Ignazio Vilardi 1, Carlo-Maria Castellani 2, Donato Maurizio Castelluccio 3, Federico Rocchi 4

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1 PIANO DI CARATTERIZZAZIONE RADIOLOGICA DI MATERIALI PROVENIENTI DALLA DISATTIVAZIONE DELL IMPIANTO NUCLEARE DI RICERCA RB-3 DELL ENEA SITO IN BOLOGNA MONTECUCCOLINO AI FINI DEL LORO ALLONTANAMENTO Ignazio Vilardi, Carlo-Maria Castellani 2, Donato Maurizio Castelluccio 3, Federico Rocchi 4 ENEA Laboratorio di Sorveglianza Fisica e Ambientale di Radioprotezione (Casaccia, Roma), ignazio.vilardi@enea.it, 2 ENEA Istituto di Radioprotezione (Bologna), carlomaria.castellani@enea.it, 3 ENEA Laboratorio Dosimetria, Protezione da Radionuclidi Naturali e Taratura (Bologna), donato.castelluccio@enea.it, 4 ENEA Laboratorio Analisi e Progettazione del Nocciolo e degli Schermaggi (Bologna), federico.rocchi@enea.it L impianto nucleare denominato RB-3, di proprietà dell ENEA e ubicato nel Laboratorio di Ingegneria Nucleare dell Università degli Studi di Bologna, in località Montecuccolino, è stato un reattore nucleare di ricerca a U naturale, moderato ad acqua pesante, di 00 W di potenza. Nei 9 anni di esercizio (97 989) il reattore ha operato sino ad una fluenza neutronica totale massima di n/cm 2. Con Decreto Ministeriale del , è stata concessa all ENEA l autorizzazione, ai sensi del D. Lgs. 230/95 e ss.mm.ii., alla disattivazione dell impianto RB-3 in un unica fase, con il rilascio incondizionato del sito. Le attività di disattivazione dell impianto RB-3 hanno comportato la produzione di materiali di risulta che, per composizione e collocazione all interno dell impianto, sono stati catalogati come potenzialmente radioattivi. Pertanto al fine di determinare le caratteristiche radiologiche di tutti i materiali derivanti dalle operazioni di smantellamento e individuarne, nel rispetto delle prescrizioni di legge, l esatta destinazione finale, l Istituto di Radioprotezione dell ENEA ha predisposto un programma di caratterizzazione radiologica di sistemi, componenti e strutture dell impianto. Il contributo presenta le modalità di effettuazione della caratterizzazione radiologica, condotta in osservanza alle norme di buona tecnica, dei materiali di risulta del reattore. Nello specifico vengono descritti i criteri adottati nella suddivisione dei materiali in categorie con la verifica delle condizioni per l accorpamento in cosiddetti gruppi omogenei e le appropriate strategie di campionamento statistico sia in fase di pre-caratterizzazione che in fase di rilascio, effettuato a causa della notevole quantità di materiale esaminato. Infine vengono riportati in forma sintetica i risultati delle misure disponibili per il rilascio dei gruppi omogenei che hanno permesso la verifica delle condizioni di allontanamento incondizionato di tutti i materiali analizzati alla data del 3/08/204. INTRODUZIONE Il reattore denominato RB-3 è stato un impianto nucleare di ricerca di proprietà dell'enea, installato in un edificio del complesso del Laboratorio di Ingegneria Nucleare di Montecuccolino dell Università di Bologna. Concepito e realizzato come una tipica critical facility a potenza zero, moderata ad acqua pesante, la sua costruzione risale agli anni '60 ad opera del CEA di Saclay (Francia). Per una descrizione dettagliata sulle caratteristiche costruttive e di funzionamento del reattore, si rimanda al documento citato in bibliografia (Vilardi, 204). In (fig. ) è mostrato il contenitore principale, una tanca cilindrica in alluminio contenente il nocciolo, sovrastato da una struttura in acciaio per il sostegno degli elementi di combustibile e chiuso superiormente da un coperchio rotante di acciaio. Il reattore è stato esercito fino al 20 Novembre 989, per un totale netto di 600 giornate operative effettive. Durante l'esercizio non si sono mai verificati incidenti o errori di operazione. La maggior parte delle esperienze effettuate è stata condotta a potenze ridotte rispetto a quella massima di 00 W, mentre le ore di funzionamento a piena potenza sono state circa Il dato della fluenza neutronica totale massima stimata in 9 anni di esercizio risulta essere di n/cm 2 ed è paragonabile a quella presente nel canale centrale di un reattore di tipo TRIGA da MW per secondo di funzionamento. STATO DELL IMPIANTO PRIMA DEL SUO SMANTELLAMENTO Con Decreto Ministeriale del , è stata concessa all ENEA l autorizzazione, ai sensi del D. Lgs. 230/95 e ss.mm.ii., alla disattivazione in un unica fase, con il rilascio incondizionato del sito, dell impianto RB-3, nel rispetto delle prescrizioni emanate da ISPRA (ISPRA, 200). Alla data dell emissione del Decreto Ministeriale non era detenuta alcuna sorgente radioisotopica all interno dell impianto. La caratterizzazione radiologica preventiva, effettuata negli anni , delle parti di impianto suscettibili di attivazione per effetto del funzionamento del reattore aveva mostrato esclusivamente una lieve attivazione da 60 Co del sistema, mostrato in (fig. ), di sostegno e movimentazione del combustibile (acciaio inox con massima attività misurata: 52 mbq/g) e da 4 C del riflettore inferiore e laterale di grafite (massima attività misurata: 2.8 mbq/g). Le misure di spettrometria beta effettuate su alcuni materiali ferrosi con ricerca di Ni (richiesti dall organo di controllo) non avevano evidenziato valori superiori alla minima attività rilevabile (MDA) specifica per la somma dei radionuclidi in ogni campione.

