Equazioni differenziali ordinarie del primo ordine
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- Arianna Molteni
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1 Equazioni differenziali ordinarie del primo ordine 1.Integrazione di un equazione cinetica: idrolisi di un alogenuro alchilico terziario....cinetica di adsorbimento di Langmuir...4 1
2 1.Integrazione di un equazione cinetica: idrolisi di un alogenuro alchilico terziario Consideriamo l'idrolisi di un generico alogenuro alchilico. La stechiometria della reazione è la seguente: RX O 3O X (1.1) A temperatura e pressione costanti la velocità della reazione dipende dal meccanismo della reazione. A sua volta il meccanismo dipende dalla natura dei reagenti e del solvente. Se R è un gruppo alchilico terziario, ad esempio t-butile, e il solvente è una miscela acquaetanolo, il meccanismo è di tipo SN1: k1/ k1 Stadio 1) RX R X (1.) Stadio ) Stadio 3) R k O (1.3) k3 O 3O (1.4) Il primo è lo stadio lento, rate determining step, il secondo e il terzo sono veloci, tenendo conto del fatto che l'acqua è anche il solvente della reazione. Possiamo scrivere le equazioni cinetiche per ogni singolo stadio: 1) = k k R ][ X ] (1.5) d [ R ] ) = k k R ][ X ] k[ O] (1.6) ] 3) = k[ O] k3[ O][ ] (1.7) Poiché la velocità di formazione dell'intermedio R è sicuramente minore della sua velocità di scomparsa, possiamo applicare l'ipotesi dello stato stazionario a R : R ] = 0 (1.8) quindi dall'equazione differenziale 1.6 risulta: k k R ][ X ] = k[ O] (1.9) Ricavando l'espressione di [R ] k [ R ] = (1.10) k X ] k[ O] e sostituendola nell equazione 1.5 si ottiene: k X ] = k 1 (1.11) k X ] k[ O] La reazione dello stadio rappresenta l'attacco nucleofilo dell'acqua sul carbocatione, in competizione con l'anione cloruro (X = Cl ) nella reazione di ritorno (stadio -1). L'anione cloruro è un nucleofilo migliore dell'acqua, quindi k-1 > k. Tuttavia l'acqua è anche il solvente e perciò [O] >> [X - ]. Ne risulta che k[o] >> k-x ] e l'espressione della velocità 1.11 diventa (e di fatto sperimentalmente si osserva): v = = k (1.1)
3 Assumendo la concentrazione iniziale dell alogenuro alchilico [RX]0 = c0 = 0.01M al tempo t0 e [RX]= c(t) al tempo t, valutare come varia la concentrazione nei primi 30 s della reazione (con passo 1 s) note le seguenti temperature e le corrispondenti costanti di velocità: T / K k / s Possiamo riscrivere l equazione cinetica come equazione differenziale ordinaria del primo ordine: dc ( t) = kc( t) che con la condizione iniziale [RX]0 = c0, costituisce il problema di Cauchy che vogliamo risolvere: dc = kc( t) c(0) = c0 Con MATLAB possiamo quindi inserire le costanti cinetiche ed integrare l equazione differenziale alle diverse temperature. % Dati sperimentali t0=0; tmax=30; c0=0.01; k=[ ]; % Legge cinetica a diverse T f1=inline('-0.91*c','t','c'); f=inline('-0.579*c,'t','c'); f3=inline('-0.970*c,'t','c'); % Integrazione delle leggi cinetiche [T1,C1]=ode45(f1, [t0,tmax], c0); [T,C]=ode45(f, [t0,tmax], c0); [T3,C3]=ode45(f3, [t0,tmax], c0); % Plot delle soluzioni plot(t1,c1,'r',t,c,'g',t3,c3,'b') xlabel('tempo[s]'),ylabel('c[m]') legend('t=300k','t=310k','t=30k'); 3
