M. Conte 1,2 D. Contini 1, A. Donateo 1, A. Dinoi 1, F. Belosi o Congresso Nazionale SIF, Pisa, settembre 2014

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1 Analisi dei flussi di particolato atmosferico ultrafine e della sua distribuzione dimensionale durante eventi di formazione e crescita di nuove particelle M. Conte 1,2 D. Contini 1, A. Donateo 1, A. Dinoi 1, F. Belosi 3 1 Istituto di Scienze dell Atmosfera e del Clima (ISAC), CNR, U.O.S. Lecce 2 Dipartimento di Matematica e Fisica Ennio De Giorgi, Università del Salento 3 Istituto di Scienze dell Atmosfera e del Clima (ISAC), CNR, Bologna 100 o Congresso Nazionale SIF, Pisa, settembre o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

2 Introduzione e obiettivi Il particolato atmosferico (PM) è l insieme di particelle, solide e liquide, disperse in atmosfera con dimensione variabile tra qualche nanometro e decine/centinaia di micrometri. In alcune condizioni avvengono fenomeni di nucleazione con formazione di nuove particelle! Contribuire allo studio di tali eventi attraverso: - Analisi della concentrazione numerica totale di particelle - correlazione con parametri micrometeorologici e meteorologici - influenza sulla distribuzione dimensionale, sui diametri medi e mediani, sul flusso turbolento verticale e sul gradiente verticale di concentrazione in prossimità del suolo. 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

3 Sito di misura Il campo sperimentale dell ISAC-CNR è situato all interno di un orto botanico presso il Campus universitario Ecotekne di Lecce. Il sito di misura è rappresentabile da un campo rettangolare contraddistinto dalla presenza di macchia e boscaglia di piccole dimensioni (da 5 a 10 m di altezza), da piccoli edifici e da strade interne al Campus. La campagna di misura è stata condotta dal 12 al 31 Luglio 2010, periodo caratterizzato da condizioni atmosferiche instabili e venti deboli. 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

4 Strumenti utilizzati Una prima parte della strumentazione è installata a 10 m di altezza dal suolo ed è costituita da Eddy Covariance System: -Condensation Particle Counter (CPC) Modello Grimm (1 Hz) -Anemometro Ultrasonico Modello Gill R3 -Li7500, LiCor, campionatore di CO 2 /H 2 O... la seconda parte si trova a 2.5 m dal suolo: Scanner Mobility Particle Sizer (SMPS) Modello Grimm o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

5 Metodo di misura I La parte più bassa della troposfera è percorsa da masse d aria in moto turbolento Il moto turbolento (Reynolds, 1883) trasporta, per mezzo di eddies, quantità di moto, calore e quantità scalari. I flussi vengono ricavati dai dati attraverso una serie di algoritmi, correzioni ed alcune ipotesi: Omogeneità orizzontale del sito di misura Stazionarietà atmosferica (medie temporali di 30 ) 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

6 Metodo di misura I La parte più bassa della troposfera è percorsa da masse d aria in moto turbolento Il moto turbolento (Reynolds, 1883) trasporta, per mezzo di eddies, quantità di moto, calore e quantità scalari. I flussi vengono ricavati dai dati attraverso una serie di algoritmi, correzioni ed alcune ipotesi: Omogeneità orizzontale del sito di misura Stazionarietà atmosferica (medie temporali di 30 ) 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

7 Metodo di misura II La valutazione sperimentale dei flussi turbolenti di aerosol viene eseguita mediante il metodo Eddy-correlation (EC). ) F c = w c = (w + w )(c + c = w c + w c La base teorica di tale tecnica è l equazione di conservazione di uno scalare: c ( t + ū c c + v x y c ) ( u + w = c z x + v c y + w c ) +D +S c z La diffusione molecolare (D) e i gradienti laterali lungo x e y sono trascurabili e in un sistema di riferimento no-slip al suolo [Baldocchi, Ecology], integrando si ha:, z 0 c z t dz = w c + S c dz 0 Per le ipotesi precedenti, il flusso alla quota z è dato da eventuali contributi di sorgente S c : z Flusso turbolento ad una quota z, F z w c = 0 S c dz 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

8 Metodo di misura III Procedura di despiking delle serie temporali Rotazione nel sistema streamline locale Detrending lineare delle serie temporali Sincronizzazione di w e c (time-lag) Correzione per le fluttuazioni di densità dell aria dovute all umidità (errore medio 0.2%) Tecnica Eddy- Correlation Stima dell errore statistico associato ai conteggi (statistica di Poisson) errore < 1% Stationarity test (6% di casi non stazionari eliminati) Correzione per la perdita di flusso alle alte frequenze ( 23%) Le correzioni apportate cercano di minimizzare deviazioni da assunzioni teoriche, problemi di configurazione dei sensori ed effetti sulla misura delle condizioni meteorologiche [Donateo A., Advances in Meteorology]. 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