2 Figura Vista laterale della sommità del reattore (a sinistra) prima dell inizio delle attività di smantellamento: possono essere notati la parte superiore della tanca, gli schermi mobili ed il coperchio rotante in acciaio. A destra una vista dall alto della tanca del reattore con in primo piano la struttura di acciaio per il sostegno degli elementi di combustibile. Tutte le misure condotte sui materiali metallici e cementizi non avevano evidenziato contenuto di 37 Cs superiore al valore di MDA per i singoli campioni. Si era pertanto concluso che non vi era stata contaminazione da prodotti di fissione nei vari componenti dell impianto. Le misure condotte sulle parti metalliche costituenti il circuito del moderatore, non esposto al campo misto neutroni/gamma generato dal reattore ma ad intimo contatto con il fluido moderatore, avevano indicato, oltre alla citata assenza di 37 Cs, l assenza di valori di 60 Co superiori al valore di MDA dei singoli campioni. Ciò, oltre a fornire un ulteriore conferma della asserita assenza di contaminazione da prodotti di fissione dei componenti dell impianto, aveva dimostrato l assenza di attivazione indotta dal funzionamento del reattore nelle aree al di sotto del piano di appoggio delle strutture del reattore, ossia del cunicolo sottopila e della sala pompe e serbatoi del circuito del moderatore. GESTIONE DEI RIFIUTI Il piano operativo di disattivazione dell impianto RB-3 ha previsto di smantellare e allontanare, avviando le operazioni dalle aree sicuramente né attivate, né contaminate come la sala controllo, e procedendo via via verso le zone presumibilmente più impegnative dal punto di vista della radioprotezione come le strutture del nocciolo e i circuiti dell acqua pesante, i seguenti componenti del reattore: la tanca cilindrica in alluminio (fig. ), lo schermo termico laterale alla tanca, in alluminio, con incamiciatura in acciaio, il riflettore in grafite contenente tubi di supporto in acciaio e sostenuto dal supporto in ghisa, il cassone di griglia, costituito da un complesso in acciaio molto compatto chiuso superiormente da un coperchio rotante (fig. ) a tenuta e collegato inferiormente al contenitore mediante giunto elastico, la struttura portante, costituita da quattro pilastri principali e da telai di supporto del cassone di griglia e della schermatura superiore (in ferro) e le schermature superiori fisse (calcestruzzo baritico) e mobili (paraffina borata) rivestite in ferro (fig. ), ubicati all interno dello schermo biologico, e i seguenti componenti e circuiti ausiliari del reattore: i serbatoi e componenti del circuito del moderatore (D2O), gli apparati dell impianto di ventilazione, e gli apparati elettrici e delle logiche di controllo e comando, ubicati all esterno dello schermo biologico. Una volta terminate le fasi di smantellamento e allontanamento di tutti i componenti dell impianto, l intera sala reattore, incluso lo schermo biologico (in calcestruzzo baritico), dovrà essere sottoposta ad idonea caratterizzazione radiometrica, atta a certificare la possibilità del suo riuso incondizionato. Tale caratterizzazione non verrà trattata in questo documento. PRESCRIZIONI ISPRA L allontanamento incondizionato dei materiali solidi di risulta è avvenuto, previa caratterizzazione radiologica descritta in dettaglio in seguito, nel rispetto dei livelli di concentrazione superficiale e di massa del j-esimo radionuclide Clj, riportati in (tab. ), estratta dalle prescrizioni ISPRA (ISPRA, 200). In particolare, si osserva che i livelli di allontanamento per il riciclo dei materiali metallici e di detriti cementizi 2

3 Radionuclide j Riuso Superficie Bq/cm 2 Materiali Metallici Riciclo Superficie Bq/cm 2 Riuso Riciclo Massa Bq/g 3 Materiali cementizi Concentrazione Superficiale Bq/cm 2 Demolizione Concentrazione di massa Bq/g Altri materiali Concentrazione di massa Bq/g 3 H C Mn Fe Ni Co Ni Sr Sb Cs Cs Eu Eu Alfa Pu Tabella Livelli di allontanamento incondizionato del j-esimo radionuclide Clj, da Prescrizioni ISPRA, espressi in concentrazione superficiale (Bq/cm 2 ) e di massa (Bq/g) dei materiali metallici, dei detriti costituiti da materiali cementizi e di altri materiali. derivanti dall eventuale demolizione di parti degli edifici rispettano i criteri e la soglia di non rilevanza radiologica di concentrazione di massa di Bq/g stabiliti nell Allegato I del D. Lgs. n. 230/95 e ss.mm.ii. Mentre i livelli di concentrazione superficiale rispettano le soglie raccomandate dall Unione Europea nelle Pubblicazioni RP 89 (European Commission, 998), per quanto riguarda i materiali metallici, e RP 3 (European Commission, 2000), per quanto riguarda i detriti cementizi. In caso di presenza di miscele di radionuclidi, l allontanamento incondizionato di materiali solidi è avvenuto, previa osservanza della seguente condizione: ( C j ) < C lj j dove Cj è la concentrazione di massa o