Emissioni di Carbonio Elementare e Carbonio Organico in Lombardia

DIIAR Sezione Ambientale Emissioni di Carbonio Elementare e Carbonio Organico in Lombardia Stefano Caserini, Silvia Galante, Senem Ozgen, Sara Cucco, Katia De Gregorio -Politecnico di Milano, DIIAR Sezione Ambientale Marco Moretti - ARPA Lombardia

Inventario EC/OC in Lombardia 2 Obiettivi: stimare le emissioni di EC (~BC: la distinzione non è chiara in molti inventari, ma le misure disponibili si riferiscono a proprietà termiche EC) e OC in Lombardia Definire un set coerente e aggiornato di dati di speciazione del particolato in EC e OC Metodo 1 stima della percentuale di EC ed OC nel particolato (review di letteratura) 2 stima delle emissioni di EC/OC a partire dall inventario del PM (INEMAR ARPA Lombardia:www.inemar.eu) E EC =E PTS % E EC/PTS OC =EPTS % OC/PTS

Inventario EC/OC in Lombardia 3 Pochi inventari disponibili di EC/OC a scala europea: Danimarca, UE17 (Kupiainen e Klimont, 2007); contesti diversi dal nostro e con dati poco confrontabili (p.es. biomasse: differenze negli apparecchi) Emissioni nell UE-17: anno 2000 (Kupiainen e Klimont, 2007) 100% 90% 80% Domestic combustion Road Transport -LDV Principali fonti: diesel e biomasse necessari approfondimenti 70% 60% 50% 40% 30% 20% 10% 0% BC OC Road Transport -HDV Road Transp. - non-exh. Non-road transport Industrial Processes Industrial Combustion Power Plants Other Altre fonti: veicoli a benzina, veicoli off-road, incendi, olio combustibile, gas naturale, gestione rifiuti (discariche, combustione rifiuti agricoli, incenerimento), fuochi d artificio, freni, usura pneumatici, processi industriali

Review di letteratura fattori di emissione diesel 4 Veicoli diesel: analisi di 18 studi Chiang et al. (2012). Pollutant constituents of exhaust emitted from light-duty diesel vehicles. Atm. Env. 47, 399-406. Chow et al. (2011) PM2.5 source profiles for black and organic carbon emission inventories, Atm.. Env. 45, 5407 5414 EEA (2010), EMEP/EEA Emission Inventory Guidebook 2009, Technical Report nr. 9/2010 US EPA, (2009). SPECIATE 4.2 - Speciation database development documentation. EPA/600-R-09/038. Cheung et al. (2009). Chemical characteristics and oxidative potential of particulate matter emissions from gasoline, diesel, and biodiesel cars. Envi. Science Tech., 43, 6334 6340. Kupiainen, Klimont, (2007) Primary emissions of fine carbonaceous particles in Europe, Atmosph. Env. 41, 2156 2170 Bosteels et al. (2006), Regulated and Non-regulated Emissions from Modern European Passenger Cars, SAE International Geller et al. (2006), Physicochemical and redox characteristics of particulate matter (PM) emitted from gasoline and diesel passenger cars, Atm.. Env., 40, 6988-7004 Sharma et al. (2005), Characterization of exhaust particulates from diesel engine, Atm. Env. 39, 3023-3028 Bond T. et al (2004), Global inventory of black and organic carbon. A technology-based global inventory of black and organic carbon emissions from combustion. Journ. Of Geoph. Research 109 Oanh et al., (2010). Compositional characterization of PM2.5 emitted from in-use diesel vehicles. Atm. Env., 44, 15 22. Zhang et al. (2009), Influence of fuel sulfur on the characterization of PM10 from a diesel engine, Fuel, 88, 504-510. Biswas et al, (2009), Chemical speciation of PM emissions from heavy-duty diesel vehicles equipped with diesel particulate filter (DPF) and selective catalytic reduction (SCR) retrofits, Atm. Env., 43, 1917-1925 Han et al. (2007), Evaluation of the thermal/optical reflectance method for discrimination between char- and soot-ec, Chem. 69, 569-574 Shah et al., (2004). Emission rates of particulate matter and elemental and organic carbon from in-use diesel engines. Envi. S. Tech., 38, 2544-2550. Gillies & Gertler, A.W. (2000). Comparison and Evaluation of Chemically Speciated Mobile Source PM2.5 Particulate Matter Profiles. J. of the Air & Waste Manag. Assoc. 50, 1459-1480. Schauer (2003), Evaluation of elemental carbon as a marker for diesel particulate matter, J. of Exp. Anal. and Env. Epidem, 13, 443-453. Lowenthal et al.(1994) Characterization of Heavy-Duty Diesel Vehicle Emissions. Atmospheric Environment 28 (4), 731-743

