LA LEZIONE. Aspetti cinetici delle reazioni chimiche: la catalisi di superficie

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1 LA LEZIONE Aspetti cinetici delle reazioni chimiche: la catalisi di superficie Come i catalizzatori solidi interagiscono con le molecole per accelerare reazioni chimiche che rivestono un ruolo fondamentale in numerosi campi di applicazione, dallo sviluppo delle celle a combustibile, alle tecniche di filtrazione e pulitura di gas esausti, alla produzione di fertilizzanti e all'ottimizzazione di numerosi processi industriali. Io mi permetto, Vostra Eccellenza, di darvi notizia di una scoperta che [... ] appare sommamente importante. Io trovo [... ] che il platino, in forma di polvere nera finemente suddivisa, possiede l altamente notevole caratteristica di combinare il gas idrogeno con il gas ossigeno per semplice contatto a fare acqua, in maniera tale che la somma dei calori fa diventare incandescente il platino. (Johann Wolfgang Doebereiner 1823) Lo studio delle reazioni chimiche che avvengono sulle superfici gioca un ruolo importante nella comprensione di fenomeni che hanno luogo sia in numerosi processi industriali sia nei sistemi naturali. Ne sono esempi la catalisi eterogenea nel processo di sintesi Haber-Bosch dell ammoniaca dai gas dell aria idrogeno e azoto, che usando un catalizzatore basato sul ferro ha reso possibile la produzione su larga scala di fertilizzanti e esplosivi, la riduzione delle emissioni dei gas di scarico delle automobili mediante la conversione del monossido di carbonio e dell ossido di azoto in gas innocui per mezzo di catalizzatori, oppure lo sviluppo di efficienti celle a combustibile in grado di utilizzare idrogeno come combustibile standard per i veicoli. La catalisi spiega inoltre le reazioni, che avvengono sulla superficie dei cristalli di ghiaccio nella stratosfera, responsabili delle modificazioni dello strato di ozono. Alla base della comprensione dei complessi meccanismi di queste reazioni c è il lavoro di Gerhard Ertl, a cui nel 2007 è stato assegnato il Premio Nobel per la Chimica per il contributo che ha dato allo studio delle proprietà delle superfici solide, alla messa a punto di metodologie d indagine sul ruolo catalitico delle superfici in una serie di processi che hanno una funzione vitale nell industria chimica. I catalizzatori (catalisi, dal greco καταλύειν = rompere, sciogliere) sono sostanze che, secondo la definizione del premio Nobel per la Chimica 1909 W. Ostwald, pur variando la velocità di reazione, si ritrovano chimicamente inalterate al termine della reazione. I catalizzatori non compaiono nelle equazioni globali di reazione e non provocano variazioni del valore delle costanti di equilibrio.

2 Perché si svolga una reazione chimica, è necessario che le molecole reagenti si urtino e che l urto sia efficace in termini energetici. Quando due molecole si trovano a distanze dell ordine delle dimensioni molecolari tendono a respingersi tanto più intensamente quanto più sono vicine. D altra parte per la realizzazione della reazione è necessario che le nuvole elettroniche delle molecole si compenetrino, formando quello che si chiama complesso attivato. Solo a partire da questo e dalla sua successiva rottura si ottengono i prodotti finali. Se l energia delle molecole non è sufficiente per la formazione del complesso attivato la reazione non ha luogo. L energia minima richiesta per la formazione del complesso attivato è detta energia di attivazione (vedi fig. 1). La velocità della reazione può aumentare solo se incrementa la temperatura o si abbassa l energia di attivazione. Il catalizzatore ha la funzione di modificare il meccanismo di reazione. Esso crea un nuovo percorso caratterizzato da uno stadio intermedio con una minor energia di attivazione rispetto alla reazione non catalizzata (fig. 1). Le reazioni catalitiche giocano un ruolo importante nella nostra vita. fig.1 Andamento dell'energia potenziale molecolare in funzione della coordinata di reazione, per una reazione non catalizzata (tratto continuo) e catalizzata (linea tratteggiata) Molte reazioni biologiche che controllano il funzionamento degli organismi viventi sono catalitiche. La fotosintesi clorofilliana nelle piante e la maggioranza delle reazioni nei processi chimici che sono utilizzati nell industria, dalla produzione dell ammoniaca ai polimeri e ai prodotti derivati dal petrolio, sono reazioni catalitiche. Il catalizzatore può esistere o in un'unica fase con i reagenti, ed in tal caso si parla di catalisi omogenea, oppure in una fase diversa dai reagenti, ed in questo caso si parla di catalisi eterogenea. Molte reazioni industriali catalizzate sono di tipo eterogeneo. fig.2 Varie fasi della catalisi eterogenea:1) diffusione dei reagenti verso la superficie;2) adsorbimento dei reagenti sulla superficie;3) reazione sulla superficie;4) desorbimento dei prodotti Il principio della catalisi eterogenea è schematizzato in fig. 2. Inizialmente i reagenti sono adsorbiti sulla superficie del catalizzatore. Questa è una reazione chimica tra gli elettroni dei reagenti e gli atomi sulla superficie del catalizzatore. Successivamente i reagenti adsorbiti sono liberi di migrare sulla superficie del catalizzatore e possono reagire tra loro