9 Concentrazione numerica di particolato e parametri meteorologici I Le 43 classi dimensionali fornite dallo strumento sono state in seguito raggruppate in 2 classi rappresentative: Nanoparticelle (d p <50nm) e particelle Coarse (d p >50nm). Per ogni giorno di misura è stata analizzata l evoluzione temporale della concentrazione numerica di particolato e la relativa distribuzione granulometrica. Correlazione tra la concentrazione in numero di particelle (mediata su tutto il periodo) e parametri meteorologici, Radiazione globale, Temperatura, velocità del vento e Umidità relativa. 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

10 Concentrazione numerica di particolato e parametri meteorologici II Per valutare la correlazione è stato calcolato il coefficiente di Pearson r xy. Per valori di r xy >0 si ha una correlazione diretta e si parla di una buona correlazione per r xy 0.4 Le nanoparticelle mostrano una buona correlazione con i parametri meteorologici rispetto ai quali, invece, le particelle coarse presentano una correlazione inversa: possibili sorgenti e/o processi fisicochimici diversi! Correlazione temporale all interno del proprio range dimensionale tra i due gruppi di particelle (Nano e Coarse). 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

11 Eventi di nucleazione I Il profilo di concentrazione numerica mostra un aumento del numero di Nanoparticelle (fascia oraria 10:00-15:00) in corrispondenza di un picco negativo appartenente al flusso di particelle: Possibile evento di nucleazione. 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

12 Eventi di nucleazione II Il diametro medio geometrico diminuisce in corrispondenza di un aumento del numero di particelle delle classi granulometriche inferiori presenti in atmosfera [Morawska L., 1998a. Environ. Sci. and Tech.] Diametro medio: x f(x)dx 0 Diametro mediano in numero CMD: CMD 0 f(x)dx = o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

13 Caratterizzazione dei picchi di concentrazione I L intero periodo di misura è stato suddiviso (qualitativamente) in due gruppi: - Eventi giorni in cui è presente un picco nella concentrazione numerica - Non Eventi giorni caratterizzati dall assenza di picchi di concentrazione I due gruppi sono stati mediati nella fascia oraria compresa tra le 8:00 e le 17:00 e caratterizzati dimensionalmente attraverso una distribuzione lognormale. Il fit è stato eseguito mediante la somma di tre funzioni di distribuzione lognormale: (log 10 (x) log 10 (c)) 2 2 log 10 (b) 2 f fit (x) = a e 2π log10 (b) (log 10 (x) log 10 (f)) 2 2 log 10 (e) 2 + d e 2π log10 (e) (log 10 (x) log 10 (i)) 2 2 log 10 (h) 2 + g e 2π log10 (h) I parametri a, d, g danno una stima del CMD delle rispettive lognormali; i parametri c, f, i indicano la posizione dei picchi delle tre curve e stimano il diametro medio caratteristico di un dato range dimensionale. 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

14 Caratterizzazione dei picchi di concentrazioneii Estimate Standard Error a b c d e f g h i Estimate Standard Error a b c d e f g h i o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

15 Risultati e conclusioni Le dimensioni delle particelle rappresentano il parametro più importante per la descrizione della loro origine e della loro dinamica in atmosfera. - L incremento delle particelle è accompagnato da un aumento delle particelle con diametro minore di 50 nm, mentre il contributo delle particelle Coarse rimane pressoché invariato; - La nucleazione è il processo principale di particelle fini: il diametro medio e mediano negli Eventi risultano essere sensibilmente più piccoli; - Durante gli eventi di formazione, quando la concentrazione in numero della moda di nucleazione è relativamente alta, i flussi sono prevalentemente negativi (probabilmente dovuti ad una sorgente sopra il livello di misura); - Il processo di formazione di particelle fini è incrementato durante periodi in cui la radiazione solare, e di conseguenza la temperatura, è intensa. 100 o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15

16 Bibliografia Baldocchi DD, Hicks BB, Meyers TD (1988). Measuring biosphere-atmosphere exchange of biologically related gases with micrometeorological methods. Ecology 69: Donateo A, Contini D (2014). Correlation of Dry Deposition Velocity and Friction Velocity over Different Surfaces for PM2.5 and Particle Number Concentrations. Advances in Meteorology 2014:12 pages. Morawska L, Bofinger ND, Kocis L, and Nwankwoala A (1998a). Submicrometer and supermicrometer particles from diesel vehicle emissions. Environ. Sci. and Tech.32: o Congresso Nazionale SIF () Pisa, settembre / 15