Gruppo di Spettroscopia Molecolare
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- Cosima Carella
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1 Università Ca Foscari di Venezia Dipartimento di Chimica Fisica Gruppo di Spettroscopia Molecolare Docenti Ricercatori Baldacci Agostino De Lorenzi Alessandra Giorgianni Santi Pietropolli Charmet Andrea Stoppa Paolo Visinoni Raffaella 1
2 Attività di ricerca Studio mediante spettroscopia infrarossa di molecole allo stato gassoso libere o adsorbite su superfici solide Parametri spettroscopici Calcoli sulla struttura Calcoli di tipo energetico Analisi atmosferica Determinazione del GWP e ODP Analisi vibrazionale di spettri IR a bassa e media risoluzione Analisi vibrorotazionale di spettri IR ad alta risoluzione Studio degli spettri IR e calcoli quanto-meccanici di molecole adsorbite su superfici di TiO 2 2
3 Alcune molecole esaminate Clorotrifluorometano (Freon 13) Bromotrifluorometano (Freon 13B1) Iodiotrifluorometano Diclorodifluorometano (Freon 12) Clorodifluorometano (Freon 22) Clorofluorometano (Freon 31) Bromofluorometano Fluoroetene (Fluoruro di vinile) Cloroetene (Cloruro di vinile) Cis-1-cloro-2- fluoroetene Cis -1, 2-difluoroetene 1, 1-Difluoroetene 3
4 Risoluzione spettrale (a) (b) (c) Minimo intervallo spettrale dove è possibile distinguere nettamente due righe Bassa) Ris. > 1 cm -1 Media) 1 Ris cm -1 Alta) Ris. < 0.01 cm -1 Spettro a media risoluzione (0.2 cm -1 ) della banda ν 11 del CH 2 =CHF (spettrometro: FTIR Bruker Vertex 70, temperatura ambiente, P = 4.5 mbar, cammino ottico = 16 cm). Ingrandimento di una zona di (a). Sezione attorno a cm -1 dello spettro ad alta risoluzione (0.002 cm -1 ) della banda ν 11 del CH 2 =CHF (spettrometro: FTIR Bruker IFS 120 HR, T = 296 K, P 1.0 mbar, cammino ottico = 27 cm). Transmittance % Transmittance % Transmittance % (a) (b) (c) Wavenumber [cm -1 ] 4
5 Analisi vibrazionale di spettri IR a bassa e media risoluzione T (%) Spettrometro FTIR Bruker modello Vertex Wavenumber (cm -1 ) 80 Spettro a media risoluzione (0.2 cm -1 ) del cloruro di vinile da 500 a 2000 cm -1 (spettrometro: FTIR Bruker Vertex 70, temperatura ambiente, P = 50 mbar, cammino ottico = 16 cm). 60 T (%) 40 ν Wavenumber (cm -1 ) 5
6 Analisi vibrazionale di spettri IR a bassa e media risoluzione Pressione (mbar) Absorbance P = 0.11 P = 0.22 P = 0.31 P = 0.42 P = 0.52 P = 0.62 P = 0.72 P = 0.82 P = 0.90 P = 1.02 P = 1.23 P = 1.47 P = 2.00 P = 2.58 PARAMETRI OTTENIBILI Costanti di anarmonicità Origine di banda Costanti rotazionali Sezioni d urto W avenumber / cm -1 Spettro a media risoluzione (0.5 cm -1 ) del CF 3 Br da 1040 a 1150 cm -1 a diverse pressioni (spettrometro: FTIR Bruker Vertex 70, T = 298 K, cammino ottico = 13.4 cm). 6
7 Analisi vibrorotazionale di spettri IR ad alta risoluzione Spettri IR ad alta risoluzione Strumentazione e condizioni sperimentali di registrazione Spettrometro: Tunable Diode Laser (TDL) (Università di Venezia), FTIR Bruker IFS 120 HR (Università di Giessen, Germania), FTIR Bruker IFS 120 HR (LENS, Firenze), FTIR Bomem DA3.002 (Università di Bologna), FTIR Bruker IFS 120 HR (Università di Copenhagen, Danimarca) Risoluzione spettrale / cm-1: Cammino ottico / cm: Temperatura campione / K: (TDL), 296 (FTIR) Pressione campione / mbar:
8 Analisi vibrorotazionale di spettri IR ad alta risoluzione Diode Laser BS BS Sample Cell MCT Etalon Reference Cell MCT MCT PC Digital Oscilloscope Schematic set up of the tunable diode laser spectrometer (MCT = HgCdTe detector, BS = beam splitter). 8
