Forme allotropiche del carburo di silicio

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1 Forme allotropiche del carburo di silicio Alessandro Sala 14 gennaio Introduzione Il carburo di silicio (SiC) è un cristallo di cui si conoscono almeno 70 forme allotropiche. Le due più comuni vedono gli atomi coordinati tetraedricamente e sono l α-sic con una struttura cristallina hcp con base e il β-sic, la cui struttura è un fcc con base. Questo breve scritto si propone di simulare con il software PWSCF [1] entrambe queste strutture e di vederne alcune proprietà. 2 Costruzione delle celle La costruzione di entrambi i reticoli basata sulla cella unitaria fcc è alquanto complicata nel caso dell hcp, quindi ho optato per entrambi una costruzione che prende come assi reticolari ˆx e ŷ i versori che descrivono le disposizioni degli atomi con geometria trigonale lungo il piano [111] della cella canonica fcc. Il versore ẑ è a loro ortogonale e corrisponde alla direzione [111]. La coordinazione tetraedrica degli atomi impone dei calcoli preliminari di tipo geometrico. Ricordando che l altezza di un tetraedro è 2/3 la lunghezza del suo spigolo e prendendo quest ultimo come costante reticolare a, i due reticoli sono costruiti come segue: FCC : x = a(1; 0; 0) y = a( ; ; 0) z = 3 a(0; 0; 1) 2 3 HCP : x = a(1; 0; 0) y = a( ; ; 0) z = 2 a(0; 0; 1) 2 3 1

2 I fattori 3 e 2 che compaiono sulla definizione di z in fcc e hcp sono le periodicità del reticolo: un fcc è identico a sé stesso se traslato lungo ẑ di 3 piani, un hcp se traslato di 2. La presenza di una base nella definizione del reticolo atomico certifica che i piani atomici effettivi per cella sono il doppio: ogni piano formato da atomi di una specie atomica ha un suo doppio popolato da atomi dell altra specie atomica posto a 3 2 aẑ. L atomo al centro di un sito tetraedrico infatti 4 3 si pone al centro del triangolo di base e con un altezza pari ad un quarto di quella del tetraedro stesso. Le posizioni degli atomi all interno della cella espresse in vettori del reticolo diretto sono quindi le seguenti: FCC Si : (0; 0; 0) C : ( 2 3 ; 1 3 ; 1 12 ) Si : (2 3 ; 1 3 ; 1 3 ) C : (1 3 ; 2 3 ; 5 12 ) Si : ( 1 3 ; 2 3 ; 2 3 ) C : (0; 0; 3 4 ) HCP Si : (0; 0; 0) C : ( 2 3 ; 1 3 ; 1 8 ) Si : (2 3 ; 1 3 ; 1 2 ) C : (0; 0; 5 8 ) Analogamente a queste due celle, ho costruito delle supercelle con la stessa geometria (fcc e hcp) ma con periodicità lungo ẑ identica, in modo tale da avere la stessa cella unitaria per entrambe le forme allotropiche. I vettori che la costituiscono sono quindi i seguenti: supercella : x = a(1; 0; 0) y = a( ; ; 0) z = 6 a(0; 0; 1) 2 3 In questa supercella le posizioni atomiche espresse in vettori del reticolo diretto sono: FCC SC Si : (0; 0; 0) C : ( 2 3 ; 1 3 ; 1 24 ) Si : (2 3 ; 1 3 ; 1 6 ) C : (1 3 ; 2 3 ; 5 24 ) Si : ( 1 3 ; 2 3 ; 1 3 ) C : (0; 0; 3 8 ) Si : (0; 0; 1 2 ) C : (2 3 ; 1 3 ; ) Si : ( 2 3 ; 1 3 ; 2 3 ) C : (1 3 ; 2 3 ; ) Si : (1 3 ; 2 3 ; 5 6 ) C : (0; 0; 7 8 ) 2