superficiale del j-esimo radionuclide riscontrata e Clj è il livello di rilascio per lo stesso radionuclide indicato in (tab. ). Tutti i materiali di risulta sono stati conferiti a soggetti qualificati. I rifiuti metallici sono stati conferiti in fonderia garantendo una miscelazione, prevista in Prescrizioni ISPRA, almeno in ragione a 0 con materiale metallico di origine non nucleare durante la fusione per il riciclo. La grafite e la paraffina borata sono state trasferite presso il Centro ENEA della Casaccia per il loro riuso. Il calcestruzzo baritico demolito dagli schermi fissi è stato consegnato ad un operatore autorizzato per il conferimento in discarica. PIANIFICAZIONE DELLE ATTIVITÀ PER L ALLONTANAMENTO DEI MATERIALI SELEZIONE DELLE CATEGORIE DI MATERIALI Al fine di determinare le caratteristiche radiologiche di tutti i materiali elencati precedentemente derivanti dalle operazioni di smantellamento e individuarne, nel rispetto delle Prescrizioni (ISPRA, 200), l esatta destinazione finale, l Istituto di Radioprotezione dell ENEA ha predisposto un programma di caratterizzazione radiologica di sistemi, componenti e strutture dell impianto. La caratterizzazione è stata preceduta da una attività di organizzazione delle informazioni relative alla storia operativa dell impianto. In base alle informazioni raccolte, sono state individuate quattro categorie per i materiali di risulta dalle operazione di decommissioning da confinare in attesa delle definitive analisi di laboratorio. ()

4 i) Materiali in verifica di categoria A, risultati a contatto con fluidi contaminati e sottoposti a flusso neutronico. L unico componente inquadrato in questa tipologia è risultato essere la tanca del reattore. ii) Materiali in verifica di categoria B, risultati a contatto con fluidi contaminati, ma non sottoposti a flusso neutronico. L unico materiale inquadrato in questa categoria è risultato essere il circuito di distribuzione dell acqua pesante (serbatoi e componenti). iii) Materiali in verifica di categoria C, sottoposti a flusso neutronico ma non risultati a contatto con fluidi contaminati. Tutti i restanti componenti del reattore ubicati all interno dello schermo biologico, elencati nel paragrafo precedente, sono stati inquadrati in questa tipologia di materiali. iv) Materiali esenti di categoria D, presumibilmente né attivati né contaminati. Tutti i restanti componenti e circuiti ausiliari del reattore ubicati all esterno dello schermo biologico sono stati inquadrati in questa tipologia di materiali, compresi i componenti in sala controllo e l area dell impianto di ventilazione. Oltre a quella appena descritta è stata adottata una ulteriore selezione dei materiali; nello specifico i materiali in verifica sono stati suddivisi ulteriormente in cosiddetti gruppi omogenei, individuati considerando la composizione del materiale (metalli, calcestruzzo baritico, ecc ), la loro collocazione all interno dell impianto e la funzione svolta durante l esercizio, i radionuclidi potenzialmente presenti, e i livelli di radioattività riscontrati dalla caratterizzazione radiologica pregressa, per un totale di dodici gruppi omogenei. Stante l esiguità delle misure disponibili prima dello smantellamento, si è deciso di verificare statisticamente le condizioni di gruppo omogeneo per un determinato tipo di materiale sulla base delle misure effettuate nella fase di pre-caratterizzazione, come di seguito specificato. STRATEGIA DI ATTIVITA DI CARATTERIZZAZIONE La caratterizzazione radiologica ai fini del rilascio dei materiali in verifica è stata articolata in tre fasi: i) Prelievo campioni: prevista, per i soli materiali di categoria A, per la verifica sperimentale, propedeutica alla fase successiva, dell effettiva presenza o assenza dei radionuclidi indicati nella (tab. ). Le determinazioni sono state effettuate con idonee metodologie di campionamento e successive analisi radiometriche in laboratorio. ii) Pre-caratterizzazione: prevista per la verifica sperimentale della condizione di gruppo omogeneo, mediante metodi statistici sui risultati delle misure radiometriche effettuate (l accorpamento dei materiali nei gruppi era preventivamente effettuato infatti su base teorica). Il risultato della fase di precaratterizzazione era il valore medio della radioattività residua unito alla variabilità campionaria della stessa in termini di deviazione standard geometrica. Ulteriori risultati sono stati la definizione dei fattori di scala medi dei radionuclidi difficilmente rilevabili contenuti nei materiali ( 55 Fe, 63 Ni) e la definizione, tramite metodi statistici, della numerosità delle misure da effettuare nella fase successiva. iii) Caratterizzazione, ai fini dell eventuale rilascio: prevista per la verifica delle condizioni di allontanamento, indicate in (tab. ) e in (eq. ), dell intero gruppo omogeneo, sulla base delle misure di un opportuno numero di