9 Analisi vibrorotazionale di spettri IR ad alta risoluzione Gas Diode Laser BS BS Jet Slit MCT Etalon Reference Cell Vacuum Chamber Pump MCT MCT Pump PC Pump Digital Oscilloscope Schematic set up of the slit jet tunable diode laser spectrometer (MCT = HgCdTe detector, BS = beam splitter). 9
10 Analisi vibrorotazionale di spettri IR ad alta risoluzione Vacuum chamber (vc) vc Pulsed slit valve (1.25 cm 125 μm) Pumps Roots 2000 m 3 h Roots 500 m 3 h Double Stage Rotary Vane 10
11 Analisi vibrorotazionale di spettri IR ad alta risoluzione a a H H Transmittance / a.u. b c Transmittance / a.u. b Wavenumber / cm -1 Wavenumber / cm -1 Sezione del ramo R della banda ν 1 del CF 3 Cl; con la lettera H sono indicati alcuni assorbimenti della banda calda ν 1 +ν 6 ν 6 dell'isotopologo CF 3 35 Cl. (a), (b) Spettro con il campione in cella (P 0.1 mbar, cammino ottico = 49 cm) rispettivamente a temperatura ambiente e a 200 K. (c) Spettro con il gas in espansione supersonica. Sezione del ramo R della banda ν 1 del CF 3 Cl. (a) Spettro con il campione in cella a temperatura ambiente (P 0.1 mbar, cammino ottico = 49 cm). (b) Spettro con il gas in espansione supersonica; larghezza delle righe a metà altezza (FWHM) = cm
12 Analisi vibrorotazionale di spettri IR ad alta risoluzione 100 P Q 20 P Q Transmittance % P P 18 (J) P P 16 (J) P P 17 (J) Wavenumber / cm -1 Sezione del ramo P della banda ν 8 del CH 2 79 BrF (spettrometro: FTIR Bruker IFS 120 HR, temperatura ambiente, P = 5.3 mbar, cammino ottico = 240 cm); sono mostrate le righe corrispondenti alle transizioni p P (J) e la struttura non risolta di due multipletti p Q K. Origine di banda Costanti rotazionali PARAMETRI OTTENIBILI Parametri di distorsione centrifuga Termini di interazione 12
13 VISUAL SPCAT (Calcolo del numero d'onda e dell'intensità delle transizioni vibrorotazionali) VISUAL LOOMIS WOOD (Assegnazione delle righe spettrali) VISUAL SPFIT (Raffinamento dei parametri molecolari) VISUAL SPECTRA SIMULATOR (Simulatore spettrale) 13
14 Studio degli spettri IR e calcoli quanto-meccanici di molecole adsorbite su superfici di TiO 2 (x 3) (a) ν 1 ν 2 ν 5 ν 6 (b) ν ν (c) Transmittance 3120 (d) % Wavenumber / cm -1 Spettro IR del CH 2 CHF in fase gassosa e adsorbito su TiO 2. (a) Temperatura ambiente, P ~ 2.6 mbar, cammino ottico cella = 16 cm. (b), (c), (d) Spettro infrarosso del sistema CH 2 CHF TiO 2 a temperatura ambiente dopo il contatto con CH 2 CHF alla pressione di ~ 0.3, (b), ~ 1.6 (c) e ~ 2.6 (d) mbar. Proiezioni ortogonali e vista tridimensionale del sistema CH 2 CHF rutilo TiO 2. Le piccole sfere nere rappresentano gli atomi di titanio mentre le grandi sfere rosse sono atomi di ossigeno. La molecola di CH 2 CHF è al di sopra delle superfici ed è ripetuta mediante traslazione. 14
15 Collaborazioni Gruppo prof. Gabriele Cazzoli (Università di Bologna) Gruppo prof. Gianfranco Di Lonardo (Università di Bologna) Prof. Alberto Gambi (Università di Udine) Dott. René Wugt Larsen (Università di Copenhagen) Gruppo prof. Nicholas Harrison (Imperial College di Londra) 15