Fattori di emissione utilizzati per i veicoli diesel 5 HDV e bus Euro 4 HDV e bus Euro 1-3 HDV e bus Euro 0 LDV Euro 4 LDV Euro 1-3 LDV Euro 0 Auto Euro 4 Auto Euro 1-3 Auto Euro 0 %EC/PTS 0% 20% 40% 60% 80% 100 % %OC/PTS Fattore di emissione ottenuto come media da 18 diverse fonti: inventari (EMEP/EEA Copert IV), IIASA, Speciate 4.2 (USA), T.Bond (USA) e altre misure disponibili in letteratura. Ipotesi: per emissioni da diesel tutto il PM è <2.5μm Fattori di emissione distinti per classi di veicolo e classi Euro %EC 44-80% % OC 13-26%

Review di letteratura fattori di emissione biomasse 6 Combustione domestica di biomasse: analisi di 17 studi Alves et al (2011). Fireplace and woodstove fine particle emissions from combustion of western mediterranean wood types. Atm. R 101, 692-700 Meyer (2012) Particulate, black carbon and organic carbon emissions from small-scale residential wood combustion appliances in Switzerland. Biomass and Bioenergy 36, 31-34 Kupiainen e Klimont, (2007) Primary emissions of fine carbonaceous particles in Europe, Atm. Env., 41, 2156 2170 Kupiainen e Klimont, (2004) Primary emissions of submicron and carbonaceous particles in Europe and the potential for their control. Interim Report IR-04-079. IIASA, Austria. Bond et al (2004), Global inventory of black and organic carbon. A technology-based global inventory of black and organic carbon emissions from combustion. J. Of Geoph. Res., 109, D14203 Chow J. et al. (2011) PM2.5 source profiles for black and organic carbon emission inventories, Atm. Env. 45, 5407 5414 McDonald et al. (2000). Fine particle and gaseous emission rates from residential wood combustion. Env. Sci.T. 34, 2080-2091. Fine et al.(2001). Chemical characterization of fine PM from fireplace combustion of woods grown in NE US. Env. Sci.T. 35, 2665-2675. Fine et al. (2002). Chemical characterization of fine PM from the fireplace combustion of woods grown in S US. Env. Sci.T. 36, 1442-1451. Fine et al. (2004). Chemical Characterization of Fine PM Emissions from the Wood Stove Combustion of Prevalent US Tree Species Env, Engineering Science, 21, 705-721 Gaegauf et al. (2005), Elemental and Organic Carbon in Flue Gas of Various Wood Combustion Systems, 8th International Conference on Energy for a Clean Environment, Lisbon Tissari et al.(2007). A novel field measurement method for determining fine particle and gas emissions from residential wood combustion. Atm. Env. 41, 8330-8344 Schmidl et al. (2011), Particulate and gaseous emissions from manually and automatically fired small scale combustion systems. Atm. Env., 45, 7443-7454. Tesfaigzi et al. (2005), Low-Level Subchronic Exposure to Wood Smoke Exacerbates Inflammatory Responses in Allergic Rats, Toxicological Sciences, 88, 505-513 Allen et al. (2004), Evaluation of a New Approach for Real Time Assessment of Wood Smoke PM, Air & Waste Management Association Visibility Specialty Conference, Asheville, October 25-29 Sippula et al.. (2007). Effect of wood fuel on the emissions from a top-feed pellet stove. Energy and Fuels 21, 1151-1160. Lamberg et al., (2011) Physicochemical characterization of fine particles from small-scale wood combustion, Atm. Env. 45, 7635-7643