unità metriche (tipicamente batch non superiori a 400 kg per i materiali metallici e non superiori a Mg per gli altri materiali ed in ogni caso di volume non superiore ad m 3 ). Per i materiali di categoria D (materiali esenti) la verifica delle condizioni di rilascio senza vincoli di natura radiologica ha comportato, invece, l adozione dei seguenti criteri ( tre zeri ): a) Criterio Storico: sulla base della storia operativa dell impianto, l assenza di eventi che hanno comportato contaminazione radioattiva o attivazione deve essere certa; b) Criterio Logico: sulla base della collocazione nell impianto dei materiali sotto indagine e della loro relativa funzione, l assenza di eventi che hanno comportato contatto con fluidi contaminanti, e quindi contaminazione radioattiva, o attivazione deve essere certa; c) Criterio Strumentale: sulla base delle misure radiometriche, la radioattività artificiale riscontrata nei materiali sotto indagine deve essere statisticamente inferiore al valore di Livello Critico LC (UNI 458, 202) definito come minimo livello utilizzabile per la rivelazione della presenza di radioattività. Nello specifico, accertate le prime due condizioni, la condizione di allontanamento è stata verificata tramite la determinazione strumentale dei radionuclidi 60 Co e 37 Cs nelle diverse tipologie di materiali. Fase prelievo campioni Come già indicato, la fase prelievo campioni è stata prevista per i soli materiali di categoria A, sotto la quale è ricaduta solamente la tanca in alluminio del reattore (gruppo omogeneo n. 0). Data l importanza della fase, propedeutica alle attività successive, avente lo scopo della verifica sperimentale della effettiva presenza o assenza dei radionuclidi indicati in (tab. ), si è scelto di effettuare un prelievo preventivo di Si definisce fattore di scala il rapporto tra la concentrazione radioattiva di un dato radionuclide in un campione nel materiale in un gruppo omogeneo e quella di un radionuclide di riferimento (tipicamente il 60 Co). 4

5 Figura 2 Blocchi di grafite (a sinistra) segregati su pallet mediante film plastico e unità metriche di calcestruzzo (a destra) temporaneamente stoccati in sala reattore in attesa delle valutazioni. materiale finalizzato alla determinazione, mediante analisi in spettrometria di massa ICP MS, degli elementi in traccia presenti nell alluminio (dichiarato puro al 99.5%), che possano aver generato radionuclidi da attivazione. Le analisi ICP-MS hanno permesso di verificare che le percentuali di impurezze presenti nel materiale costituente la tanca determinano la potenziale presenza dei soli radioisotopi 55 Fe e 63 Ni. Successivamente, in accordo con gli organi di vigilanza, sono stati effettuati 3 prelievi di materiale, sul fondo, lateralmente sotto battente d acqua pesante e sopra esso, allo scopo di: valutare sperimentalmente la potenziale attivazione dei materiali da radionuclidi di difficile determinazione ( 55 Fe e 63 Ni) a causa di non eliminabili impurezze nell alluminio; valutare sperimentalmente la potenziale contaminazione da alfa emettitori ( Pu), da prodotti di fissione ( 90 Sr e 37 Cs) e da transuranici ( 24 Pu). Tale valutazione ha avuto la finalità di verificare l assenza di incidenti coinvolgenti la fessurazione di elementi di combustibile, dopo irraggiamento. Fase pre-caratterizzazione La fase di pre-caratterizzazione è stata prevista per tutti i materiali in verifica, suddivisi inizialmente su base teorica in gruppi omogenei. Questa fase è stata avviata solo dopo lo smontaggio dei materiali relativi ad un gruppo omogeneo e la loro segregazione in area verifica, allestita all interno della sala reattore. A titolo di esempio in (fig. 2) sono mostrati blocchi di grafite e unità metriche di calcestruzzo segregati temporaneamente in sala reattore, in attesa delle dovute valutazioni. Data la limitata variabilità attesa, sono stati effettuati N0 = 0 prelievi di materiale per tutti i gruppi omogenei, eccetto per il gruppo omogeneo n comprendente il cassone di griglia e il sistema di movimentazione del combustibile (fig. ) per cui sono stati effettuati N0 = 20 prelievi di materiale (IAEA, 2009). Per i materiali in verifica di categoria C, la scelta degli isotopi da attivazione da ricercare, validata dalla trattazione teorica operata mediante il sito 2, è ricaduta sui radionuclidi 55 Fe, 60 Co e 63 Ni per i materiali in acciaio, in ferro e in ghisa (la trattazione teorica ha fornito una attivazione da 54 Mn e 59 Ni di gran lunga inferiore), sul solo 60 Co per i materiali in calcestruzzo baritico e sul solo 4 C (IAEA, 2006) per i materiali in carbonio, in paraffina borata e in gomma. Per i materiali in verifica di categoria B, invece, la scelta degli isotopi è ricaduta sul solo 3 H. La fase di pre-caratterizzazione è terminata con la determinazione dei fattori di scala dei radionuclidi difficilmente rilevabili e del valore N delle