ERMANNO GALLI LE ZEOLITI. Introduzione

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1 Soc. italiana di Mineralogia. Petrologia _ IC.NDICONTI. Vol. XXXI (2), 15 ; JIJI. 54~ 5~4 ERMANNO GALLI LE ZEOLITI Introduzione Le zeoliti sono dei teuosilicati caratterizzati da una impalcatura tridimensionale di tetraedri (Si, AI)O. molto apena per la presenza di larghe cavità intercomunicanti tra di loro, i canali. Le dimensioni di questi sono strettamente legate al numero di tetraedri presenti negli anelli che ne costituiscono le (pareti:.: maggiore è il numero dei tetraedri degli anelli, e più grande sarà il diametro libero interno dei canali. Queste dimensioni, essendo fisse e specifiche per ogni specie, permettono un assorbimento preferenziale, da cui il termine di (setacci molecolari :. spesso usato per questi minerali. Nei canali trovano posto sia molecole d'acqua sia grossi cationi che bilanciano le cariche positive mancanti per la sostituzione di pane del silicio al centro dei tetraedri con alluminio. Tanto le molecole d'acqua quanto i cationi sono dotati di una notevole libertà di movimento, cosa che permette, almeno in parte, lo scambio ionico e la reversibilità della disidratazione. La scoperta delle zeoliti cristalline risale al 1756 ad opera del barone A.F. CRONSTEOT il quale osservando la singolare proprietà di questi minerali di rigonfiare e di ribollire al momento della fusione, diede loro il nome di zeoliti, dal greco Zein = ribollire, e Lithos = pietra. Le prime vere ricerche di carattere scientifico sulle zeoliti iniziarono solo un secolo più tardi, quando D... MOUR (1857) studiò la reversibilità della loro disidratazione ed EICHHOIlN (1858) ne scopri la capacità di scambiare ioni in presenza di soluzioni saline; proprietà quest'ultima applicata su scala industriale solo nel 1905 per addolcire le acque. Secondo BRECK (1974) la notizia della prima sintesi risale al 1862, quando St. Claire Deville riferì di avere sintetizzato la levyna scaldando soluzioni acquose di silicato di potassio ed alluminato di sodio in tubi di vetro a 170 C., Notizie di questa ed altre si ntesi però sono di significato incerto in quanto mancano dati essenziali per una sicura identificazione dei prodotti ottenuti. Il grande interesse per le zroliti, sia dal punto di vista scientifico sia da quello applicativo, è incominciato intorno al 1948, quando cioè Milton e collaboratori alla Union Carbide Corporation effettuarono i primi sforzi per la produzione e la sintesi su scala j, Istituto di Miner.logia e Petrologia dell'università di Modena.

2 550 E. CALLI Quadro riouuntillo dt:llt: uoliti natura/i (: di a/cunl: loro caratlerùtichl:. ç... TI... I ~ppor... Cauo>n.!. u~r.iap.lu~ Il _. D;.aio,,... (1)... ~hlo t..,..lu... o pl~._.. tl I cld <... 1 ul ~I~r.J+ '-ouh fa....,.li,.,«. ~ ~ ~C'.x T... I.I. Ii~,, »c.., S<olo<H. ',, _0. 61 c.» M.,,-..,,,to.,,,o,_..,,,HA., Co >. h -..,.-.Ih.,-,, h >c. E<l L.t.. ot... n,',' l...-t... O. 60-o.t! k!l!~~q ~... IP t....,... 1 Il J,.. I r. _n... z. 6 s1.9[1] oh... felci.,,- (). 5 ~ -O.60 <o, h > ~ K..6. ). 9[1) 6 0 ). 9[IJ (1) Mo...L.!,,1'<1_1<. IlO_i -,., DuM... '... <>,,,lo ' w.tc.jx O. IO...Q. h.c.>x lh ~l~c.,,-,~a.a 03.1(1] 6.,.,.0(11) (10) ) [.0]..) I s. $[.oj ' ' Ipht.. u/_!p U l b... O.7Z-o. 71 Co.h f lulto ' ' H.It co, [ 1),!<tl!RR!! ddll ~Io,;ojUI,,o It. _,-..tu. 0.1)-0.11 t io.l~... 5 ',o,,- th... Uoli.. 0.1I-O. 8S,.-, -.. h~lilc. 5tll_U. ' Itllb '-0. 7$ e.,...»l I t.llorl... ', Con...,.- orl..,,... c.,.- o.n.. ne l. - '... n... r... P'l H-O. 16 $... 1ì!:ll!I!2!/; d.1i1 ~h!blu 4.1.,[.oJ, ~ 6. 1(.01 '.J I S.o[t) ' Cb.b... ~. Ch.b.. tt hic.llis. ~, c..uri t_c o..lirl 0. 61~0. 6t C., Moll ', 1. 0[ I1J ', OH U OH.aU, I O l ~CO, 6.9[ '1] ' n,... Ionl ta '~/_e IrIO ht ~C..., [1], L..,... ~. Ln, S-O. 69 C.,.Ma 1.h S ~'1,,','/- '... ai a',.C 7 [ 11 l<ciii!ii!!!,ali. 'hiihi U,,.h... P1, _,,,\lup '... ioc8 ' h...,.',.. 6oII..Q.7>..... nl~h n, 1:1_', PJ e 1:1_ C.,... il.,.- 0 ' c.,... ' ' l~,.' '.u... ~.rol <o I:.. ronl.. u't_,.-,, l.1 1['J ',UJ U] '.1 H.9UJ ',.- ). 6 1[ 1)!iC!2e o ddll ~Io,,~, ' L... ~ L._ $ C.»h. l [,0) ' Iì'eeo d.n, Fo~llol~! 