3 HCP SC Si : (0; 0; 0) C : ( 2 3 ; 1 3 ; 1 24 ) Si : (2 3 ; 1 3 ; 1 5 ) C : (0; 0; 6 24 ) Si : (0; 0; 1 3 ) C : (2 3 ; 1 3 ; 3 8 ) Si : (2 3 ; 1 3 ; 1 13 ) C : (0; 0; 2 24 ) Si : (0; 0; 2 3 ) C : (2 3 ; 1 3 ; ) Si : (2 3 ; 1 3 ; 5 6 ) C : (0; 0; 7 8 ) La necessità di costruire una supercella comune ad entrambe le forme è dettata dall esigenza di confrontare dei dati ricavati da integrazioni numeriche sullo spazio reciproco. L fcc e l hcp non hanno lo stesso reticolo reciproco e il volume della cella di Wigner-Seitz del primo è una volta e mezza più piccolo di quello dei secondo. 3 Scelta dei punti k L integrazione numerica dello spazio reciproco è svolta campionando tale spazio con una griglia di punti. Nella routine da me utilizzata essa è generata automaticamente in base al numero di punti scelti per ogni direzione reticolare. Ho valutato quali parametri scegliere in questo senso in base all andamento dell energia in funzione del numero di punti della griglia e al tempo di esecuzione del programma. Innanzitutto ho voluto tenere costante la densità di punti k in ogni cella presa in considerazione (fcc, hcp e supercella); di conseguenza ho impostato una proporzione di 3:2:1 tra il numero dei punti lungo la direzione ẑ del reticolo reciproco hcp, fcc e supercella rispettivamente; tale proporzione esige che i punti k non stiano sul piano z =0, ma che siano posti con un offset. In figura 1 è ben evidente il motivo di questa esigenza. Il numero di punti k della griglia lungo il piano x y del reticolo reciproco è stato determinato verificando la convergenza dell energia totale del sistema. Per un numero troppo piccolo di punti infatti l energia viene in genere sovrastimata; un numero più grande invece assicura maggiore precisione nella stima, a fronte di un maggior tempo di esecuzione del programma. In figura 2 si possono vedere le energie totali calcolate in funzione del numero totale di 3

4 Figura 1: disposizione dei punti k lungo l asse z del reticolo reciproco. La proporzione 3:2:1 è dettata dalle dimensioni della cella di Wigner-Seitz. Si noti come tale proporzione non è mantenuta se non si impone un offset lungo K z. Le quote lungo ẑ dei punti risulteranno essere ± , ± e ± in unità di 2π/a 0. Le dimensioni relative della cella lungo K x,y non sono in scala. punti con il quale si mappa la cella di Wigner-Seitz. I numeri accanto ai punti dei due grafici indicano quanti punti k per direzione del reticolo reciproco sono stati utilizzati. Quest analisi è stata svolta prendendo in considerazione 3 e 6 punti lungo la direzione ẑ del reticolo reciproco dell hcp, corrispondenti a 2 e 1 punti lungo la stessa direzione del reticolo reciproco della supercella. Come si nota, l energia totale arriva a convergenza già con 7 punti k per direzione lungo il piano x y, sia per 6 punti k lungo ẑ che per 3 nell hcp (e analogamente sia per 2 ed 1 punti k lungo ẑ nelle supercelle dei due arrangiamenti). Tuttavia, un po a discapito dell economia della simulazione ma per conservare una densità lineare di punti k costante per ogni direzione del reticolo reciproco ho preferito utilizzare per le analisi a seguire 10 punti k per le direzioni ˆx e ŷ e 6 per la direzione ẑ. Infatti il rapporto 10/ è molto simile al rapporto x / z =2 2/3 1.63, quindi con questa proporzione si assicura una densità omogenea dei punti k lungo ogni direzione reticolare. La proporzione 3:2:1 va garantita anche per la soglia di convergenza dell energia nel calcolo iterativo che compone l algoritmo DFT del PWSCF. Nelle simulazioni fatte ho impostato a 1, 2.5 e 3 x 10 6 Ry tale soglia rispettivamente per le geometrie hcp, fcc e supercella, in accordo con la proporzione 1:2:3 delle loro dimensioni della cella unitaria nel reticolo diretto e del nume- 4

5 Figura 2: energia totale del sistema in funzione del numero di punti k a) con geometria hcp e b) con geometria di supercella. Parametri di simulazione: costante reticolare raggi di Bohr, energia di cutoff = 18.0 Ry. 5