3 per formare i prodotti che vengono poi rilasciati (deadsorbimento o desorbimento), lasciando la superficie del catalizzatore inalterata e pronta ad adsorbire altre molecole. Una delle più importanti applicazioni di questo principio è stato realizzato circa un secolo fa per la produzione dell ammoniaca nel processo Haber-Bosch. Nella reazione di formazione dell ammoniaca, l azoto reagisce con idrogeno utilizzando come catalizzatore delle particelle di ferro con idrossido di potassio finemente disperse su silice e allumina, sulla cui superficie ha luogo la reazione di sintesi. Per decenni, dalla messa a punto del processo industriale, non si comprese come il ferro agisse da catalizzatore a livello molecolare. Solo negli anni 60, con l avvento del ultrahigh vacuum (UHV) e delle tecniche di indagine spettroscopiche con le quali si ottengono informazioni sulla struttura delle superfici, sui valori dell energia e sulle caratteristiche delle vibrazioni cui sono soggette le molecole adsorbite, è diventato possibile fornire una descrizione dettagliata su come avviene questo complicato processo. Con le tecniche della surface science, il chimico-fisico tedesco Gerhard Ertl è stato in grado di investigare gli aspetti della reazione su sistemi modello (costituiti da una superficie pulita e liscia di monocristalli di ferro) in una camera a vuoto in cui potevano essere introdotte quantità ben controllate di gas. Queste tecniche di indagine si basano su l uso di radiazioni o particelle poco penetranti. Analizzando le forze che si esercitano fra gli atomi è possibile osservare i cambiamenti che avvengono quando una molecola interagisce con la superficie. È possibile quindi monitorare gli atomi, i loro legami e L energia nelle differenti situazioni. È stato quindi possibile dimostrare che, per una molecola di azoto adsorbita sulla superficie del ferro, l energia necessaria per allontanare i due atomi è molto inferiore a quella necessaria per rompere il legame di una molecola di azoto allo stato libero. Grazie all uso di queste tecniche, Ertl è stato in grado di caratterizzare in dettaglio la cinetica di reazione che è schematizzata in fig. 3. fig.3 Nel processo Haber-Bosch l azoto (bianco) reagisce con l idrogeno (azzurro) sulla superficie di ferro per formare ammoniaca che è rilasciata successivamente dalla superficie del catalizzatore Il primo stadio della reazione è l adsorbimento delle molecole di idrogeno e azoto sulla superficie. Il ferro catalizza la dissociazione di N 2 abbassando l energia di attivazione. Il meccanismo catalitico prevede che l atomo di ferro doni elettroni all azoto e, in conseguenza di ciò, il ferro formi un legame con l azoto, indebolendo di conseguenza il legame tra i due atomi di azoto. Oltre a indebolire il legame azoto-azoto, il ferro, quando interagisce con l idrogeno molecolare, indebolisce anche il legame tra gli atomi di idrogeno, i quali separandosi facilmente si legano alla superficie metallica. Gli atomi di ferro trattengono gli atomi di azoto e idrogeno in modo che questi possano reagire per formare vari prodotti intermedi ed infine NH 3.