7.A[,1J,,' '_j. It.,~. ~J.. lt &..Q. l1 w.~t.~.. ~ ' ' ~Un.lt. W. '... U.,It l~e.,... ' ).'U]!i'~e:! doll'anlld '.- alci,~..l~ )-o.7l ~.~.. J.e. '. 6[6J li ) IId kiu u/. u_..~ tu. ~,.) I ai.b~11 I. Il a III IndlCOnQ ~hp~.. h_~nt. ~n.ul... d i c.n. ll oono bi., Q b I I v.i.. 1 non '~ '1~.Il. d. Oro.k(l'h po. I 'orl.gr <:.. v... Il.Q... o... ~nt... ' _n'.. b.bll.... tlc '.... ) hn,,,~... p... n.h. ~n...,... di cam.a d.h.1- ti d'! h odel 0fI ~n _'r. d i I.).1.1 li,. pr... d' ~ o U... 1 pio_ dali. t l... t perll dl t... Il... l.10'.3 l (lorr..t liilu._,,969). Odli,. d7\ dj\l ' I),.... (610),... ~... u...a.!.. i,,6f) II... '196S.11,... '1961.) 'o... r(,,6s. ) J),i,,)1) 6) ' ) 11 h k i '970);,alutoS~) ' I).lO.I1'H).::0... 1( 6011 A » '0) lI dt(i,/i) Il ) Ali.tU ~, ( '967h VI.. ~. Il,.,), VO... _ { I'606) I.) U<aan.'.'. ('974) 1)) AU.td(19nl; , '... (I91l) Il) 4.'''11'11); &O'.. i l'11) 15)..... t ai. iu), U.. 1i.,.'. ('940) (6) C:Olli.... '... '.10 (1971) 111 P... II... d 'on.l1~ppt(19r-i3) u.o.,0kov.t.1. <0,7'0)1 Por '(,,60&) ltl....( Soolth{l96l1.0) LIv... ld ( U),... r 1. ('9~S) 11) tlnold l l1'7j); C:O... hlt ih)' U) Sh_PP... G~'(196,) '3) H.,(... p. r I;-;;;;;.,u. ~. (141 _ U ) Un.,.I.t!...!.!. ('915); 0.111(091.\.)' IS) 0.' LO'ehl Oh~onI(1971) 16) h. tov{196.}j (ami... rg. ondr' ('9U) '7) Il.~~or{196 ) ~ I)... I.... U961b), )... od. u...t.l, \'969);... d.ln ~. (19111; h... V (.,.,) lo) 0'!3:...!..l.iI965); H'II....,b t{ I'll), I<hr_... 'loc~ 11911)' li) 1lI... ld'~. i ' 915) H) G... oo!..lt.!. {!9(06) lj) Soh.(1959) l i ) l,ainer {19S5)

3 LE ZEOLITI 551 industriale di questi minerali. In queste ultime decine di anni infatti sono stati pubblicati migliaia di lavori scientifici e rilasciati moltissimi brevetti, tutti aventi come oggetto la scienza e la tecnologia delle zeoliti. Nelle zeoliti naturali le posizioni all'interno dei tetraedri, genericamente indicate con la lettera T, sono occupate quasi esclusivamente da Si IV ed Al m, mentre nelle zeoliti sintetiche questi ioni possono essere sostituiti da Ga m, Ge lv e PIV. I grossi cationi che trovano posto nelle cavità delle uoliti naturali sono monovalenti e bivalenti (Na l, K 1, Li I, Ca n, Mgu, Ba n, Sr n ), e sono strettamente legati all'ambiente di formazione. In laboratorio una larga varietà di altri ioni può essere acambiata nelle zeoliti, od esservi incorporata durante la sintesi. La formula ideale di una uolite può essere scritta nel modo seguente: MKB 1 [AI:l+2,1'Si... (:I+b)02.] n H 20 da cui si deduce immediatamente che il numero di ossigeni deve essere doppio di quello degli atomi T, e che il bilancio delle cariche richiede un numero di AI pari alla somma degl i x atomi monovalenti M, più due volte gli y atomi bivalenti B. Le uoliti naturali note sono oltre una trentina, e sono state elencate in Ta bella 1 assieme ad alcune loro caratteristiche essenziali. Per l'incertezza insita nella definizione di ulite, non vi è concordanza generale di opinioni sul numero di mi nerali da inserire in una tabella di questo tipo; anche questa tabella pertanto non ha pretese di completezza in quanto alcune specie possono essere aggiunte o tolte a seconda della rigidità della definizione adottata. In questa tabella le uoliti sono state raggruppate secondo lo schema proposto da MEIER (1968). Vi sono riportati inoltre alcuni dati relativi al tipo di canali, ed alle dimensioni del canale maggiore, ricalcolando quei valori della letteratura in cui il diametro libero era stato calcolato attribuendo all'ossigeno un raggio diverso da 1,35 À. Vengono distinti sistemi di canali mono-, bi e tridirezionali, che vengono indicati rispettivamente con i numeri romani l, Il e 111. Da notare che nelle zeoliti sino ad ora studiate i sistemi di canali di tipo II e III si intersecano sempre, anche se in teoria è possibile la presenza di sistemi pluridirezionali di canali non intersecantisi. Per i canali che non hanno un'apertura ci rcolare sono stati riportati il valore del diametro minore e quello del maggiore. Occorre tener presente infine che questi dati da soli non rappresentano i valori che guidano ia capacità di scambio ionico o molecolare, anche se sono molto indicativi. Chimilmo delle zeoliu Le possibilità di variazioni del chimismo ammesso!xr le zeoliti in generale ed in particolare per ciascun tipo di impalcatura, son!> state discusse ampiamente da GO'ITARDI (1972, e comunicazione personale), la cui analìsi può essere riassunta come segue: le composizioni delle uoliti possono essere rappresentate in modo appropriato in un diagramma triangolare [Si.08] -B[AbSi20, 1 -M2[AbSi20s], dove B = Mg, 'Ca, Sr, Ba e M = Na, K (vedi fig. 1). Il diagramma è C0!Xrto quasi