4 . Cinetica di adsorbimento di Langmuir Le molecole e gli atomi possono fissarsi sulle superfici in due modi. Nell adsorbimento fisico sussiste un interazione di van der Waals fra l adsorbato e il substrato. Le interazioni di van der Waals si risentono a notevole distanza ma sono deboli, per cui l energia che si libera quando una particella viene adsorbita fisicamente è dello stesso ordine di grandezza dell entalpia di condensazione. La molecola adsorbita conserva la propria identità pur potendo subire qualche distorsione ad opera della superficie contigua. Nell adsorbimento chimico le particelle aderiscono alla superficie formando un legame chimico (solitamente covalente), e tendono a trovare siti che rendano massimo il numero di coordinazione nei confronti del substrato. L entalpia dell adsorbimento chimico è molto maggiore di quella caratteristica dell adsorbimento fisico. Nell esempio che segue, la cinetica di adsorbimento fisico di un gas su carbone attivo a 73 K, è descritta dall isoterma di Langmuir: d = ka p( 1 ) k d (.1) dove è la frazione di ricoprimento, ka è la costante cinetica di adsorbimento (in questo esempio pari a atm -1 s -1 ) mentre kd la costante cinetica per il desorbimento (0.095 s -1 ). Esempio: Calcolare le curve di adsorbimento di CO nel tempo a partire da una superficie pulita a diverse pressioni parziali di monossido di carbonio (p1=10 atm, p= 7.5 atm, p3=5 atm). Ricalcolare poi le curve alle medesime pressioni assumendo che il gas si possa dissociare. In questo caso la cinetica sarà descritta dall equazione: d = ka p( 1 ) k d (.) In questo esempio la variabile sperimentale d interesse è il grado di ricoprimento della superficie che viene espresso di norma come frazione di ricoprimento : = NumeroSitiAdsorbentiOccupati NumeroSitiAdsorbentiDisponibili Il grado di ricoprimento avrà quindi un valore compreso tra 0 (superficie pulita) e 1 (superficie completamente ricoperta dall'adsorbato). Un isoterma di adsorbimento del tipo (.1) o (.) descrive la variazione di con la pressione ad una temperatura prescelta. Si può osservare che a pressione e temperatura costanti, le equazioni (.1) e (.) sono equazioni differenziali ordinarie del prim'ordine, che descrivono come varia il grado di ricoprimento in funzione del tempo. La condizione iniziale è (t = 0) = 0 in quanto abbiamo ipotizzato di partire da una superficie pulita. I problemi di Cauchy da risolvere saranno: d = ka p(1 ) k d (0) = 0 d = k p(1 ) (0) = 0 a k d 4
5 con ka = atm -1, kd = s -1 e p=10 atm, 7,5 atm, 5 atm. % Frazione di ricoprimento al tempo 0 e vettore dei tempi theta0=0; time=linspace(0,,1000); % Calcolo isoterme di adsorbimento a diverse P f1=inline('0.076*10*(1-theta)-0.095*theta','t','theta'); [T1,Theta1]=ode45(f1,time,theta0); plot(t1,theta1,'b'); xlabel('tempo[sec]'),ylabel('theta') f=inline('0.076*7.5*(1-theta)-0.095*theta','t','theta'); [T,Theta]=ode45(f,time,theta0); plot(t,theta,'r'); f3=inline('0.076*5*(1-theta)-0.095*theta','t','theta'); [T3,Theta3]=ode45(f3,time,theta0); plot(t3,theta3,'g'); legend('p=10 atm', 'P=7.5 atm', 'P=5 atm') % Calcolo isoterme di adsorbimento considerando la dissociazione f4=inline('0.076*10*(1-theta)^-0.095*theta^','t','theta'); [T4,Theta4]=ode45(f4,time,theta0); plot(t4,theta4,'b'); axis([ ]); f5=inline('0.076*7.5*(1-theta)^-0.095*theta^','t','theta'); [T5,Theta5]=ode45(f5,time,theta0); plot(t5,theta5,'r'); f6=inline('0.076*5*(1-theta)^-0.095*theta^','t','theta'); [T6,Theta6]=ode45(f6,time,theta0); plot(t6,theta6,'g'); xlabel('tempo[sec]'),ylabel('theta') legend('p=10 atm', 'P=7.5 atm', 'P=5 atm') 5
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