codice di calcolo commerciale Fluent [1]. Esso si basa sulla discretizzazione secondo il metodo dei volumi finiti delle equazioni di Navier Stoes su un dominio di calcolo ibrido nonstrutturato. Si è considerata la versione bidimensionale con simmetria assiale e componente tangenziale. L accoppiamento tra le equazioni della velocità e della pressione è realizzato attraverso l algoritmo SIMPLE [11]. I flussi convettivi sono discretizzati attraverso lo schema upwind del secondo ordine [1] e i gradienti della pressione attraverso lo schema PRESTO! [13]. La chiusura delle equazioni RANS è effettuata attraverso il modello standard -ε [14]. Lo scambio termico per radiazione è definito attraverso il modello P-1 [15]. La fase solida discreta è modellata considerando un approccio Euleriano-Lagrangiano. Le equazioni di conservazione della fase gassosa sono risolte in un sistema di riferimento Euleriano, mentre il moto delle particelle solide di carbone è definito attraverso un punto di vista Lagrangiano. Le traiettorie delle particelle sono definite attraverso l integrazione in funzione del tempo del bilancio delle forze agenti su di esse. Le due fasi interagiscono tra loro attraverso lo scambio di materia, quantità di moto ed energia. Quindi il calcolo della fase Il primo approccio utilizzato per la modellazione della combustione del polverino di carbone è definito, in quanto è basato sul modello Eddy Dissipation (EDM) [17] per la combustione in regime turbolento. e su un modello cinetico ad una velocità (single rate, SR) [18] per la devolatilizzazione del carbone. La velocità di volatilizzazione nel modello single rate è definita attraverso una relazione pseudo-cinetica di tipo Arrhenius, che deve essere tarata in base alle caratteristiche del carbone e alle condizioni operative. I prodotti della volatilizzazione sono definiti attraverso un unica specie equivalente C x H y O z ottenuta in base all analisi immediata ed elementare. La velocità di volatilizzazione è quindi espressa dalla seguente relazione: dm p dt E = A vol exp vol R gas T m Y p vol p Dove Y vol è la frazione in massa di volatili ancora presente nella particella. La specie equivalente C x H y O z, rilasciata nella fase gassosa durante la volatilizzazione, reagisce secondo il seguente meccanismo di reazione semplificato: C x H y O z +ν O O ν CO CO +ν CO CO+ν H O H O CO +.5O CO Il rapporto molare tra CO e CO nella reazione Eq. è definito in modo tale da ottimizzare il meccanismo di reazione. In questo lavoro si è considerato un rapporto pari a 3.48 [9]. La velocità di reazione è definita attraverso il modello di combustione turbolenta EDM [17]. Questo modello si basa sull ipotesi che la le reazioni chimiche siano infinitamente veloci rispetto al miscelamento dei reagenti nel flusso turbolento. La velocità di reazione complessiva dipende solo dalla dissipazione dei vortici turbolenti. Risulta quindi impossibile definire dei meccanismi cinetici complessi, in quanto il modello EDM non è in grado di discriminare la cinetica delle differenti reazioni, in quanto la velocità di reazione dipende solo dalle caratteristiche del flusso turbolento. Le reazioni eterogenee sono governate dalla diffusione delle specie ossidanti attraverso lo strato (1) () (3)

3 luglio - agosto 11 Combustione 69 limite attorno alla particella di carbone e dalla cinetica intrinseca della reazione superficiale [19]. La velocità complessiva delle reazioni superficiali è espressa della seguente equazione: R r, j = A p η r p r, j d, j j r, j + d, j Dove d,j e r,j sono rispettivamente la velocità di diffusione e di reazione, Ap la superficie della particella, ηr è l effectiveness factor, che tiene conto della effettiva superficie porosa della particella, pj è la pressione parziale della specie gassosa reagente. La velocità di diffusione è espressa da []: d, j = C j d p T p+ +T g.75 dove Cj è la costante di diffusione per la specie ossidante. Le velocità cinetiche sono espresse dalla seguente espressione: r, j = A r, j exp( E r, j / R gas T s ) (4) (5) (6) veloce, che ha luogo nella fase gassosa. Il TAR è generalmente rappresentato come una specie CnHm, il cui peso molecolare è definito dal modello CPD con un rapporto molare tra C e di 1.1 [5]. Il TAR generalmente si converte in parte in soot e in parte si ossida secondo la seguente reazione: C m H n + n O r1 nco + m H La