4 E, CALLt rrn ' noli!] lilj,n generale r::::i gruppo. dello ~ mo«m'''' f'7.il gruppo del. tl.d zeoiiti fibrose Fig. J. - Diagramma ulangolare [Si.o.l-[ (Ca, Mg, Sr, B~)A~i.O.1-( (Na, K).AI,siAl normalmente uuto per rappresentare la composi:tione ehimica delle :teoiiti, Si QU«Ya che l'arra. p:opc:rta dal Uat~ggio delle uoliti in generale, luei:o libere 5010 Ula piceola luperficie in alto, COI'rilpondtnte a rompos;;r;ioni molto ricche in lilice, ed una ~onda luperficie in bauo, delua, corri,ponden~ ~ composi:l:ioni cbe a prescindere dal contenuto in H.o sono prnllimc ~ Quelle della ndelin~ e della kahilite. Gli dui tipi di uatteggio danno un'idea di Quamo posu essere ampia la variazione di composi;r;ione all'interno di un gruppo mutturak. I::l F... ;',it. m Momnite (ZI OIxhio,dit. fsj E pillilbite!iii... ~M.IOI;t. I Thomsonil. ImGonnordite fi]notrolit. Mg.Sr.80IAl,Si,, Fig Diagramma ui:ongolarc analogo a quello della fig. I. Le aree diverumente tratteggiate danno un idc~ della va.inione di composi:l:ione chimica delle lingole uoliti che COltituiscono i due gruppi di cui all~ fig. l. Nei Ci5i Qui illustrati le aree che rompclooo alle singole lpecie uolitichc IOno piuttosto riluttte c Don danno quasi luoio a IOvrapposizioni.

5 LE ZEOLITI 553 completamente dai punti rappresentanti le formule delle zeoliti con esclusione delle aree prossime ai venici [ Si~08] e M2[AI2Si20a]; sono rarissime le zeoliti nelle quali Al supera Si, e se ciò avviene, la differenza è minima. Nel triangolo l'area che compete a ciascun tipo strutturale a volte è molto ci rcoscritta, e ciò accade ad esempio per le zeoliti fib rose, per la laumontite, per la mordenite, per l'epistilbite (vedi fig, 2), mentre a volte è molto ampia, ad esempio per la phillipsite, la chabasite, la heulandite<linoptilolite (vedi fig. 3); in questi ultimi casi le variazioni sono ampie non solo per quanto riguarda il rapporto Si : (Si + AI), ma anche per quello M : (M + B), A volte, ad esempio per la heulandite-c1inoptilolite, vi è una correlazione positiva tra i due rapporti, ma ciò non è vero sempre, ad esempio non è vero per la phillipsite. ~ CHAlUITE t;s1 PHILUPSIH Fig. 3, - Diagramma Iriangobre analogo a quello delle figure precedenti. Le artt diveuamente lrauci'giate: danno un'idea della variabiliù di COOlpoxizionc chimica della chahasit( ( dc1b phillipsile. Questi campi IOfIO entrambi molto Jmpi ed in buona parte ~vrappos t i, Ordine-di80rdine nella dielribuzione (Si, AI) al cenlro dei tetraedri Le posizioni centro tetraedriche T possono essere assegnate ad Si od AI statisticamente o con regole precise, e di conseguenza si paria di distribuzioni (Si, Al) disordinate od ordinate. Tale distribuzione viene determinata nella maggior pane dei casi analizzando le distanze T -O che variano con continuità secondo JONES (1968) da 1,603 A (per Si-O) a 1,761 A (per AI-O). Ci si avvale anche del differente potere di diffusione atomicq. del Si e dell'al (FISCHEJt, 19(5) e dell'adattabilità dei vari tipi di ordine aue dimensioni reticolati (MEIER and VILLINGER, 1969). Ven-