misure da effettuare nella fase successiva per il rilascio. Fase caratterizzazione, ai fini dell eventuale rilascio L esecuzione dei controlli radiometrici ai fini della verifica delle condizioni di rilascio del gruppo omogeneo è stata effettuata su N unità metriche per gruppo omogeneo, come determinato in precedenza. L esecuzione dei controlli ha permesso l identificazione della concentrazione del radionuclide di riferimento (concentrazione in massa del 60 Co), tramite il quale, utilizzando anche i fattori di scala valutati in fase di precaratterizzazione per gli altri radionuclidi di difficile determinazione, è stata verificata la condizione di rilascio, espressa dalla (eq. ). L accertamento della condizione ha permesso, di volta in volta, di rilasciare una intera partita di rilascio, che ha compreso un numero finito di unità metriche

6 METODOLOGIA DI VERIFICA DELLE CONDIZIONI DI OMOGENEITÀ STATISTICA E DI DETERMINAZIONE DEI FATTORI DI SCALA La metodologia era finalizzata a verificare statisticamente la condizione di gruppo omogeneo identificato e a definire i fattori di scala per tutti i radionuclidi di interesse ai fini del rilascio finale del materiale. E stata ripetuta per tutti i potenziali gruppi omogenei di materiali presenti all interno dell impianto. La metodologia è stata mutuata dalle indicazioni presenti nel documento IAEA NW-T-.8 (IAEA, 2009) sulla base del criterio della determinazione della media geometrica e dispersione dei rapporti tra concentrazione radioattiva in massa del radionuclide j difficile da rivelare e del radionuclide di riferimento K. Dall analisi radiometrica degli N0 campioni, sono state ricavate, per ciascuno di essi, (i =,..., N0), le concentrazioni radioattive in massa Xi,j associate al radionuclide j di interesse e Ki associate al radionuclide di riferimento K ( 60 Co). I fattori di scala FSi,j, per ogni radioisotopo j e per ciascuno degli N0 campioni sottoposti ad analisi, sono stati ricavati dal rapporto 3 : FS i,j = X i,j K i (2) mentre la media geometrica MGFS,j degli N0 fattori di scala FSi,j per il radionuclide j è stata ricavata da: N 0 N MG FS,j = 0 FS i,j (3) Noti i fattori di scala FSi,j e la relativa media geometrica MGFS,j, è stata valutata la dispersione dei valori di FSi,j in termini della deviazione standard geometrica campionaria, DGFS,j, calcolata nel modo seguente: i= N DG FS,j = exp ( (ln(fs i,j)-ln(mg FS,j )) 2 0 i= ) (4) Il valore assunto dalla variabile DGFS,j ha permesso di stabilire se il gruppo potesse essere considerato effettivamente omogeneo e se la media geometrica MGFS,j potesse costituire una stima attendibile del fattore di scala medio per il radionuclide j, e quindi essere rappresentativo dell insieme di tutti i materiali costituenti il gruppo omogeneo esaminato. Avendo avuto la finalità di fornire i risultati con una affidabilità non inferiore al 95%, il valore di DGFS,j, per non rigettare l ipotesi di partenza (H0 = gruppo omogeneo), doveva essere inferiore a 2.45, valore di referenza (IAEA, 2009). Nel caso di un valore di DGFS,j superiore a 2.83, si doveva rigettare l ipotesi di partenza e quindi suddividere il materiale sotto indagine in almeno due sottoinsiemi da sottoporre nuovamente a verifica, ipotizzando ognuno come gruppo omogeneo a sé stante. Nel caso in cui 2.45 < DGFS,j < 2.83 era necessario incrementare il numero dei campioni esaminati fino ad un massimo di N0 = 20 e disporre un ulteriore analisi dei dati includendo i dati provenienti dai nuovi campioni. Se dalla nuova analisi DGFS,j < 2.83, il gruppo poteva considerarsi omogeneo e i valori di MGFS,j potevano essere considerati buone stime dei valori medi per la totalità del materiale, per il radionuclide j rispetto al 60 Co. In caso contrario la possibilità di definire un fattore di scala medio doveva essere definitivamente respinta. Soddisfatta la condizione DGFS,j < 2.45, il fattore di scala del radionuclide j rispetto al radionuclide di riferimento K, per il gruppo omogeneo in esame, ha assunto il valore di MGFS,j. Tale verifica della omogeneità del gruppo omogeneo è stata ripetuta per tutti i radionuclidi j presenti nel materiale. Nel caso di un solo radionuclide presente, è stata utilizzata la stessa procedura descritta, ad esclusione del calcolo dei fattori di scala (eq. 2). STRATEGIA DI CAMPIONAMENTO PER RILASCIO FINALE Per il controllo radiometrico finale dei materiali è stato previsto un adeguato piano di campionamento che, pur identificando e analizzando una parte (quantità rappresentativa) di materiale, ha fornito un risultato valido per tutto il materiale compreso nel gruppo omogeneo. Sulla base dell inventario della radioattività residua nel materiale è stata definita la numerosità del campione da utilizzare per la verifica delle condizioni di rilascio, individuando il numero di campioni Nj su cui effettuare le misure, per lo specifico radionuclide j. Nello specifico, per la determinazione di Nj, ci si è avvalsi dei parametri campionari aritmetici calcolati sulla base delle risultanze delle misure effettuate nella fase di pre caratterizzazione. La metodologia è stata mutuata dalle indicazioni presenti nel documento UNI 458 (UNI, 202). Si è applicata la formula di Noether (Noether, 987) per ognuno dei j radionuclidi presenti nel gruppo omogeneo di materiali: N 0-3 In caso di valori di Xi,j inferiori al valore di LC della metodica adottata, per la valutazione del relativo fattore di scala, è stato utilizzato il valore del LC. 6