cinetica della reazione di decomposizione del TAR (Eq. 8) è modellata attraverso una reazione del primo ordine, mentre la formazione del soot è trascurata. I gas leggeri, rilasciati durante la volatilizzazione, reagiscano secondo il modello cinetico semplificato di Jones and Lindstedt [6], ottimizzato per il modello EDC da Kim et al. [16]: CH 4 +.5O r CO+H CH 4 + H O r 3 CO+3H CO +.5O r 4 CO H +.5O r 5 H O (8) (9) (1) (11) (1) Nell approccio si considera l ossidazione del char con l O : C s ( ) + O CO Si assume un coefficiente di diffusione dell O (Eq. 5) di C=5.1-1, il fattore pre-esponenziale Ar=6.7 g/m Pa.5 e l energia di attivazione Er= J/mol (Eq. 6) [9]. Approccio Il secondo approccio utilizzato per la modellazione della combustione del polverino di carbone è definito, in quanto si basa sul modello Eddy Dissipation Concept (EDC) [1] per la combustione in regime turbolento, e sul modello Chemical Percolation Devolatilization (CPD) [-4] per la devolatilizzazione del carbone. Il modello CPD descrive le caratteristiche del processo di volatilizzazione in termini di velocità e composizione delle specie volatili (gas leggeri e TAR) in base a delle caratteristiche della struttura molecolare del carbone che possono essere direttamente misurate dalla spettroscopia 13C-NMR. Il modello CPD è implementato in Fluent, ma permette di calcolare solamente la velocità di volatilizzazione, in quanto è possibile considerare un unica specie prodotta dalla volatilizzazione. Si definisce quindi una specie equivalente prodotta durante la volatilizzazione CxHyOz, in maniera analoga all approccio, la quale si decompone successivamente in TAR, CO, CO, H O e CH 4, secondo quanto previsto dal modello CPD, attraverso una reazione fittizia infinitamente (7) Le costanti cinetiche delle reazioni definite dalle Eq. 8-1 sono riportate in Tabella 1. Le interazioni tra il flusso turbolento e le reazioni chimiche sono definite attraverso il modello Eddy Dissipation Concept (EDC) di Magnussen [1]. Esso rappresenta un estensione del modello EDM per tenere conto dell influenza della cinetica chimica delle reazioni, qualora l ipotesi di reazioni infinitamente veloci non sia valida. Il modello suddivide il dominio di calcolo in delle cosidette fine structures, corrispondenti ai volumi del dominio. Ognuna di queste fine structures è considerata come un reattore perfettamente miscelato, dove le reazioni avanzano per un certo tempo definito in base alle condizioni del flusso turbolento. Le reazioni eterogenee sono modellate attraverso lo stesso meccanismo cinetico-diffusivo, già descritto nell approccio. Si considerano le seguenti reazioni eterogenee del char con i gas circostanti: C s ( ) +.5O r 6 CO C s ( ) + CO r 7 CO C s ( ) + H O r 8 CO+H (13) (14) (15) Considerando la combustione con aria atmosferica, la reazione definita dall Eq. 13 è predominante rispetto alle altre, le quali diventano rilevanti in particolari condizioni di lavoro, come nella ossicombustione con ricircolo dei gas di scarico o gassificazione. Le costanti cinetiche delle reazioni, espresse dalle Eq sono definite in Tabella. Tabella - Velocità cinetiche delle reazioni superficiali (Eq ) Reaction A rj, g/s m Pa E rj, J/mol Order n Reference Field [7] Smoot [8] Smoot [8]

4 7 Combustione luglio - agosto 11 Modellazione della formazione degli NO La formazione degli NO x è generalmente modellata considerando tre differenti meccanismi: thermal-no x, prompt-no x e fuel-no x [9]. La formazione dei thermal-no x segue il meccanismo di Zeldovich et al. [3], favorita dalle elevate temperature di fiamma e dalla concentrazione di N ed è anche influenzato dalla concentrazione di radicali OH e O. Generalmente il calcolo degli NO x viene eseguito durante il postprocessing, in quanto la formazione non influisce sui bilanci di materia e di energia. Considerando meccanismi cinetici semplificati, come avviene con il modello EDM, o con il meccanismo di Jones and Lindstedt [6] utilizzato assieme al modello EDC, la concentrazione dei radicali O e OH non è disponibile, ed è quindi stimata attraverso l ipotesi di equilibrio chimico. Considerando il modello EDC è però possibile definire meccanismi cinetici complessi, che includano anche i meccanismi della formazione degli NO x [31]. I prompt-no x si formano per la reazione dell azoto presente in aria con i radicali idrocarburici che