6 ro di atomi in essa contenuti (l energia totale è proporzionale al numero di coppie di atomi Si-C in esse contenute). 4 Determinazione della costante reticolare Una volta impostati i parametri ho creato un ciclo nel quale si calcolano le energie delle quattro configurazioni (fcp e hcp in cella normale e supercella) in funzione della costante reticolare a, fatta variare tra 5 e 7 raggi di Bohr (d ora in poi segnato come a 0 =0.529Å). La dipendenza dell energia totale dal volume è ben descritta dall equazione di Murnaghan, E(V ) = E 0 + B 0V B 0 [ ] 1 (V/V 0 ) B 0 B B 0V 0 B 0 1. (1) Qui E 0 è l energia minima, V 0 è il volume ad essa relativo, B 0 è il suo modulo di bulk e B 0 è la derivata di quest ultimo rispetto alla pressione e a temperatura costante. In figura 3 si osservano i fit dell equazione 1 e i coefficienti risultanti. I parametri dei fit dell equazione 1 sono calcolati sulle energie totali dell intero sistema, che sono proporzionali al numero di coppie Si-C presenti. Alcuni di essi, E 0 e B 0, sono quantità estensive e quindi per un miglior confronto questi parametri sono riportati anche nella tabella sottostante, questa volta però riferiti alla singola coppia Si-C. E 0 è espressa in Ry, la costante reticolare in raggi di Bohr Parametri dell eq 1 per coppia Si-C HCP FCC HCP SC FCC SC E ± ± ± ± a ± ± ± ± B ± ± ± ±0.007 B ± ± ± ±0.07 Si noti come in entrambe le strutture la cella canonica o la supercella diano risultati identici entro la quarta cifra significativa. Lievi differenze fra hcp ed fcc possono essere risontrate su tutti i parametri estensivi. La costante reticolare è entro l ordine del percento in accordo con la Ref. [2], che presenta un valore sperimentale della costante reticolare di 4.35 Åper la cella canonica cubica a facce centrate; infatti per questa geometria la distanza fra spigoli del tetraedro è 4.35/ 2 = Å= a 0. 6

7 Figura 3: grafico dei dati e del loro fit con l eq. 1 ottenuti con le celle a) hcp normale, b) fcc normale, c) hcp supercella e d) fcc supercella. 7

8 5 Analisi dei sistemi all equilibrio Dopo queste analisi preliminari ho simulato i due sistemi con una costante reticolare di a 0 per l hcp e per l fcc, sia nella cella normale che nella supercella. Per ogni simulazione l energia di cutoff delle onde piane è 18 Ry. I punti k dentro la cella di Wigner-Seitz risultano essere in perfetta proporzione 3:2:1, sono 66 nell hcp, 44 nell fcc e 22 nelle due supercelle. Tutti i sistemi sono arrivati a convergenza dopo 7 iterazioni, tranne l fcc per i quale ce ne sono volute 8. Le energie totali in Ry per coppia Si-C risultanti sono scritte nella seguente tabella. Energie (Ry) HCP FCC normale supercella Le energie sono fornite fino alla sesta cifra decimale, cioè l ordine di grandezza della soglia di convergenza impostata. Come si nota, i risultati dell fcc sono identici con le due celle, mentre quelli dell hcp differiscono di circa 3x10 5 Ry. La differenza fra i valori dei due arrangiamenti ha un significato fisico e verrà affrontata più avanti. L analisi delle forze che agiscono sugli atomi mostra delle peculiarità interessanti. Innanzitutto vediamo l output del programma al riguardo per l arrangiamento hcp, sia con cella normale che con supercella. HCP normale atom 1 type 1 force = atom 2 type 2 force = atom 3 type 1 force = atom 4 type 2 force = HCP supercella atom 1 type 1 force = atom 2 type 2 force = atom 3 type 1 force = atom 4 type 2 force = atom 5 type 1 force = atom 6 type 2 force = atom 7 type 1 force = atom 8 type 2 force = atom 9 type 1 force = atom 10 type 2 force =