6 55' E. GALLI geno sca rtat ~ ipot~si di ordi ne che violino la regola di LoEWE1\'STEIN (1954), secondo la quale quando due tetraedri hanno un vertice in comune, il centro di uno solo può essere occupato da alluminio. Recentemente è stata proposta anche una applicaz.ione della teoria dei grafi. per la soluzione di questo problema (KLI;'E. 1974). Sono sin'ora noti i seguenti casi di ordine pressocchè perfetto nella distribuz.ione (Si, Al) (vedi T abella 2): natrolite (Muu, 19(0); mesolite e scolecite. - d ~, x... u,~,._ TABELLA 2 Distanze T-O ndl~ uoliti ordinau c... _. 1 T... cen. Din... _lo '-0(1)... '~ r.', '... n... _... _.. 0. I. po r,... li _..... ll..., d_u 1.6J[l],.61( '6) '. 15(.6],. 6~. ) I.U[. ) 1.61(. ] 1.15( ' ] t.1j[ ' ],- M,.6'(' ),.U[I],.U(ll 1. 16( ' ],.,,[ 1] 1.,,[1).,_.I.. H. o. ' H_ 14''''0.-;.'. PI,', I,.6'( ' ),.61(. ] 1. 15( ' ) l.6,ul 1,61[ 16 J 1,61(,6) 1,6'(16) 1.61( ' 6) '. 14 (.6] '. 15(. 6],.16[ 1')....',1-,. 61( ' ),.61( 0) '.10(61 '.1'(' )... w ~ L_tlta b..6'[ ' ),. 61[ IJ,.61[ 1),. 6,( I J,. 6O{I J,.61(1) l.1.0j 1.7,[ 1) L_... ' U' 60[. ) 1.61[. ) 6,[. J,. U [. ) '.1,[. J '.16[. J '. 6, [1),.61(1) H [I) OJ.OOINt DII DATI Natrolile: MufJ. (1 960) _ Mesolile e scol«ite: AO IWIOJAJA (1972) Thom.sonite: DAL Na.ao et al. (1 975) Edingtonitc: GALLI ( 1951 h) - Gismondina: F,SCtlfJ. and 5<;;H...' (1971) Yugawaralitc: Kua Ind W'lllAMI (1969) _ Laumontitc: 5<;;HUMM anei FISCHU ( 1911) Lconhardite: Bun. (1910). (AOIW ID1AJA. 1972); thomsonite (DAL NEGRO et al, 1975); edingtonite (GALLI, 1975 b); gismondina (FISCH ER and ScHItAMM. 1971); lau montite (SCHItAMM and F ISCHER ); yugawaralite (KERR and WILllAM, 1969). H ARADA (comunicazione personale) suggerisce che anche la wairakite abbia una distribuzione ordinata, sulla base delle considerazioni seguenti. Per sintesi (AMES, 1966) si può ottenere tanto un'analcime di calcio, cubica o pseudocubica (tetragonale?), quanto una wairakite monoclina pseudocubica; entrambe hanno una impalcatura del tipo dell'analcime. H arada ritiene che anche in questo caso si tratti di un polimorfismo ordine-disordine nel q uale la wairakite rappresenterebbe la fase ordinata e l'analci me di calcio quella disordinata. $(: ciò fosse vero, sarebbe anche molto verosimile che J'analcime pseudocubico, probabilmente tetragonale (MAZZI et al., 1975) avesse una distribuzione disordi nata, come del resto ce l'ha la leucite tetragonale. In due casi sono note anche le fasi disordinate corrispondenti a quelle ordinate sopracitate : la tetranatrolite (K.JtOGH ANDEll.SE~ et al, 1969), corrispondente alla

7 LE ZEOLITI 555 natrolite, e la garronite (GOTTARDI and ALBERTI, 1974) corrispondente alla gismondina. In entrambi i casi le fasi disordinate hanno già iniziato, per domini variamente orientati, la trasform:nione nella fase ordinata. Notiamo che la natrolite Fdd2 ordinata ha una simmelria inferiore a quella della tetranatrolite 142d disordinata, che ha la simmetria massima compatibile con la sua impalcatura (ALBERTI and GOTTAJl.DI, 19i5); anche la gismondina P21 /c ordinata ha una simmeuia inferiore a queua della garronite I41 /amd disordinata, e quest'ultima simmetria è ancora la massima compatibile con questa impalcatura. Per qualche altra zeolite i raffinamenti strutturali indicano un ordino parziale così come si ha ad esempio per i minerali del gruppo heulandite<linoptilolite sui quali sono stati faui cinque raffinamenti (vedi Tabella 3); gli autori concordano quasi tutti nel trovare una prevalenza di Si nel tetraedro dell'ultima colonna di questa tabella (distanza T-O = 1,62 A), ed una concentrazione di AI nd tetraedro della seconda colonna (distanza T Q = 1,66 A); l'esame dei dati raccolti in questa tabella rileva peraltro che, se da un lato la totalità delle misure permette di fare le deduzioni di cui sopra, dall'altro lato le variazioni osservate in ogni singolo raffinamento sono troppo piccole per essere di sicura significatività. Si osservi anche che i tetraedri della seconda colonna, che risultano più ricchi io Al, sono quelli più vicini alla più importante posizione occupata dai cationi scambiabili. Questo tettaedro si trova inoltre con un vertice su un piano (010) che nei gruppi spaziali C2/m e Cm è un piano di simmetria, per cui passando oltre detto vertice si entra in un altro tetraedro simmetricamente equivalente: ora se il primo è centrato da Al dovrebbe esserlo anche il secondo e si avrebbe così un ponte AI Q-AI non permesso dalla regola di LoEWEl'STEil' (1954). Questa contraddizione può essere