si formano in corrispondenza del fronte di fiamma [3]. I fuel-no x sono formati attraverso l ossidazione dell azoto contenuto nel combustibile. Generalmente è il principale meccanismo di formazione degli NO x nella la combustione del carbone. L azoto contenuto nel carbone in parte è rilasciato durante la volatilizzazione (volatile-n) sotto forma di NH 3 e di HCN, che va poi a formare NO reagendo con l O. L azoto contenuto nel char (char-n) reagisce in parte con l O durante la combustione del char, producendo NO. Figura 1 - a) Geometria della fornace IFRF no.1; b) Dettaglio del bruciatore [9] (a) (b) Tabella 3 - Composizione elementare ed immediata del carbone Göttelborn hvbp Validazione dei modelli matematici I due approcci per la simulazione della combustione del polverino di carbone definiti nel paragrafo precedente sono stati validati attraverso i dati relativi alla combustione del polverino di carbone nella fornace IFRF no.1 da.4 MW [33]. Geometria e caratteristiche del test-case La Figura 1(a) mostra la geometria e le dimensioni della fornace IFRF no.1 [9,33]. Il particolare della geometria del bruciatore è mostrato in Figura 1(b). La fiamma è stabilizzata attraverso lo swirl dell aria secondaria, mentre il carbone polverizzato è trasportato attraverso l aria primaria. La fornace è alimentata con carbone Saar di qualità Göttelborn hvbp, cui dati dell analisi elementare e immediata sono riportati in Tabella 3 [9]. Ulteriori proprietà del carbone sono riportate in Tabella 4 [9]. La composizione dei volatili riportata in Tabella 4 è calcolata attraverso il modello CPD. Non essendo disponibili in letteratura i dati relativi alla struttura molecolare del carbone Göttelborn, richiesti dal modello, si è considerata la correlazione di Genetti et al. [34] per determinare le caratteristiche molecolari del carbone in funzione della composizione immediata ed elementare. I volatili prodotti ad alta temperatura stimati dal modello CPD corrispondono al 48.17% del contenuto privo di ceneri del carbone (daf), valore superiore a quello fornito dall analisi immediata. Il modello CPD permette di stimare anche la formazione dei composti contenenti azoto durante la volatilizzazione [35]: del contenuto di azoto Tabella 4 - Proprietà chimico-fisiche del carbone Göttelborn hvbp [Peters and Weber, 1997]

5 luglio - agosto 11 Combustione 71 figura 3 - Profili radiali della velocità assiale per diverse posizioni assiali nel carbone (char-n), corrispondente a circa il 1.45% daf, il 5.7% rimane nel char (si suppone che di questo solo il 3% contribuisca a formare i fuel-no), il 5.57% è rilasciato nel TAR, mentre il rimanente.14% è rilasciato come HXN. Nell approccio la volatilizzazione è modellata attraverso la velocità empirica espressa in Eq. 1, e si assume Avol=*15 s-1 e Evol=1.14*18 J/mol [9] per il carbone Göttleborn hvbp. Tabella 5 - Proprietà chimico-fisiche del carbone Göttelborn hvbp [Peters and Weber, 1997] Velocita assiale, m/s figura 4 - Profili radiali della velocità tangenziale per diverse posizioni assiali Velocita assiale, m/s Velocita tangenziale, m/s 3 1 Velocita tangenziale, m/s figura 5 - Profili radiali della temperatura per diverse posizioni assiali 5 ED-SR 5 ED-SR Temperatura, K 15 1 Temperatura, K 15 1 Le condizioni all ingresso della fornace sono riportate in Tab. 5. In Fig. 1(b) è riportato il particolare dell ingresso del combustore. 5 5 Griglia di calcolo figura 6 - Profili radiali della concentrazione di COper diverse posizioni assiali 1e+6 1 1e Figura - Griglia di calcolo utilizzato per le simulazioni della fornace IFRF no. 1 CO ppm secco CO ppm secco Le simulazioni sono state svolte considerando una griglia di calcolo bidimensionale. Il diametro della fornace è definito in modo tale da mantenere costante la sezione trasversale della sezione quadrata della fornace IFRF no.1. La mesh è costituita da 18, celle rettangolari. Le celle in prossimità della pareti sono definite in modo da avere valori della prossimi a 3 come raccomandato nell utilizzo delle wall-function. Validazione dei risultati numerici figura 7 - Profili radiali della concentrazione di NOper diverse posizioni assiali 45 NO ppm secco NO ppm secco I risultati numerici, ottenuti considerando i due approcci descritti in precedenza, sono confrontati con i risultati