16 Alcuni titoli di tesi Laurea (triennale) in chimica e in chimica industriale Studio di spettri infrarossi dell'1,1-difluoroetano (HFC-152a) in fase gassosa. Studio di spettri nel vicino e medio infrarosso del cloruro di vinile in fase gassosa. Simulazione di spettri IR di molecole biatomiche. Studio dell'intensità degli assorbimenti nel medio infrarosso del CF 3 Br (Freon 13B1). Laurea (specialistica) in chimica e compatibilità ambientale Studio di spettri infrarossi ad alta risoluzione del fluoroetene. Dottorato di ricerca in scienze chimiche Vinyl halides adsorbed on TiO 2 : study on the interaction adsorbate-substrate by IR spectroscopy and periodic quantum-mechanical calculations. 16
17 Pubblicazioni 2006 J. Scaranto, G. Mallia, S. Giorgianni, C. M. Zicovich-Wilson, B. Civalleri, N. M. Harrison: A quantummechanical study of the Vinyl Fluoride adsorbed on the rutile TiO 2 (110) surface, Surf. Sci., 600, (2006). A. Pietropolli Charmet, P. Stoppa, P. Toninello, A. Baldacci, S. Giorgianni: Jet-cooled diode laser spectra of CF 3 Br in the 9.2 μm region and rovibrational analysis of symmetric CF 3 stretching mode, Phys. Chem. Chem. Phys., 8, (2006). A. Baldacci, P. Stoppa, A. Baldan, A. Gambi: Vibrational Spectra and Normal Coordinates Analysis of Cis-FHC=CHI, J. Mol. Structure, in press. N. Tasinato, P. Stoppa, A. Pietropolli Charmet, S. Giorgianni, A. Gambi: High resolution infrared study of vinyl fluoride in the cm -1 regions: rovibrational analysis and resonances involving the ν 8, ν 10 and ν 11 fundamentals, J. Phys. Chem. A, accepted. P. Stoppa, A. Baldacci, R. Visinoni, S. Giorgianni: Diode laser spectra and rovibrational analysis of the ν 4 fundamental of CH 2 81 BrF: Mol. Phys., accepted. 17
18 Comunicazioni a congresso 2006 N. Tasinato, P. Stoppa, A. Pietropolli Charmet, S. Giorgianni, A. Gambi: High Resolution infrared study of ν 8, ν 10, and ν 11 fundamentals of vinyl fluoride: D45, The 19 th International Conference on High Resolution Molecular Spectroscopy, Prague (Czech Republic), N. Tasinato, A. Pietropolli Charmet, P. Stoppa: ATIRS Package: A complete program suite for the analysis of high resolution infrared spectra of asymmetric top molecules: H47, The 19 th International Conference on High Resolution Molecular Spectroscopy, Prague (Czech Republic), A. Baldacci, P. Stoppa, S. Giorgianni, R. Wugt Larsen: High resolution FTIR spectroscopy on CH 81 2 BrF: analysis of the ν 8 fundamental band: FIS-P-013, XXII Congresso Nazionale della Società Chimica Italiana, Firenze (Italia), N. Tasinato, P. Stoppa, A. Pietropolli Charmet, S. Giorgianni, A. Gambi: High resolution FTIR spectrum of CH 2 =CHF in the cm -1 region: FIS-P-087, XXII Congresso Nazionale della Società Chimica Italiana, Firenze (Italia), A. Pietropolli Charmet, P. Stoppa, P. Toninello, A. Baldacci, S. Giorgianni: Slit-jet diode laser spectra of CF 3 Br (Halon 1301) in the μm region of the atmospheric window: FIS-P-127, XXII Congresso Nazionale della Società Chimica Italiana, Firenze (Italia), J. Scaranto, S. Giorgianni: A quantum-mechanical study on the vinyl fluoride adsorbed on Anatase (101) surface at room temperature: FIS-P-151, XXII Congresso Nazionale della Società Chimica Italiana, Firenze (Italia), J. Scaranto, A. Pietropolli Charmet, P. Toninello, P. Stoppa, S. Giorgianni: IR spectroscopy studies of vinyl halides adsorbed on TiO 2 : effects of the temperature on the adsorbate-substrate system: FIS-P-152, XXII Congresso Nazionale della Società Chimica Italiana, Firenze (Italia),
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GIORGIANNI Santi Professori Ordinari Dipartimento di Scienze Molecolari e Nanosistemi
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