facilmente spiegata dal fatto che le dimensioni di questo tetraedro indicano che esso è occupato pressapoco nel 40 '70 dei casi da Al, e nel 60 '70 dei casi da Si, per cui in media si avrà che quando da un lato del piano di simmetria c'è Al, dall'altro c'è Si, e viceversa. Situazioni del genere sono abbastanza comuni nella struuura delle zeoliti. l raffina menti faui per altre zeoliti danno distanze T -O corrispondenti a distribuzioni con perfetto disordine o con ordini parziali la cui signiflcatività è incerta. Ciononostante è molto probabile che in realtà molte zeoliti abbiano distribuzioni ordinate mascherate dalla presenza di domini, nei quali vi sono diversi tipi di ordine oppure' vi è lo stesso tipo di ordine sviluppato però con orientazioni diverse; le dimensioni dei domini possono essere superiori od anche inferiori al limite di risoluzione dei microscopi per la luce visibile. Ci si può spiegare meglio con un esempio concreto, quello della chabasite che normalmente viene considerata romboedrica. I raffinamenti sin'ora fatti sulla struttura di questa zeolite indicano un disordine perfetto. La sua st ruttura rientra tra quelle che possono essere descritte come somma di anelli esagonali di tetraedri, ed ha un rapporto Si : (Si + Al) = 2 : 3. t: quindi normale prevedere che in ogni anello due tetraedri opposti siano occupati da Al ed i quattro rimanenti da Si: un dominio ordinato è quindi caranerizzato da vettori Al-Al che hanno la stessa direzione in anelli corrispondenti, e la simmetria del

8 556 E. CALLI cristallo non è più rombo.::drica; nel dominio vicino il corrispondente vettore Al AI è ruotato di 60, mentre l'impalcatura nel suo complesso prosegue quasi senza cambiamenti dal primo al secondo dominio. t chiaro che in totale sono possibili tre tipi di domini e che tali domini non sono altro che i tre individui di un teigeminato per pu:udomec()(:dria. L'esame al microscopio polarizzante di sezioni soltili perpendicolari all'asse ottico di chabasiti rivela birifrazioni incompatibili con la simmetria romboedrica e presenza di geminati, purtroppo in lamelle larghe a sufficienza per essai': viste al microscopio, ma troppo piccole per estrarne dei frammenti adatti alle riprese con i raggi X. In altre parti del cristallo le geminazioni divengono via via più fitte sino a sfumare in zone apparentemente omogenee, ma in realtà geminate su scala submicroscopica. L'esempio ora fatto per la chabasite può essere valido anche per altre zeoliti di media acidità, per zeoliti ancor più povere di AI come le mordeniti o le heulanditi, è probabile invece che si abbiano non solo domini con diversa orientazione, ma anche con diversi schemi di ordine, quindi non assimi labili a geminati. InBuen.z.a del chimi.mo &ulla.immeima Sono noti due (o tre) casi di zeoliti con la stessa impalcatura, ma con una differente simmetria causata dal chimismo. II primo caso è dato da Natrolite Mesolite Na:[AbSi30,o] 2H 20 Na2Ca:[ AbSisOlo] a 8H20 Fdd2 Fdd2 Scolecite Ca[AbSis01o] 3H 20 Cc Il caso è ben noto, ed è stato ampiamente spiegato da MUER (1968). Qui notiamo solo che la simmetria massima, compatibile con l'impalcatura e con il tipo di ordine (A.uERTI and GO'ITAJl.DI, 1975), coincide con quella della natrolite e che natrolite e scolecite hanno suppergiù le stesse dimensioni reticolari, ma la seconda ha una simmetria molto inferiore, causata dal fatto che su ogni coppia di posizioni Na della natrolite, ndla $Colecile una è occupata dal catione Ca e l'altra è occupata da una molecola H 20: ciò abbassa la simmetria. Il secondo caso è dato dalla tema stellerite, stilbite, barrerite. La stellerite ha la simmetria massima Fmmm compatibile con l'impalcatura. La Fig. 4 spiega come tale simmetria si abbassi in due modi diversi dando luogo alle simmetrie della barrerite Amma e della stilbite C2/m. Il t ~ r zo caso, che però secondo i dati più recenti non è più tale, è quello phillipsite-harmotomu. Sin'ora per i due minerali veniva no riportati due gruppi spaziali diversi P21/m e P2 ma RINA1.DI et al. (1974) ritengono che:: entrambi appartengono a quello P2,/m.