Review di letteratura fattori di emissione biomasse 7 Apparecchio CAMINETTI APERTI Alves et al. (2011) Meyer (2012) STUFE Mc Donald et al. (2000) Tissari et al. (2007) Gaeugauf (2005) Fine et al. (2004) Meyer (2012) Alves et al. (2011) Kupiainen e Klimont (2004) Kupiainen e Klimont (2007) Bond et al. (2004) Chow et al (2011) Schmidl et al. (2011) Tesfaigzi et al. (2005) Allen et al. (2004) f PM 2,5 PM 10 PM 2,5 PM 1 PTS PM 2,5 PM 10 PM 2,5 PTS PTS PM PM 2,5 PM 1 PM 2,5 EC [% su f] 2.2-7.5% 6.3-59% 7.60% 68% 68% 5.8-23% 9.7-99% 1.9-7.7% 15% 5-20% 12% 3.7-13% 7.3-42% 5,0% 4,0% OC [% su f] 37-53% 4.3-59% 60% 28% 30% 44-65% 15-68% 45-54% 45% 37-52% 65% 22-58% 16-52% In totale 17 fonti di letteratura - 104 dati, ma una distribuzione molto disomogenea per le diverse categorie impiantistiche Moltissimi dati sulle stufe, pochissimi sui caminetti aperti La maggior parte degli studi recenti vengono dal nord Europa, dove i caminetti chiusi e aperti non sono utilizzati Nessun dato per i forni da pizzeria!

Review di letteratura fattori di emissione (FE) stufe 8 %EC - OC - pdf 0.4 0.35 0.3 0.25 0.2 0.15 0.1 0.05 0 FE stufe a legna: 40 dati %EC %OC 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 % EC - OC stufe a legna (40 dati) Per le stufe, l analisi dei dati identifica degli intervalli molto ampi, dovuti ai numerosi fattori di variabilità (caratteristiche apparecchio, ciclo di combustione, metodo di misura ). E possibile però definire un valore medio e un probabile intervallo di variazione dei dati Se per un apparecchio è disponibile una sola misura, non è possibile sapere dove si colloca all interno dell inevitabile intervallo di variazione dei fattori di emissione

9 Fattori di emissione utilizzati per i piccoli impianti a biomassa Caldaie < 50 MW Stufa innovativa FE stufe Fonte di letteratura con misure sia di stufe che di altri apparecchi Stufa a pellets Camino aperto Camino chiuso Stufa tradizionale FE altri apparecchi, ma con elevata incertezza 0% 20% 40% 60% 80% %EC/PTS %OC/PTS % EC: 10-20% %OC: 25-60% (max per combustione inefficiente) FE pizzerie = FE camino chiuso (per maggiore similitudine del processo di combustione)

Review fattori di emissione fonti diverse 10 ALTRE COMBUSTIONI Benzina (auto e moto) Veicoli off-road Incendi agricoli e forestali Carbone (centrali elettriche e ind.) Olio combustibile Incenerimento rifiuti ALTRE FONTI (NO COMBUSTIONE) Non-exhaust veicoli stradali Industria siderurgica Altri processi industriali Per i fattori di emissione utilizzati soprattutto data-base di fattori di emissione: IIASA (Kupiainen e Klimont, 2004) T. Bond (2004) Database SPECIATE (USA) + qualche approfondimento (veicoli a benzina)

.1 Lombardia emissioni di EC, OC per classificazione SNAP 11 1 2 Macrosettore Produz. energia e trasf.comb. Combustione non industriale PM2.5 t/a 473 11,528 PM10 t/a 482 11,931 PTS t/a 606 12,432 EC OC t/a t/a 40 178 1,637 6,733 % EC /PTS 7% 13% % OC /PTS 29% 54% 3 Combustione nell'industria 821 1,056 1,612 104 138 6% 9% 4 Processi produttivi 407 955 1,135 2.1 7.1 0% 1% 6 Uso di solventi 106 250 307 0 0 0% 0% 7 8 Trasporto su strada Altre sorgenti mobili e macchinari 5,230 751 6,540 760 8,033 760 2,374 1,193 288 199 30% 38% 15% 26% 9 Trattamento e smaltimento rifiuti 70 80 104 4.3 7.1 4% 7% 10 Agricoltura 647 1,212 2,294 48 143 2% 6% 11Altre sorgenti e assorbimenti 514 735 866 109 354 13% 41% Totale 20,546 24,001 28,148 4,607 8,952 16% 32%

