Stato amorfo e cristallino nel mondo minerale
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- Daniele Baldini
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1 Gruppo Nazionale di Mineralogia Giornata di Studi Stato amorfo nel mondo minerale Bologna, 19 maggio 2005 Stato amorfo e cristallino nel mondo minerale Dino Aquilano Emanuele Costa Dipartimento di Scienze Mineralogiche e Petrologiche Università di Torino 1
2 Confronto cristallo solido amorfo 2
3 (Brecevic & Nielsen, Sol. of amorphous calcium carbonate, JCG 1989) Nella transizione cristallo amorfo l allargamento delle bande di assorbimento nell IR e associato alla dispersione delle energie di legame associata ai moti di vibrazione 3
4 4
5 Cristallo allargamento delle bande di adsorbimento nell IR dispersione di ν k µ dispersione della costante di forza k AMORFO Diminuzione dell energia di coesione K Diminuzione dell energia di superficie (Born-Stern) K γ = [erg cm -2 ] 5
6 Solubilità a confronto pk = - Log 10 K sp K sp pk Ossidi e Idrossidi di Ferro CaCO3 (cristallino, anidro e idrato e amorfo) a 25 C e P= 1 atm 6
7 S.Mann, 2001 La tensione interfacciale tra una superficie a ossidrili e una soluzione acquosa è minore rispetto a quella tra una superficie anidra e la stessa soluzione (entrambe all equilibrio) 7
8 Esiste una relazione (non solo qualitativa) tra solubilità (S) e tensione superficiale media (γ medio ) γ medio d 2 ionico, medio kt = a b ln S tanto meno gli ioni sono legati nella struttura del solido, tanto piu bassa e la tensione superficiale del solido e tanto piu alta e la loro disponibilita ad entrare in soluzione (scuola di Nielsen, 1984) 8
9 9
10 La solubilita della silice amorfa (116 mg/litro) è notevolmente più elevata di quella della silice cristallina (10,8 mg/litro) (Rimstidt, 1997). PROBLEMA: perché da una soluzione sovrasatura in silice sovente non precipita quarzo ma opale? (Da Fornaseri, 1974) 10
11 Leggi Cinetiche Nucleazione Crescita Amorfo Cristallo Amorfo γ scalare (valore medio su una superficie sferica) γ è una grandezza vettoriale ( valore medio all equilibrio diffusione nel volume adsorbimento superficiale de solvatazione Perché ha senso confrontare le leggi di nucleazione per stato amorfo e stato cristallino Perché non ha senso confrontare le leggi di crescita per stato amorfo e stato cristallino Cristallo Anisotropia superficiale diffusione nel volume adsorbimento superficiale de solvatazione diffusione sulla superficie crescita per nucleazione 2D crescita per spirale diffusione lungo i gradini incorporazione nei kinks 11
12 Precipitazione di un amorfo da soluzione ( bassa temperatura) 12
13 Sovrasaturazione termodinamica µ = (kt) lnβ β C C C eq eq 13
14 La transizione da una fase dispersa ad una fase condensata ( ma anche da un solido a un altro ) comporta la formazione di una superficie di separazione (interfaccia) Le proprietà termodinamiche dell interfaccia sono espresse dalla sua energia libera specifica γ (tensione superficiale ) che tende ad opporsi all aumento di area dell interfaccia stessa Le (n) unità di crescita (di volume Ω) che si riuniscono a formare un nucleo di area superficiale ( S ) vedono scendere il loro potenziale chimico (- µ µ). L energia libera (G) del sistema che nuclea varierà: dalla competizione tra queste due energie nasce la probabilità di formazione di nuclei ( amorfi o cristallini) il cui raggio critico ( se fossero sferici) sarebbe: 14
15 15
16 16
17 17
18 OSTWALD Regola dei gradini Energia libera di Gibbs Percorso diretto Percorso sequenziale 18
19 (Brecevic & Nielsen, Sol. of amorphous calcium carbonate, JCG 1989) Sferule di carbonato di calcio amorfo 19
20 La cinetica di nucleazione è importante anche nel determinare le dimensioni finali delle sferule costituenti l opale. Una aggiunta rapida dei reattivi porta a una taglia minore e a una minore dispersione nelle dimensioni. L aggiunta lenta porta a taglie maggiori ma ne consegue una maggiore dispersione di taglia. 20
21 Sferette di opale aventi dimensioni differenti ed arrangiamento non ordinato: opale muta (senza iridescenza ne colori). Deposto da sorgenti termali ad alto contenuto in silice Giappone) Hisatada Akahane at al. - Rapid wood silicification in hot spring water - Sedimentary Geology 169 (2004) Sferette di opale arrangiate regolarmente grazie alla notevole uniformità di dimensioni Opale sintetico per cristalli fotonici 21
22 Opale sintetica. Possiede il fenomeno della dispersione (soprattutto nella regione blu dello spettro), a causa dell uniformita di taglia delle particelle disperse. Opale naturale. Contenendo domìni a differente diametro medio delle sferule di silice, l interferenza si avrà nelle diverse zone a diverse lunghezze d onda. 22
23 Formazione di un amorfo da fuso o da soluzione ( di alta temperatura) 23
24 In un fuso, o in una soluzione di alta temperatura ( come un magma ) che subiscono un forte gradiente termico in un tempo breve, la diffusione delle unità di crescita nel volume introduce un ulteriore barriera di attivazione da superare. La nucleazione è un evento probabilistico: la strutturazione di un nucleo e la diffusione delle unità di crescita nel volume sono eventi dipendenti, quindi le due probabilità si moltiplicano 24
25 a temperatura ambiente nei liquidi silicatici : G diffusione >> G 3D quindi J 3D omo 0 Non si formano nuclei e quindi non si avranno superfici di separazione nel liquido diventato vetro Si potrà avere de-vetrificazione ( cristallizzazione) se nel liquido sono rimaste intrappolate impurezze macroscopiche ( anche microbolle di gas ) 25
26 Una cavità gassosa, non ancorata ad un supporto solido, non favorisce la nucleazione 3D all interfaccia cavità / soluzione acquosa ( bassa temperatura) 26
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28 28
29 La cristallizzazione dei vetri puo richiedere tempi di migliaia di anni. Vetri di epoca romana presentano elevata fragilità proprio a causa del fenomeno della ricristallizzazione. 29
30 In un amorfo o in un fuso ( o in una soluzione di alta temperatura) una cavità gassosa è luogo privilegiato per la nucleazione eterogenea di una fase cristallina 3D 30
31 L esempio standard può essere quello dell equilibrio tra: un liquido silicatico ( Li 2 Si 2 O 5 ) Davis, Ihinger (1998) una cavità gassosa intrappolata in esso i nuclei cristallini che si formano all interfaccia Le grandezze che definiscono l equilibrio sono sempre le stesse: la tensione superficiale cristallo / vapore (cavità) γ xc cristallo / liquido γ xl liquido / vapore (cavità) γ lc Esiste una regola generale di approssimazione del rapporto (γ xc / γ lc ) 1.1 < (γ xc / γ lc ) < 1.2 (P. Müller, R. Kern ) 31
32 L angolo di contatto e esprimibile mediante l energia di adesione adh β xl Tra l amorfo e la fase che da esso cristallizza 32
33 33
34 Anche i vetri naturali, come le ossidiane, subiscono un processo di cristallizzazione in presenza di impurezze che agiscono da centri di nucleazione, con formazione di zone policristalline a simmetria tendenzialmente radiale Ossidiana a fiocchi di neve (snowflake) 34
35 riassumendo: S, T,, 35
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