Sviluppo di un fotometro polare multi-λper la misura delle proprietà di assorbimento dell aerosol campionato con elevata risoluzione temporale

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1 Sviluppo di un fotometro polare multi-λper la misura delle proprietà di assorbimento dell aerosol campionato con elevata risoluzione temporale V. Bernardoni 1, G. Calzolai 2, F. Lucarelli 2, D. Massabò 3, S. Nava 2, P. Prati 3, G. Valli 1, R. Vecchi 1 1 Dipartimento di Fisica, Università degli Studi di Milano & INFN Sezione Milano 2 Dipartimento di Fisica e Astronomia, Università degli Studi di Firenze & INFN Sezione Firenze 3 Dipartimento di Fisica, Università degli Studi di Genova & INFN Sezione Genova

2 Aerosol atmosferico e interazione con la radiazione Aerosol atmosferico: sistema polidisperso dimensione composizione forma Proprietà ottiche di scattering e assorbimento (tutte dipendenti da λ radiazione) Effetti sulla visibilità e sul bilancio energetico terrestre

3 Impatto delle proprietà ottiche degli aerosol a scala globale IPCC, 2013 k = parte immaginaria dell indice di rifrazione (legata a proprietà di assorbimento) BC: Massimo assorbitore! k indipendente da λassorbimento ha dipendenza λ -1 Composti organici colorati (BrC) => assorbenti! k =k(λ) assorbimento ha dipendenza λ -α

4 Processi di produzione e trasformazione e mixing dell aerosol Chow et al., Le particelle hanno un certo grado di mixing, che dipende da sorgente e processi atmosferici (es. Condensazione/coagulazione) Lack and Cappa, ACP 2010 Shell di materiale trasparente o debolmente assorbente attorno a un core assorbente Aumento della quantità di luce assorbita

5 Misure di proprietà di assorbimento dell aerosol Influenza del mixing sulle proprietà di assorbimento del campione Necessità di eseguire misure sul campione non pre-trattato. In aria on-line Strumento aggiuntivo per ogni sito di interesse! Su filtro on-line Necessitano correzione per multiple scattering Su filtro, off-line

6 Misure di proprietà di assorbimento dell aerosol su filtro VANTAGGI: - Ricavare informazioni da campioni raccolti durante le campagne di misura per la caratterizzazione fisicochimica; -eseguire indagini retrospettive su campioni correttamente conservati SVANTAGGI: - Artefatti di campionamento o altre condizioni ambientali, per alcune tipologie di filtro, hanno possibile impatto sulle misure Vecchi et al., 2014

7 Il fotometro polare. Principio di misura. Removable mirrors 173 Rotating arm Lens Photodiode Aerosol absorption optical depth: ABS=τ ABS = (1-ω)*τ 635 nm 780 nm 532 nm 405 nm Sample MISURA: Andamento angolare dell intensità della luce diffusa nel range (step di circa 0.4 )

8 Il fotometro polare. Andamenti di luce misurati FILTRI BIANCHI Distribuzione di luce Aerosol raccolto Supporto filtrante Es. Trasmissione dominante per filtri sottili Modello di trasferimento radiativo per ricavare ABS

9 Il modello di trasferimento radiativo (schema generale) 1) Modello a 2 layer P f 0 B f 0 P f B f 2) Adding method: lega frazioni di luce misurate nei due emisferi su filtro bianco e carico alle proprietà di trasmissione/diffusione del layer di particelle e del filtro separatamente considerando tutte le possibili interazioni con aerosol e matrice filtrante. 0 τ τ* I - (τ,μ 1 ) I - (τ,μ 2 ) I + (τ,μ 3 ) I + (τ,μ 4 ) 0 τ τ* I - (τ) I + (τ) Intensità diffusa ad angolo θ * f 3) Two stream approximation: prevede che nell equazione di trasferimento radiativo: I + (τ,μ)= I + (τ) e I - (τ,μ)= I - (τ) (si introducono intensità effettive dipendenti dall emisfero). Funzione di fase 4) Assunzione sul parametro di asimmetria