6 7 Combustione luglio - agosto 11 [9], considerando la distribuzione radiale della velocità assiale, tangenziale, della temperatura, della concentrazione di CO e di NO per due posizioni assiali, distanti rispettivamente.5 e.85 m dalla fine del bruciatore. Considerando la velocità assiale (Figura 3) si vede che entambi gli approcci tendono a stimare correttamente la posizione del picco di velocità per x=.5m. L approccio tende a sovrastimare la velocità massima, ma sovrastima la formazione degli NO a causa delle elevate temperature di fiamma che favoriscono il meccanismo dei thermal-no. Il secondo approccio invece predice in maniera corretta la formazione dei thermal-no, per via della temperatura di fiamma simile a quella misurata sperimentalmente. La formazione di NOè leggermente sottostimata per via dell ipotesi arbitraria di considerare una conversione del char-n del 3%. Le Figure 8-1 mostrano le mappe rispettivamente della velcoità assiale, temperatura, della concentrazione di CO in ppmv sul secco, della velocità di volatilizzazione e della combustione del char in una sezione assiale della fornace per i risultati dell approccio e. Dal confronto delle mappe si vede chiaramente come i risultati ottenuti con i due modelli sono fortemente contrastanti per tutte le grandezze fisiche considerate. figura 8 - Mappa della velocità assiale su una sezione assiale per i risultati numerici ottenuti attraverso l approccio e figura 9 - Mappa della temperatura su una sezione assiale per i risultati numerici ottenuti attraverso l approccio e Conclusioni In questo lavoro sono stati analizzati due differenti approcci per la combustione del carbone polverizzato, e i loro risultati sono stati validati attraverso il confronto con le delle misure effettuate sulla fornace IFRF no.1 da.4 MW [9]. Il primo approccio () si basa sul modello EDM [17] per l interazione tra la turbolenza e la chimica del processo e su un modello pseudo-cinetico ad una velocità (single rate, SR) per la volatilizzazione [18]. Il secondo approccio () si basa sul modello avanzato EDC [36] per l interazione turbolenza-chimica e sul modello CPD [] per la volatilizzazione. L approccio si adatta in modo migliore ai risultati, specialmente per quanto riguarda la definizione della temperatura di fiamma, che è sovrastimata di circa 4 C dal primo approccio, che quindi risulta inadeguato per la modellazione dei fenomeni chimico-fisici considerati, in particolare modo per l ipotesi di reazioni infinitamente veloci. Migliori risultati possono essere ottenuti attraverso una calibrazione dei suoi parametri in base ai dati, sia per quanto riguarda le reazioni chimiche sia la volatilizzazione. Questa calibrazione richiede però la conoscenza a priori delle caratteristiche della fiamma, e risulta quindi inadeguato agli scopi di questo lavoro, che si prefigge di valutare le potenzialità dei due approcci considerati. L approccio, di contro, richiede un maggiore costo computazionale, dovuto soprattutto alle difficoltosa convergenza numerica del problema. Tuttavia la modellazione della combustione del polverino di carbone richiede l utilizzo di modello avanzati in grado di tenere conto della complessità dei fenomeni. L approccio può essere impiegato anche per la modellazione di processi di conversione del polverino di carbone non convenzionali, come la combustione flameless, l ossicombustione con ricircolo dei gas di scarico e la gassificazione. L approccio sviluppato può infine essere ulteriormente perfezionato considerando modelli di turbolenza avanzati al posto dello standard -ε modelli avanzati per lo scambio termico per radiazione, e meccanismi cinetici più complessi. figura 1 - Mappa della concentrazione di CO(ppm su base secca) su una sezione assiale per i risultati numerici ottenuti attraverso l approccio e figura 11 - Mappa della velocità di volatilizzazione su una sezione assiale per i risultati numerici ottenuti attraverso l approccio e figura 1 - Mappa della combustione del char su una sezione assiale per i risultati numerici ottenuti attraverso l approccio e Bibliografia [1] G. Cau and D. Cocco, L impatto ambientale dei sistemi energetici. Servizi Grafici Editoriali SNC, Padova, edition,. ISBN [] A Eaton, L Smoot, S Hill, and C Eatough, Components, formulations, solutions, evaluation, and application of comprehensive combustion models, Progress in Energy

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