7 N j = (Z -α + Z -β ) 2 4 (p j - 0.5) 2 (5) nella quale sono considerati i seguenti parametri : probabilità di errore di prima specie, tipicamente 0.05; : probabilità di errore di seconda specie, tipicamente 0.05; Z-, Z- : percentili della distribuzione normale (uguali a.645 per i valori di e sopra riportati). p j = C LR,j σ 2π - 2 ] 2σ 2 exp [ (x M j) dx = M j + σ 2π - 2 ] 2σ 2 exp [ (x M j) dx = σ 2π exp( x2 ) dx - dove x: valore della grandezza in misura; CLR,j: livello di allontanamento stabilito in (tab. ) per il radionuclide j (attività per unità di massa); Mj: valore dell attività media residua nel materiale, calcolato come media aritmetica delle N0 concentrazioni radioattive in massa (Xi,j) del radionuclide j valutate nella fase di pre caratterizzazione; = CLR,j Mj; σ = D j 2 +σ m 2 scarto tipo totale; Dj: scarto tipo delle N0 concentrazioni radioattive in massa (Xi,j) del radionuclide j valutate nella fase di pre caratterizzazione; m: scarto tipo della misura (valutabile sulla base della metodica utilizzata per l intervallo di attività tipico misurato). Il valore di Nj, valutato tramite la (eq. 5), è stato incrementato di un 20%, per tenere conto di dati mancanti (MARSSIM, 2000), indi arrotondato all intero immediatamente superiore. Al valore N finale, per lo specifico gruppo omogeneo, è stato assegnato il valore Nj massimo tra quelli relativi ai vari radionuclidi. In fase di verifica delle condizioni di rilasciabilità del materiale, le determinazioni radiometriche relative agli N campioni sono state effettuate sul solo radionuclide di riferimento K dello specifico gruppo omogeneo (tipicamente il 60 Co per i radionuclidi da attivazione). Nello specifico, la determinazione della concentrazione del 60 Co è stata effettuata tramite un sistema di spettrometria gamma portatile, il sistema ISOCS (In Situ Object Counting System), sviluppato da Canberra Inc.. Tale determinazione, infine, unita ai fattori di scala MGFS,j per i diversi radionuclidi j, ha permesso di valutare lo stato radiologico del gruppo omogeneo, tramite il calcolo per tutti gli N campioni della sommatoria indicata in (eq. ). Sulla base delle determinazioni radiometriche sugli N campioni potevano verificarsi tre condizioni: ) i valori delle N sommatorie risultavano inferiori a ; 2) la media dei valori delle N sommatorie risultava maggiore di ; 3) la media dei valori delle N sommatorie risultava inferiore a, ma singoli valori risultavano maggiore di. Nel caso in cui si verificava la condizione n. ), il gruppo omogeneo era dichiarato immediatamente rilasciabile; nel caso in cui si verificava la condizione n. 2), il gruppo omogeneo era dichiarato non rilasciabile e pertanto trattato come rifiuto radioattivo; nel caso in cui si verificava la condizione n. 3), bisognava far ricorso a metodi della Statistica Non Parametrica (la densità di probabilità della concentrazione in massa di attività non era conosciuta a priori) per poter decidere se rilasciare o meno il gruppo omogeneo. Il test non parametrico (NUREG, 998) prevede una ipotesi di partenza (in questo caso H0 = gruppo omogeneo non rilasciabile), l utilizzo di un valore critico VC (estratto con una confidenza al 95% da apposite tabelle aventi come dato di ingresso il numero di misure N effettuate) e l utilizzo del valore denominato S+ pari al numero di volte per cui la condizione in (eq. ) era soddisfatta. Se il valore S+ risultava strettamente maggiore del valore VC, l ipotesi H0 era respinta, quindi il relativo gruppo omogeneo risultava rilasciabile; in caso contrario il gruppo omogeneo era dichiarato non rilasciabile e pertanto trattato come rifiuto radioattivo. RISULTATI Le attività di smantellamento hanno avuto inizio i primi giorni di Maggio 203, e si sono protratte fino al mese di Giugno 204, per un totale di circa 4 mesi. Il complesso di misure su tutti i materiali, ad eccezione del gruppo omogeneo n., per la loro caratterizzazione radiologica è stato effettuato nei centri di ricerca ENEA, e per la precisione dal laboratorio integrato monitoraggio e misure della radioattività (IRP-MIR), dal laboratorio sicurezza del ciclo del combustibile (UTFISSM-SICCOMB), dal laboratorio caratterizzazione dei materiali nucleari (UTFISST-CATNUC) e dal laboratorio progettazione nucleare e ingegneria dei processi (UTIS-PNIP). A titolo di esempio in (fig. 3) sono mostrate due fotografie dell interno dello schermo biologico, una effettuata durante (sinistra) le attività di smantellamento e l altra al loro termine (destra). 7

