Calcoli di energia libera
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- Alice Teresa Gentile
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1 Calcoli di nrgia libra Fdrico Fogolari Dipartimnto Scintifico Tcnologico Univrsita di Vrona Ca Vignal 1, Strada L Grazi Vrona, Italy tl fax mail: fogolari@sci.univr.it fogolari
2 Sommario Esmpi Richiami di trmodinamica statistica Cicli trmodinamici Approcci: Thrmodynamic intgration Approcci: Prturbation mthod Approcci: potnziali di forza mdia F. Fogolari Milano, April
3 Esmpi tipici Prdizion dlla struttura (conformazion) di una protina o di parti di qusta Prdizion dll costanti di lgam fra du molcol (ad s. un farmaco d una protina) Prdizion dll fftto di una mutazion su una nrgia di lgam Approcci tipici prvdono: La gnrazion di modlli molcolari (vntualmnt con dinamica molcolar o Mont Carlo) La valutazion dlla nrgia libra corrispondnt ai divrsi modlli F. Fogolari Milano, April
4 Approccio naiv Campionar lo spazio conformazional (MD o MC...) Dfinir gli stati macroscopici di intrss (s. molcol lgat non lgat, oppur protina foldata non foldata) Calcolar i rapporti di probabilita calcolar l nrgi libr rlativ G A B = kt ln B A Problmi: cintica lnta (sulla scala di tmpi accssibil al calcolo) di procssi rapporti di probabilita bassi (P G kt ) F. Fogolari Milano, April
5 Mccanica statistica Ensmbl N,V,T Hlmholtz xcss fr nrgy: F = kt ln( E kt V N ) La probabilita di una conformazion obbdisc alla distribuzion di Boltzmann: P = E kt E kt ottngo F com m- Insrndo al dnominator V N = kt E kt E dia statistica sull insim: E kt F = kt ln( kt E kt E ) = kt ln 1 P E kt = kt ln < E kt > F. Fogolari Milano, April
6 Problmi Campionamnto fficac dllo spazio conformazional Stimar fficacmnt i contributi ntropici (ad s. i rotamri...) L mdi statistich sono tipicamnt dominat dall fluttuazioni In pratica i calcoli di nrgia libra sono utili solo quando si calcolano diffrnz in F piuttosto ch valori assoluti. L conformazioni o i divrsi sistmi ch si confrontano dvono ssr molto simili E ncssario ch tutti i contributi non voluti soggtti a fluttuazioni si cancllino pr diffrnza. F. Fogolari Milano, April
7 Cicli trmodinamici F. Fogolari Milano, April
8 Thrmodynamic intgration Charging procss, coupling paramtr. L ida qulla di dscrivr il procsso attravrso un paramtro λ. Ad s. la carica o la mutazion di un gruppo chimico o in gnral di trmini di nrgia. Il punto inizial final dl procsso hanno λ 0 1 rispttivamnt Z(λ = 1) F = kt ln( Z(λ = 0) ) = F 1 F 0 F (λ) = kt ln(z(λ)) F = dλdf (λ) dλ = d(λd kt ln Z(λ)) dλ = dλ < de dλ > λ F. Fogolari Milano, April
9 Thrmodynamic intgration Ad s. E = E 0 + λ E (linar coupling). Un smpio potrbb ssr qullo in cui la funzion E vin mutata a E harm = k(r i R q ) 2 (Einstin s solid). In pratica E(λ) = E 0 (1 λ)+λe harm. Qusto puo ssr util s il calcolo si fa pr du conformazioni (sufficintmnt stabili) dlla stssa molcola. A 0 A harm A 1 In qusto modo posso confrontar l nrgia libra corrispondnt a du conformazioni divrs (...!!!!). Altri smpi includono la trasformazion alchmica ad s. di H in CH 3, o la crscita di una cavita in acqua o la carica di un gruppo di atomi. continua oppur a multiconfigurazion F. Fogolari Milano, April
10 Prturbation mthod A = kt ln E kt A = kt ln E 1 kt kt ln E 0 kt A = kt ln E 1 kt +E 0 kt E 0 kt E 0 kt A = kt ln < E kt > 0 (forward) A = kt ln < E kt > 1 (backward) In pratica funziona solo s E DAVVERO solo una prturbazion. F. Fogolari Milano, April
11 Potnzial di forza mdia La probabilita ch un sistma composto da N particll sia nllo stato dscritto dall coordinat ( r 1, r 2,..., r N ) dato da: E( r1, r2,..., rn ) kt d r dp = 1, d r 2,..., d r N E( r 1, r 2,..., r N ) kt d r 1, d r 2,..., d r N Il potnzial di forza mdia dfinito com sgu: W ( r 1,..., r n) kt = V n E( r 1,..., rn, r n+1,..., r N ) kt d r n+1,..., d r N E( r 1,..., rn, r n+1,..., r N ) kt d r 1,..., d r n, d r n+1,..., d r N Qusto potnzial W tal ch la drivata dl potnzial risptto ad R coincid con la forza mdia sulla coordinata R. Vicvrsa, s ossrvo una distribuzion spazial g(r) divrsa dalla distribuzion casual attsa intrprto qusta com dovuta ad un potnzial fficac. F. Fogolari Milano, April