9 LE ZEOLITI 557 l 2 fl'ig Simmctr~ massima dell'impalcatura di tetraedri comune ai mineraii stilbite, Inncrite e stellcrite, coincidente con quella di quesi'ultimo minerale (gruppo spnialc:: rombico f,.,,.,m). Nella Itilbite l'impalatura è leggermente fl,ioula intorno agli assi binui indicati con la IctWa S (la rolazione avviene nello.less<) $CnS<) per tulli gli assi), con conseguente scomparsa dci. piani di simmcllia paralleli a (100) ed a (001) c passaggio al gruppo spaziale monoclino Cl/m; scompaiono ovviamente anche tutti gli ani 2 e 2, paralleli a (D IO). Nella barrerite l'impalcatura è leggermente ruouta intofno alle dicos;re indicate con la lettera B (la tolnione avviene a1ternatiumentc nei due scnsi), con conseguente: $Compana dci. piani di simmcllia paralleli a (001) e pl$53ggio al gruppo spazialc rombico A,.,ma; scompaiono inoltre la met~ degli aui 2 c 2,. P08wone e coordinazione dei cationi scambiabili Se il problema della distribuzione (Si, Al) nei tetraedri dell'impalcatura è di difficile risoluzione soprattutto nei casi di cristalli pseudosimmetrici o geminati, una conoscenza approfondita della distribuzione dei cationi e dell'acqua nelle cavità e nei canali delle zwliti, specie in q uelli più grandi, è ancora più problematica in quanto agli inconvenienti sopra descritti normalmente si aggiungono un forte disordine termico e posizionale, e l'occupanza statistica delle posizioni. Prima di passare ad analizzare i vari tipi di coordinazione, vediamo di elencare brevemente le diverse cavità in cui i cationi possono essere alloggiati, le più semplici delle quali sono rappresentate in fig. 5. Possiamo distinguere per forma e dimensioni nove tipi di cavità diverse e precisamente: a) anello esagonale semplice. In prima approssimazione possiamo considerare una c cavità, anche lo spazio delimitato da questo poliedro planare e ritenere fa rne

10 558 E. CALLI pane anche lo spauo immediatamente adiacente alla superficie dell'esagono stesso. Questo poliedro coincide con la SBU (= Secondary Building Unit) S6R di MEIER (1968); b) doppio anello esagonale o prisma esagonale. Coincide con la SBU D6R di M.. (1968); c) gabbia tipo,ancrinite coincide con la gabbia E di BRECK (1970); d) gabbia tipo sodalite, o cuoo-ottaedro. Coincide con la gabbia S di BRECK (1970); e) gabbia tipo gmeli nite; f) gabbia tipo chabasite; g) gabbia tipo levyna; h) gabbia tipo erioniu: ; i) cavità più complesse delle precedenti, come quelle che si formano all'intersezione di sistemi pluridirezionali di canali, o nei punti più larghi dei canali stessi, come ad esempio si ha nella ferritrite (V AUGHAN, 1966). <::> b O c d ~ ~,.J L_l, GJ, ' ~---,. ~ g,., ' h Fig Rappresentazione schematica dci tipi di eayit~ più mplici presenti nelle Rolili:.) anello esagonale semplice (qui considaato corni:' gabbia ~ aval:' una seril:' completa di c:avil~, dalla più Kmplia alla più compkua). Coincick con la SBU (= S«ondary Buildin, Unit) S6R di M~Iu. (1968); h) doppio anello esagonale, o prilma esagonak. CoincidI:' con la SBU D6R di ME1Ell (1968); c) gabbia tipo c:ancriniu:. Coincide con la gabbia [ di DUCK (1970); J ) gabbie tipo sodalilc, o cubo ouaedro. Coineidl:' con la gabbia ~ di BUCK (1970); c) gabbia tipo gmdinitc; f) gabbia tipo chabasiu:;,) gabbia tipo levyna; ) gabbia tipo erionite. E necessario altresì precisare che tra gabbie e canali non c'è una differenza sostanziale, in quanto l'unione delle prime dà luogo ai setondi che normalmente hanno un andamento rettilineo. Una gabbia infatti può essere definita come una porzione di canale delimitata da due strozzature la cui sezione libera è inferiore alla sezione media del canale stesso. Per quanto riguarda la coordinazione dei cationi, nelle zeoliti naturali idrate possiamo distinguerne quattro tipi diversi: I) Il catione coordina unicamente ossigeni dell'impalcatura. E il tipo meno