8 Figura 3 - Interno dello schermo biologico durante (sinistra) e al termine (destra) delle attività di smantellamento. Fase prelievo campioni della tanca in alluminio del reattore Radionuclidi 55 Fe 63 Ni 90 Sr 37 Cs Pu 24 Pu Concentrazione < 6.0 < 2.0 < 33.5 < 3.4 < 0.25 < 34.0 (mbq/g) Tabella 2 - Quadro riepilogativo (valori massimi) della caratterizzazione radiologica della tanca in alluminio del reattore effettuata nella fase prelievo campioni. FASE PRELIEVO CAMPIONI Il quadro riepilogativo della caratterizzazione radiologica effettuata per la tanca in alluminio del reattore (unico materiale in verifica di categoria A) è riportato in (tab. 2), da cui si riscontra l assenza (valori < LC) di concentrazione radioattiva per i radionuclidi indicati; pertanto è comprovata la mancanza di incidenti coinvolgenti la fessurazione di elementi di combustibile. Il risultato delle determinazioni (valori < LC (UNI 458, 202) per tutti i radionuclidi analizzati) ha permesso di poter evitare di effettuare, per il solo gruppo omogeneo di categoria A, le analisi nelle successive fasi per la ricerca dei prodotti di fissione, degli alfa emettitori e dei transuranici, nonché dei beta emettitori di difficile determinazione. Pertanto le analisi sono state focalizzate esclusivamente sulla ricerca del 3 H e 60 Co, eliminando i radioisotopi 55 Fe, 63 Ni, 90 Sr, 37 Cs, Pu e 24 Pu dal computo della sommatoria espressa dalla (eq. ) per la verifica delle condizioni di rilascio. CARATTERIZZAZIONE E RILASCIO DEI MATERIALI ESENTI Le determinazioni strumentali effettuate tramite sistema ISOCS sulle diverse tipologie di materiali considerati esenti non hanno mai fornito concentrazioni radioattive dei radionuclidi 60 Co e 37 Cs superiori al valore di LC (UNI 458, 202), pari a circa 5 mbq/g e 8 mbq/g rispettivamente. Pertanto tutti i materiali considerati esenti sono stati rilasciati senza vincoli di natura radiologica, per un massa totale di circa 30 Mg. FASE PRE-CARATTERIZZAZIONE Il quadro riepilogativo della fase di pre-caratterizzazione per i dodici gruppi omogenei è riportato in (tab. 3) nella parte centrale. I risultati delle determinazioni e la trattazione statistica hanno sperimentalmente confermato l accorpamento di tutti i materiali nei relativi gruppi omogenei preventivamente effettuato su base teorica (tutti i valori di DGj e di DGFS,j sono risultati essere inferiori al valore di 2.45). Sono stati determinati i fattori di scala (MGFS,j) dei radionuclidi difficilmente rilevabili ( 55 Fe e 63 Ni) e, tramite la (eq. 5), i valori N delle misure da effettuare nella fase successiva per il rilascio dei materiali, risultati pari a 3 per tutti i gruppi omogenei. Tuttavia si puntualizza che dalle misure effettuate non sono mai stati riscontrati valori di concentrazione di 55 Fe e 63 Ni superiori al valore di LC; pertanto i fattori di scala determinati risultano una sovrastima dei reali fattori di scala del materiale sotto indagine. FASE CARATTERIZZAZIONE AI FINI DEL RILASCIO Il quadro riepilogativo della fase di caratterizzazione ai fini del rilascio per i gruppi omogenei rilasciati alla data del 3/08/204 è riportato in (tab. 3) nella parte destra. Nonostante fosse stato in precedenza determinato il valore N delle misure da effettuare, l esecuzione dei controlli radiometrici effettuata tramite sistema ISOCS ai fini della verifica delle condizioni di rilascio del gruppo omogeneo è stata eseguita su tutte le unità metriche rilasciate per ogni gruppo omogeneo. 8

9 Materiale (inteso come gruppo omogeneo) Gruppo omogeneo Categoria Radionuclidi MG j (mbq/g) Fase Pre-caratterizzazione MG FS,j DG j - DG FS,j N Massa (Mg) Conc. media (Bq/g) Fase rilascio media C j C lj max C j C lj # unità metriche rilasciate Tanca del reattore (alluminio) 0 A 3 H Co Caratterizzazione in corso Serbatoi del circuito della D 2O (acciaio) 02 B 3 H Coperchio rotante, cassone di griglia e sistema di sostegno e movimentazione del combustibile (acciaio) C 55 Fe Co Ni Interno degli schermi fissi superiori (calcestruzzo baritico) Interno degli schermi mobili superiori (paraffina borata) 05 C 60 Co C 4 C Esterno degli schermi fissi e mobili superiori e telaio della griglia porta elementi di combustibile (ferro) 07 C 55 Fe Co Ni Supporto della tanca (ghisa) 08 C 55 Fe Co Ni Riflettore (grafite) 09 C 4 C Schermo termico del reattore (acciaio e alluminio) Giunto del coperchio della tanca (gomma) 0 C 60 Co C 4 C Caratterizzazione in corso Caratterizzazione in corso Motori di strumentazione entro lo schermo biologico (ferro) 2 C 55 Fe Co Ni Struttura portante interna allo schermo biologico e camminatoio (ferro) 3 C 55 Fe Co Ni Tabella 3 Quadro riepilogativo della caratterizzazione radiologica di tutti i materiali di risulta provenienti dallo smantellamento del reattore RB-3, ai fini del loro rilascio. In particolare sono indicati i risultati delle determinazioni radiometriche dei radionuclidi di interesse, effettuate durante la fase di precaratterizzazione e la fase di rilascio su campioni di materiali raggruppati in gruppi omogenei, nonché i due valori (medio e massimo) della sommatoria indicata in (eq. ), che esprime la condizione di rilascio dei materiali. 9