Diapositiva 11.1 A; 19/04/2012

Lombardia emissioni di PTS, EC, OC per combustibile 12 100% 90% 80% 70% 60% 50% 40% 30% 20% 10% 0% 58% 85% 83% PTS EC OC altre emissioni di polvere (senza EC, OC) altre fonti (non di combustione) altre combustioni biomassa diesel Combustione di diesel + combustione residenziale di biomassa costituiscono più dell 80% del totale delle emissioni di EC e OC, con una prevalenza del diesel sull EC (48%) ed una netta predominanza della biomassa sull OC (74%).

EC/OC emissioni da veicoli diesel 13 100% 90% 80% 70% 60% 50% 40% 30% 20% 10% 0% 26% 34% 33% 31% 41% 35% PTS EC OC 43% 29% 27% Veicoli pesanti e autobus Euro 4 Veicoli pesanti e autobus Euro 1-3 Veicoli pesanti Euro 0 Veicoli leggeri Euro 4 Veicoli leggeri Euro 1-3 Veicoli leggeri Euro 0 Automobili Euro 4 Automobili Euro 1-3 Automobili Euro 0 Le tre categorie: automobili (diesel), diesel leggeri e diesel pesanti hanno incidenza paragonabile su PTS, EC, OC. C è una leggera predominanza delle auto nell EC e dei diesel pesanti nell OC

EC/OC emissioni da combustione di biomassa 14 100% Pizzerie con forno a legna 80% 60% 40% 28% 28% 25% 25% 31% 29% Caldaie (industria + TLR) Stufa a pellet / innovativa Camino aperto 20% 32% 36% 30% Camino chiuso 0% PTS EC OC Stufa tradizionale Camino chiuso, camino aperto e stufa tradizionale contribuiscono in maniera simile alle emissioni di PTS; per l EC cresce il contributo della stufa tradizionale e per l OC quello del camino aperto (minore temperatura di combustione). Le pizzerie forniscono un contributo del 7-8% ma non ci sono misure di OC, EC in letteratura!

Altre fonti (circa 15% di OC, EC) 15 ALTRE COMBUSTIONI Traffico Benzina Verde Off-Road Incendi Carbone Olio Combustibile Gasolio Nafta Metano Incenerimento Rifiuti Combustione stoppie - cereali Gas di raffineria Tabacco Residui agricoli Altro ALTRE FONTI non exhaust processi industriali EC (t/a)oc (t/a) 106 155 250 176 37 111 0.6 0.4 22 6.5 30 7.4 0.1 0.0 14 155 3.5 3.0 48 143 8.7 93 0.8 92 15 46 87 161 57 326 2.1 7.1 = OC>5% del totale = EC> 5% del totale Diverse fonti e molte ancora collegate al traffico (benzina, offroad e non-exhaust) e alla combustione della biomassa (incendi e combustione in agricoltura)

Incertezza delle stime 16? Per l analisi dell incertezza è necessaria la distribuzione di probabilità di tutti i parametri utilizzati (fattori di emissione, dati di attività) Non possibile (manca la stima dell incertezza in INEMAR; non ci sono sufficienti dati per ricavare una distribuzione di probabilità delle % EC/OC) CONSIDERAZIONI GENERALI (su biomasse e diesel = 83-85% delle emissioni) Incertezza PM diesel in INEMAR: 13% (stimata per l Italia con COPERT IV) Incertezza PM biomasse in INEMAR: 50% (Pastorello et al., 2011) % EC/OC: forte discrepanza tra le diverse fonti di letteratura e quindi incertezza elevata per tutte e due le tipologie. Sono tuttavia presenti dati di letteratura per i veicoli in uso in Lombardia (tipologie Euro!) non per gli apparecchi a biomassa in uso in Lombardia

Conclusioni 17 Conclusioni Realizzato un inventario delle emissioni di EC e OC in Lombardia Traffico + biomassa domestica: circa 90% EC e OC Definito un set coerente di dati di presenza di EC e OC nelle emissioni del particolato utilizzabile per altri inventari Indicazione di necessità di ulteriori approfondimenti, soprattutto nel settore delle biomasse domestiche

18 Grazie per l attenzione