4 La fig. 4 mostra il diagramma energetico della reazione. Si osserva che lo stadio che limita la velocità dell intero processo è la dissociazione della molecola di azoto nei suoi atomi costituenti. Il diagramma in fig. 4, mostra le caratteristiche generali di quello schematizzato in fig1. Invece di superare la proibitiva barriera di energia per la dissociazione delle molecole reagenti, il catalizzatore offre fig.4 Il diagramma dell energia mostra la progressione della reazione dai reagenti N 2 e H 2 al prodotto finale NH 3. Le energie sono espresse in kj/mol un percorso di reazione alternativo, attraverso la formazione di complessi chemioadsorbiti intermedi la cui differenza di energia può essere facilmente superata mediante l energia termica disponibile. Calcoli teorici basati sullo schema della fig.4, sull adsorbimento e sulla catalisi della reazione, hanno dimostrato che la quantità di ammoniaca formatasi secondo il modello è in perfetto accordo con la quantità di ammoniaca ottenuta in impianti industriali operanti ad alta pressione. Un altra importante applicazione della catalisi eterogenea è la rimozione di sostanze tossiche dai gas esausti delle automobile. La reazione dell ossidazione dell ossido di carbonio ad anidride carbonica è stata studiata in dettaglio da Ertl. I gas esausti passano attraverso il convertitore catalitico (fig. 5), dove le molecole interagiscono con la superficie delle particelle metalliche di platino finemente suddivise. Le molecole di ossigeno sono prima adsorbite dal catalizzatore e dissociate. Gli atomi di ossigeno interagiscono con le molecole adsorbite di ossido di carbonio per formare anidride carbonica che è immediatamente rilasciata nella fase gassosa. fig.5 Schema del meccanismo di reazione dell ossidazione del CO a CO 2 all interno della marmitta catalitica

5 La sequenza delle varie fasi della reazione è mostrata nella fig.6. Dopo l adsorbimento dei reagenti, l ossigeno e l ossido di carbonio possono ricombinarsi superando una barriera di energia di attivazione di solo 100 KJ/mol. L ossido di carbonio assorbito tende a formare strati in cui le molecole sono distribuite in un modo tale che, oltre un certo valore critico, impediscono l adsorbimento dissociativo dell ossigeno. D altra parte, gli atomi di ossigeno adsorbiti formano strutture non compatte che permettono ancora l assorbimento di CO anche se la superficie è saturata di ossigeno. L interazione delle molecole gassose con il metallo determinano una modificazione reversibile della superficie di platino (surface reconstruction), causando una oscillazione nella velocità di formazione della CO 2. Il meccanismo può essere schematizzato nel seguente modo: se la superficie di platino è esposta ad una miscela di CO + O 2, l adsorbimento dell ossido causa una locale modificazione sulla superficie del cristallo che favorisce l adsorbimento dell ossigeno. La molecola di ossigeno si rompe e gli atomi adsorbiti reagiscono fig.6 Meccanismo e diagramma dell energia per l ossidazione catalitica del CO su platino velocemente con CO per dare CO 2 che si allontana in fase gassosa: in questa fase la velocità di reazione aumenta. La diminuzione del CO adsorbito modifica nuovamente la superficie cristallina riportandola alla condizione iniziale meno favorevole all adsorbimento dell O 2 con una diminuzione della velocità. La presenza di questa cinetica oscillante si riflette anche in una localizzazione spaziale sulla superficie del catalizzatore con aree ricche rispettivamente di O 2 e CO che possono essere osservate mediante la tecnica della diffrazione con elettroni a bassa energia o LEED (Low Energy Electron Diffraction) (fig. 7).

6 Come si può osservare dalla figura, in particolari condizioni fisiche di temperatura e di pressione dei reagenti, si riscontra una variazione periodica nel tempo della velocità di reazione che, in determinati casi, può diventare caotica. Questi studi hanno dimostrato che le metodologie di indagine utilizzate possono essere applicate sia a processi cinetici dominati da un singolo stadio, come nel caso del processo Haber-Bosch, ma anche a sistemi dove prevale la dinamica non lineare, come nell ossidazione dell CO, aprendo così la strada alla comprensione della natura delle specie che si ottengono per reazione fra una superficie metallica e molecole gassose. fig7 Immagine di una superficie del platino (ca. 0,3mm 2 ) ottenuta mediante microscopia a fotoemissione elettronica (PEEM) su cui sta avvenendo la reazione di ossidazione del CO a CO 2. Le zone scure sono ricche di CO, mentre quelle chiare sono ricche in O 2. La scala dei tempi è circa 10 minuti

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