12 Esmpi problmi In pratica posso considrar una variabil (ad s. un angolo torsional) gnrar un istogramma con i contggi corrispondnti a tutti i valori d strarr il pmf: W (r) = kt ln( ρ(r) ρ 0 (r) ) Problma: W (r) varia tipicamnt su divrsi kt ch si traducono in diffrnz di ordini di grandzza sui contggi. In gnral c il problma dl campionamnto. I potnziali di forza mdia su singol variabili sono spsso corrlati qusto pon di problmi nll utilizzo simultano di piu potnziali di forza mdia. F. Fogolari Milano, April
13 Umbrlla sampling Forzar il campionamnto di zon nrgticamnt sfavorit. Es. il rotamro con φ φ 0 Introduco un potnzial fittizio con un minimo attorno φ 0. (Posso variar φ 0 in modo continuo). E = E + k(φ φ 0 ) 2 = E + R Problma: W (r) varia tipicamnt su divrsi kt ch si traducono in diffrnz di ordini di grandzza sui contggi. La probabilita P lgata a P P = E kt kt R kt E kt E kt E kt R P = R kt E kt R kt + R kt E kt R kt kt ln P = kt lnp R + kt ln < + R kt > (E+R) F. Fogolari Milano, April
14 Approssimazioni L approssimazion piu comun consist nllo scomporr l nrgia libra pr un procsso in divrsi contributi poi crcar di stimar qusti contributi in qualch modo. La scomposizion dll nrgia libra in divrs componnti NON ha, in gnral, una bas statistica solida, ma in pratica funziona molto mglio di mtodi visti sopra. A = U T S A solution = A vacuum + A solvation A vacuum = E MM T ( S(i.d.f.) + S(r.t.d.f)) A solvation = A lctrostatic + A hydrophobic L difficolta maggiori consistono nlla stima dll ntropia nlla stima dll nrgi di solvatazion. F. Fogolari Milano, April
15 Approcci smplici pr l ntropia S puo ssr stimato approssimativamnt attravrso l rstrizioni ai gradi di librta. Ad s. pr un angolo torsional con 3 possibili stati ch passa ad un solo stato nl lgam S = k ln 1 3. Du molcol rigid ch si lgano: S = k ln V C.M.bound V 0 + k ln χ 8π 2 Altri approcci considrano i modi normali dlla molcola trattano la molcola com un oscillator armonico (problma raggiungr il minimo di nrgia...) Un altro approccio considra l insim dll conformazioni gnrato con MD, MC o mtodi computazionali considrano ogni struttura com rapprsntativa di una colonia di struttur simili n valutano l ntropia... F. Fogolari Milano, April
16 Modlli impliciti di solvnt Considrar splicitamnt il solvnt nll analisi trmodinamica difficil a causa dll fluttuazioni dll approssimazioni. L analisi trmodinamica vin condotta con un modllo implicito di solvnt La probabilita ch un sistma composto da N particll sia nllo stato dscritto dall coordinat ( r 1, r 2,..., r N ) dato da: E( r1, r2,..., rn ) kt d r dp = 1, d r 2,..., d r N E( r 1, r 2,..., r N ) kt d r 1, d r 2,..., d r N Intgrando sui gradi di librta dl solvnt ( r n+1,..., r N ) posso crcar di trattar il solvnt in modo implicito. F. Fogolari Milano, April
17 Modlli impliciti di solvnt Una drivazion lgant usa il potnzial chimico: µ 0 M = RT ln( 1 V MS C 0 Q MS Q S P V RT ) Z M = Z MS Z S = E( R M, R S ) RT d R M, d r S E( R S ) RT d R S ZM EM ( RM ) = RT Z M = E MS ( R M, R S ) RT E S ( R S ) RT E( R S ) RT d R S E M ( R M )+W ( R M ) RT dr M d R S d R M W ( R M ) = RT ln( E MS ( R M, R S ) dr S E( R ) S ) RT dr S RT E S ( R S ) RT F. Fogolari Milano, April
18 Modlli impliciti di solvnt Problma: stimar G solv in manira accurata. Approssimazioni comuni: G vin stimata com somma di un contributo puramnt lttrostatico (alla Born) un contributo puramnt idrofobico (ad s. proporzional alla suprfici sposta): G solv = G solv,s + G solv,np F. Fogolari Milano, April
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