10 L identificazione della sola concentrazione in massa del radionuclide di riferimento (principalmente 60 Co), unita ai fattori di scala valutati in fase di pre caratterizzazione per gli altri radionuclidi di difficile determinazione, ha permesso di quantificare la sommatoria indicata in (eq. ), i cui valori massimi per tutti i gruppi omogenei, fatta eccezione per il gruppo omogeneo n , sono risultati essere inferiori ad. Pertanto tutti i gruppi omogenei, fatta eccezione per il gruppo n , sono stati dichiarati immediatamente rilasciabili. Per rilasciare il gruppo omogeneo n , si è dovuto ricorrere al test non parametrico (NUREG, 998) descritto in precedenza, poiché la media dei valori delle 32 sommatorie è risultata pari a 0.87, e quindi inferiore a, ma 9 valori sono risultati maggiori di. Essendo il valore S+ pari a 23, e il valore VC pari a 2 (valore estratto dalla tabella A.3 di referenza (NUREG, 998) per N = 32), anche il gruppo omogeneo n è stato dichiarato rilasciabile. Pertanto si sono potuti classificare come rifiuti non radioattivi i componenti dell impianto analizzati sino alla data del 3/08/204. L accertamento della condizione di rilascio ha permesso, di volta in volta, di rilasciare un numero finito di unità metriche, la cui massa è stata stimata pari a circa 50 Mg per la grafite, a circa 6 Mg per i rottami di acciaio, alluminio, ferro e ghisa, a circa 26 Mg per i detriti cementizi e a 4.5 Mg per la paraffina borata. CONCLUSIONI Il complesso delle misure effettuate, delle determinazioni quantitative di spettrometria e dei calcoli condotti ha permesso di escludere la classificazione come rifiuto radioattivo ai componenti provenienti dall impianto RB-3 alla data del 3/08/204, essendo tutti i materiali di risulta investigati caratterizzati da un attività specifica inferiore al valore limite prescritto; pertanto tutti i materiali sono stati trattati come rifiuti convenzionali. La classificazione dei materiali di risulta come rifiuto convenzionale è risultata coerente con quanto ci si può attendere, a livello teorico, per un reattore di potenza pari a 00 W e fluenza neutronica massima totale di n/cm 2. Bibliografia Canberra, In Situ Gamma Spectroscopy with ISOCS, an In Situ Object Counting System, Decreto Legislativo n. 230 del Governo e ss.mm.ii., Attuazione delle direttive 89/68/Euratom, 90/64/Euratom, 92/3/Euratom e 96/29/Euratom in materia di radiazioni ionizzanti, 7 marzo 995; European Commission, Recommended radiological protection criteria for the recycling of metals from the dismantling of nuclear installations, Doc. RP N 89, 998; European Commission, Recommended radiological protection criteria for the clearance of buildings and building rubble from the dismantling of nuclear installations, Doc. RP N 3, 2000; IAEA, Characterization, Treatment and Conditioning of Radioactive Graphite from Decommissioning of Nuclear Reactors, Doc. IAEA-TECDOC-52, Settembre 2006; IAEA, Determination and Use of Scaling Factors for Waste Characterization in Nuclear Power Plants, Doc. No. NW-T-.8, Aprile 2009; ISO, Determination of the characteristic limits (decision threshold, detection limit and limits of the confidence interval) for measurements of ionizing radiation -- Fundamentals and application, Doc. ISO 929:200, 204; ISPRA, Impianto nucleare di ricerca reattore RB-3 del Centro di Montecuccolino (BO) - Prescrizioni per la disattivazione, Doc. ISPRA-RIS-RB3-PA-PT-0/200, Settembre 200; Ministero dello Sviluppo Economico, Dipartimento per l Energia, Autorizzazione alla Disattivazione (ex art. 55 e 56 del D. Lgs 230/95 e ss.mm.ii.), Prot. N , 29 Novembre 200; Noether, G. E., Sample size determination for some common nonparametric tests, Journal of the American Statistical Association, 82: , 987; NUREG, A Nonparametric Statistical Methodology for the Design and Analysis of Final Status Decommissioning Surveys, NUREG-505, Rev., Giugno 998; The Multi-Agency Radiation Survey and Site Investigation Manual (MARSSIM), Doc. NUREG-575, Rev., Agosto 2000; UNI, Materiali solidi provenienti da impianti nucleari Metodi e procedure per il controllo radiologico ai fini dell allontanamento, Doc. UNI 458:202, 25 Settembre 202; Vilardi I., et al., Programma della sorveglianza fisica ambientale e personale della radioprotezione durante la disattivazione dell impianto nucleare di ricerca RB-3 dell ENEA Bologna Montecuccolino, XXXVII Convegno AIRP, Aosta, 5-7 ottobre