10 Il modello di trasferimento radiativo: determinazione di ABS Single Scattering Albedo: C scat sezioni d urto ω = di scattering ed C ext estinzione P f P f 0 B f 0 B f Modello di trasferimento radiativo ω (single scattering albedo) τ ext (ln T L, spessore ottico) Aerosol optical depth: τ ext = - ln T = - ln (I/I 0 ) trasmittanza Aerosol absorption optical depth: ABS=τ ABS = (1-ω)*τ Considerando volume di campionamento e area del deposito Aerosol absorption coefficient σ ap = ABS A =b ABS [Mm -1 ] V

11 Misure di proprietà di assorbimento dell aerosol campionato ad elevata risoluzione temporale 1.25 x 8 mm Particolare interesse per misure su campioni raccolti su filtro ad elevata risoluzione temporale. Finora solo caratterizzazione elementale (Na-Pb, tecnica PIXE). Caratteristiche: aerosol depositato su filtro molto sottile (policarbonato, circa 10μm). Deposito 1h: 1.25x8mm Campagna di test: 1 settimana novembre 2015 a Milano

12 Sviluppo del set-up per le misure ad elevata risoluzione temporale: collimazione mediante lenti Spot: fino a diametro 5 mm 1.25 x 8 mm Spessore=10μm Lens 1 Lens Lenti Lenti_Warning_Calcolo No_Lenti No_Lenti_Warning_Calcolo d1 d2 ABS x 5 0 f1 f mm pinhole Campione

13 Sviluppo del set-up per le misure ad elevata risoluzione temporale: amplificazione dell assorbimento utilizzando multiple scattering campione - filtro Filtro in policarbonato Elevata componente trasmessa SFF system SFF Filtro in policarbonato Filtro in fibra Elevata componente retrodiffusa Utilizzo di un filtro in fibra appoggiato al filtro in policarbonato aumento della componente retrodiffusa AUMENTO DELLA SENSIBILITA DELLO STRUMENTO!!! aumento della probabilità di interazione tra fascio incidente e materiale assorbente

14 Risultati filtro as-is vs. filtro + filtro in fibra (SFF system) Check 1: utilizzo filtri in PTFE (spessore 40μm, permettono di ottenere risultati affidabili anche con il filtro as-is) Check 2: aerosol campionato con HR temporale su policarbonato (spessore 10μm) SFF N.b. con analisi as-is disponibili solo 44% dei valori misurati con filtro in quarzo back!!!

15 Strumento di riferimento (Multi-Angle Absorption Photometer), λ = 635 nm Ricostruisce distribuzione emisfero indietro come somma di diffusione Lambertiana e riflessione quasi-speculare (gaussiana) 635nm) Ricostruisce distribuzione in avanti assumendo diffusore Lambertiano Misura ad elevata risoluzione temporale su filtro in fibra di quarzo suscettibile di effetti di amplificazione legati ad artefatti di campionamento, quindi le misure sono state corrette seguendo Vecchi et al, 2014

16 Confronto con Multi-Angle Absorption Photometer, λ = 635 nm y= R=0.93 SFF) Foehn

17 Misure su streaker sampler a più lunghezze d onda Esempio di misure a 4-λa risoluzione oraria

18 Conclusioni e prospettive Sviluppo di PP_UniMI per misure di coefficiente di assorbimento dell aerosol (σ ap ) a 4-λ: - Su campioni da 47mm permette di ampliare la caratterizzazione chimico-fisica eseguita durante le campagne di misura di ricerca o monitoraggio e di effettuare studi retrospettivi - Su campioni a risoluzione oraria raccolti mediante streaker sampler (ma estendibile a campioni raccolti es. con rotating drum impactors). σ ap può essere utilizzato in studi di source apportionment: a) Studi basati sulla misure delle proprietà ottiche (es. Multi-Wavelength Absorbance Analyser Model (Massabò et al., Atmospheric Environment 2015)) per ottenere quantificazione del contributo da sorgenti (fossile vs. wood burning) e componenti (BrC & BC) al coefficiente di assorbimento misurato alle diverse lunghezze d onda. b) Studi di modellistica a recettore multivariata (es. Positive Matrix Factorization, Multilinear Engine), stimando le concentrazioni di EBC mediante un opportuno coefficiente di assorbimento massico e fornendo quindi un ulteriore marker oltre quelli elementari (Na-Pb) solitamente forniti su campioni ad elevata risoluzione temporale.

19 Questo lavoro è stato parzialmente finanziato all interno dell esperimento INFN-DEPOTMASS Grazie per l attenzione vera.bernardoni@unimi.it