11 LE ZEOLITI 559 frequente, essendo stato riscontrato fino ad ora solo ndl'of1retite (GARO and TAIT, 1972) e nella levyna (MERLINO et al., 1975). Ncll'oflretite due sono i cationi caratte rizzati da questo tipo di coordinazione : il Ca che si trova all'interno dci prisma esagonale, ma spostato dal centro, ed il K ' che si trova esattamente al centro delle gabbie tipo cancrinite. Entrambi questi cationi sono legati solamente a1la metà degli ossigeni dell'impalcatura che li circondano. Il ea +\ infatti, dista alternativamente 2,51 e 3,17 A dai 6 ossigeni dell'anello esagonale a cui è addossato; il K+ dista 2,96 A da 6 degli ossigeni costituenti le basi della gabbia tipo cancrinite, disposti secondo i vertici di un prisma trigonale, mentre dagli altri 6, disposti in Ailodo analogo, ma ruotati di 60 rispetto ai primi, dista 3,33 A. Evidentemente i caiioni contenuti in queste cavità piuttosto piccole possono attirare verso di loro tre ossigeni di ciascun anello esagonale, abbassando in tal modo la simmetria da esagonale a trigonale ,-,... ~ (...,... T ABELLA 3 _ Distanze T Q nelle heulanditi (I.s.) ,.... ).) -,...,... ~ (... d.',,,-..,,,- ' CI}. - '11'. '... Il... d.ll.... _.... '. 6J[a ),. w [a ),. 6t[a ) '.6t[a l,.61t a l,.u[a ) '. 66h),.6l[a l '. 60['} ' J[a ) '. 61[' ),.<$[a l '. (a l,.h(a ) 61( 0) '.<I[a l,.ulal,.<,l,} ),.WI.),. M (. ) '.';(' 1 I.w(a l ', 1, ),.61(. ),.w[. l,, (.) ','5( ' ) 1.6tCII,. W[I) 1. 60[11,.w[a ) 1.6Itl } 1.11,.W[I) 1.61[11,.H[a ) J) ~_1...,... (l ).,l eu_ui.... '.,. '.hc'),.u(i) 61 (1) 1.(1) I.u[a l (... c.u,...,.) 5) c.._... ' (1),..,tll 1 (1 ) 1.61[ [a ) (..... ~ l OJ.1GINE DEI DATI I) MEltKLE and SUUGKTEI. ( 1968); 2) AUEltTI ( 1972); 3) B,uTL (1973); 4 5) AU.EJlT I (1975/1). Una coordinazione analoga è già stata messa in evidenza da SMlm (1962) per la chabasite disidratata, dove il calcio, che durante la disidratazione va a finire esattamente al centro del prisma esagonale, è legato solamente a 6 dei 12 ossigeni del doppio anello. Nella levyna il catione che presenta q uesto tipo di coordinazione si trova lungo l'asse ternario, esattamente al centro dell'anello esagonale semplice comune a due gabbie di tipo *' g:.. La sua è una coordinazione quasi planare, ed è: legato a tutti e sei gli ossigeni dell'anello esagonale, distanti 2,59 A. Il) Il catione coordina al meno su due lati opposti ossigeni dell'impalcatura e nelle parti rimaste libere, molecole d'acqua..t: il caso tipico delle strutture relativamente compatte, caratterizzate da cavità e canali molto piccoli in cui i cationi

12 560 E. GALLI TABELLA 4 l cationi scambiabili ndie uoliti naturali idrate: loro posizione e coordinaz;ofu _. '. <.,,- «). 0'- ' '-.,~., ~ ~_ ~..,U,M ') _ _-,-,.) '::~,:::-:::~)' '..._ '..,.... I ~ -,.. - :!~':..,_ -'...- ' ',''''.''''.,0->.''.,-....,...'-'. '.'H M....,'....~l_' ,...,...,... --'..,., '..,., ,.-...,...,,.,..., _,.,..,,,.,,...,,... '... I..UI......,.,......, ,. ' H.t7. -,... (CO''''''''''' 'O' ,,,..,U'I '...,,,....,., 0>. (..,..(0, ,...,.,...,.,..,... < -' ' {~:~::~:::::gl'..,..,..,....,.10.,,.,,'''1,,,.u,.,.....,...,......,,,..., ' )..-,.,.,,1 ' ''''''.. ',...,,~... {..,.,,,' >01,.,... '.,, '.'.,,,..,.., >l-'...,..,.,(0,) ,,. <.,.m.,,).'. \ '... h..' '...,...,.,,',,.(01).,.,....,.,,,.., ,,(1<.,,,,.... {,,,),,,,,,,,,,,,,,,,,,,,,),..' ' ~.,,,,...,..).,...,,,.. '...( l'.,..).,.,...',.,.,..,(.. 1..,......, <0)......,.. {''''''''u,.'.'',''',.,,,.. 1->... 1,,)... '..., l''')'''''..,,.,,,.., t....,..,....,,-' ''' ,..,...'., {,,,,,,.,...,,.,.,.,H..,.. I,..,,,,.,,,..,. _.....,,,,,.,,,,.,.,..,.,... _,...,.....,,.....,.,,,,'.',...,,-'....,... > ,.,.. w.,...,0>...,.,..,..,.,...,..)...,.,,,,.... I '.'>Il.'.,., '.,.,.,,'...,.1)..., ,...,..,,,.,, ' ,,1<0'),.,.,..,.,...,..,.,.,... '.0>,.,..., '...(1'1....,..,..., '.'.'''1...,,,, '.'. '..,..,'...)<.1>1....,.....,...,...,..,,.,.,...(.. 