9 atom 11 type 1 force = atom 12 type 2 force = Gli atomi con indice dispari sono di Si e quelli con indice pari sono di C. Le forze non nulle sono indice di una situazione di non equilibrio e il fatto che siano nulle nelle direzioni ˆx e ŷ e non nulle in ẑ con segni alternati significa chiaramente che la distanza relativa tra i singoli piani di Si e di C è errata. In entrambi gli output non si presentano periodicità di alcun tipo (a parte quella del segno) e questo giustifica la differenza in energia fra la cella normale e la supercella dell hcp: la cella normale impone un grado di simmetria più alto (le condizioni periodiche si impongono dopo 4 piani atomici invece che ogni 12), col risultato che il sistema è sottoposto ad uno stress maggiore, è ancora meno in equilibrio e l energia totale del sistema risulta più alta. Il problema non si risolve con un semplice shift comune dei piani di carbonio lungo ẑ, come sembrerebbe suggerire la correlazione fra il segno delle forze e la specie atomica: ho fatto alcune prove spostando a mano i piani del C della supercella hcp in modo da minimizzare le forze e cercare un nuovo minimo di energia. L output seguente si riferisce ad uno spostamento di tutti i piani di C di 0.001aẑ; per tale configurazione l energia totale per coppia Si-C è Ry, lievemente inferiore alla precedente. HCP supercella con shift dei piani di C atom 1 type 1 force = atom 2 type 2 force = atom 3 type 1 force = atom 4 type 2 force = atom 5 type 1 force = atom 6 type 2 force = atom 7 type 1 force = atom 8 type 2 force = atom 9 type 1 force = atom 10 type 2 force = atom 11 type 1 force = atom 12 type 2 force = Come si vede, lo shift introdotto ha cambiato di segno la forza agente sul primo piano di C ma non ha migliorato sensibilmente la situazione. Per trovare più finemente il minimo di energia bisognerebbe quindi prendere in considerazione supercelle ancora più ampie (quella costruita non dà segni 9

10 di periodicità nelle forze) e creare un algoritmo iterativo che aggiusti contemporaneamente passo reticolare e distanza di ogni piano. Un analisi così approfondita del sistema esula dall obiettivo di questo scritto, in quanto si interverrebbe sull energia totale per parti uguali o inferiori a 10 5 Ry (l esempio dei piani shiftati di C ha portato ad un abbassamento dell energia totale di 10 6 Ry). La misura della differenza in energia totale fra fcc e hcp che ci si propone invece necessita accuratezze meno spinte, 10 4 Ry; un errore del 10% su tale cifra, che considero plausibile visti questi sviluppi, è alto ma ancora insufficiente ad inficiare completamente i dati presi con la sola minimizzazione della costante reticolare. A ulteriore riprova di quanto scritto, la differenza fra energie non riscontrata nel caso dell fcc è giustificata dall output delle forze nella supercella fcc riportata qui sotto. FCC supercella atom 1 type 1 force = atom 2 type 2 force = atom 3 type 1 force = atom 4 type 2 force = atom 5 type 1 force = atom 6 type 2 force = atom 7 type 1 force = atom 8 type 2 force = atom 9 type 1 force = atom 10 type 2 force = atom 11 type 1 force = atom 12 type 2 force = Si può notare infatti che le forze hanno una periodicità di 6 piani atomici, la stessa della cella normale. Le energie quindi sono le stesse perché stesse sono le condizioni a cui gli atomi sono sottoposti. Ovviamente, visto questo problema delle forze, non stupirà la notizia che il tensore di stress calcolato dal programma non abbia traccia nulla; il problema si presenta per lo stesso motivo di quello delle forze, cioè il mancato rilassamento del sistema sulle distanze relative dei singoli piani atomici. Per completezza riporto i dati raccolti nei quattro casi, facendo notare che anche in questo caso i tensori dell fcc calcolati con cella normale e supercella sono 10

11 identici. HCP normale total stress (Ry/bohr**3) (kbar) P= HCP supercella total stress (Ry/bohr**3) (kbar) P= FCC normale total stress (Ry/bohr**3) (kbar) P= FCC supercella total stress (Ry/bohr**3) (kbar) P= Torniamo ora alla differenza in energia fra le due forme allotropiche dei SiC. Alla luce di quanto scoperto grazie all analisi delle forze ritengo più corretta la stima dell energia fatta con la supercella, in quanto essa richiede una minore simmetria al sistema. Quantifichiamo la differenza in energia: E HCP E FCC = Ry. (2) 11

12 Dalla Ref. [2] risulta che tale differenza è il doppio dell energia di interazione dei secondi vicini per coppia di atomi Si-C. Nei due arrangiamenti essa cambia di segno nel contributo all energia totale, quindi E HCP - E FCC = 2J 2. Confrontiamo il valore ottenuto con quello della Ref. [2]: J 2 (ev) questo lavoro ± Ref [2] ± L accordo è evidente. La stima dell errore sul valore di J 2 risultato dalle mie simulazioni è come detto del 10% e in tale range rientra senza dubbio l analisi più accurata proposta nel citato. Riferimenti bibliografici [1] Plane-Wave Self-Consistent Field, [2] C. Cheng, R.J. Needs and V. Heine: Inter-layer interactions and the origin of Sic polytypes, J. Phys. C. 21 (1988), [3] Il programma utilizzato per i grafici ed i fit è Igor Pro Carbon 4.05, 12

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