1->.,.,...1..,...,U) '.11'''''''''''''')'''''''''''...,.....,.,.....,..,,,.,,.... {,.li'''',''- l',.(1..,,,,...,...,......,......, ---..,..,.,..,...,...,.'.00,...,-,...,.,...}.....,,..,.... )!., , ,. H. {'.Io>'.'...,...,.., '...'.. I.'. ''', ,.....,...,.,...','...,,.H '--...,...,...,..... m..,..,.,. '''.>l,..,...,.,.,.~ Oo' -_.,..,,'..., , o.l, ,.. --~. _,o.,,_ f.....,.... ', '... b...,.0).,.17,,,1!1a... ''Un,..,....,., Il.,..,.) _lo. _n _ '_'''.,..., _ ~_'.,......,... _..., _... _....,.'...,...,.)......, _...,),..,..., _,, _.. 11 ~ '''.'-, _., i _,,,......, ~.'-.... >o... _, II)..,,... _..... _... _ '<1. ::::;-.!.. ~ 0U1....,,,,,». 00)...,,,,.,.,,'.HO.,,,.,,,..'...'...,.,..). I.., '.,..). I...,..... '''h,.,.., >I,......,...,. '...,,_ 0U1.. ',,,,,,,,.,.,...,,,_... 'IO 'N..._1..'..., ,,,..,. I..._... _.'''''1. '...'.1.:: :':;.'::I.!:. :;:~ :-::;:-.. ::~:;!, ::;~;.:-:r ~~;:':~:I::'~! :!ì.!:,;;::;; ) ':' ;:';: <::::.~:;; '::; ::o.:~.,,,..,.,,

13 LE ZEOLIn 561 si trovano esattamente al centro dello spazio vuoto. Presentano questo tipo di coordinazione oltre alle zeoliti fibrose, lo Sr nella brewsterite (PERROTIA and SMITH, 1964), il K' ndla phillipsite ed il BaH nell'harmotomo (RINALDI et al., 1974). IlI) 11 catione è legato agli ossigeni dell'impalcatura da un lato solamente, mentre in tutta la parte di superficie rimasta lilx:ra questi cationi sono c: aggrappati, alle pareti delle cavità. ~ il tipo di coordinazione più frequente, ed è proprio dei cationi che stanno nelle grosse cavità di tipo c: i,. IV) Il catione è completamente circondato da molecole d'acqua che lo isolano dal contatto diretto con gli ossigeni dell'impalcatura. Coordinazioni di questo tipo sono state descritte per la chabasite (SMITH et alo, 1964), la stilbite (GALLI,!971), la ferrierite (VACCHAN, 1966),!'oRretite (GARD and TAIT, 1972), la stellerite (GALLI and ALBUTI, 1975 a), la barrerite (GALLI and ALBERTI, 1975 b), la levyna (Mu LINO et al, 1975) e la mazzite (GALLI, 1975 a). Si noti che questo tipo di coordinazione è il solo sino ad ora segnalato per il Mg, e ciò in ovvio accordo con le sue particolari caratteristiche chimiche rispetto a quelle degli altri ioni scambiabili. I dati relativi alla posizione ed alla coordinazione dei cationi scambiabili di alcune zeoliti naturali sono stati riassunti in Tabella 4. Da questo elenco mancano i valori della faujasite perchè già ampiamente commentati sia da S~ilTH (1971) sia d, Bue. (1974). Dall'esame di questa tabella si nota come in alcuni casi sia molto difficile stabilire con precisione la coordinazione dei cationi, in quanto la distribuzione quasi continua delle distanze catione-ossigeno e catione-acqua non permette di distinguere chiaramente quali siano gli atomi legati e quali no. Se molte distanze di legame sono considerevolmente più lunghe dei valori prevedibili, altre sono notevolmente più corte; quest'ultima condizione può essere facilmente spiegata tenendo presente l'occupanza statistica o ddle posizioni occupate dai cationi o di quelle occupate dall'acqua. Il Mg H è il solo catione circondato da un poliedro di coordinazione molto regolare. Al termine di questo lavoro desidero ringraziare il Prof. GOTIAIlDI per fomitimi durante la Itelutl. e per la lei tura critica del llw'ioiqilto. sugatrimenli BIBLIOGRAFIA ADIWIDJAJA G. (1972) 5tructurbttithungtn in dtr Natro/ithgruppt und das Entwiisltrungsvha!ttn dts 5kolt%iu_ DoklOr. Diuen., Hamburg Univ., Germania. ALBEl.T1 A. (1972) - On thi! crystal Jtructuri! 01 thi! uoliu ht!lil4ndiu. TMPM TschermaIu Min. Petto Miti., l8, ALBElTI A. (191-' a) Tbt! crystal strllctllrt 01 two clinopti!oliuj. TMPM Tschermalu Min. Petr. Mitt., 22, 2'-)7. ALBERTt A. (197:5 b) - 50dillm-rich dachiarditt lrom Alpt di 5illsi, Italy. Contrib. MineraI. PetroI., 49, 6) 66. AuuTÌ A. and GOTIAIlDI G. ( 197:5 ) - Possiblt struclllrts in fibrolll ztoliul (In corso di 51lmpa).

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