Fluttuazioni. Descrizione molecolare e descrizione macroscopica Il concetto di insieme termodinamico Fluttuazioni in un insieme canonico
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1 Fluttuazioni Descrizione molecolare e descrizione macroscopica Il concetto di insieme termodinamico Fluttuazioni in un insieme canonico
2 Cenni di meccanica statistica In questa lezione accenneremo ai principi base per collegare le proprietà della materia a livello macroscopico con le caratteristiche delle molecole (o degli atomi) costituenti. Questa operazione consente di collegare i risultati ottenuti per i livelli energetici, la dinamica etc. a livello molecolare con le proprietà macroscopiche direttamente misurabili funzioni termodinamiche costanti di equilibrio costanti di velocità osservabili spettroscopici Il 'linguaggio' necessario è quello della meccanica statistica.
3 Termodinamica statistica La termodinamica statistica fornisce la connessione tra le variabili di stato (macroscopiche) e le proprietà molecolari (microscopiche): 1. variabili di stato = valori medi delle proprietà macroscopiche 2. I valori istantanei delle proprietà macroscopiche presentano delle fluttuazioni attorno ai valori medi La termodinamica considera campioni macroscopici, i.e. N =O(N Avog ) e trascura le fluttuazioni perchè?
4 4
5 m nm 5
6 Obiettivo L obiettivo della meccanica statistica (di equilibrio) è il calcolo delle proprietà di equilibrio di un sistema macroscopico a partire da un interpretazione molecolare Proprietà meccaniche e non-meccaniche Proprietà meccaniche: pressione, energia interna, volume numero di molecole (funzioni delle coordinate microscopiche) Proprietà non-meccaniche: temperatura, entropia, energia libera (Gibbs, Helmholtz), potenziale chimico (medie etc.) soluzione delle equazioni del moto x1 t, x2t,, xn t U U x, x,, x U ( t) 1 2 N
7 Metodo dell insieme di Gibbs Insieme statistico: numero molto grande di repliche di un sistema Postulato I: la media temporale in un intervallo molto lungo di una proprietà per un singolo sistema è pari alla media su tutti i sistemi dell insieme Tipi di insieme: Isolato N,V,E (microcanonico) Chiuso isotermo N,V,T (canonico) Aperto isotermo μ,v,t (grandcanonico) Postulato II: i sistemi di un insieme microcanonico sono distribuiti uniformemente, cioè sono tutti equiprobabili
8 Fluttuazioni
9 Fluttuazioni in un insieme canonico (1) Molecole Termostato N, V, T
10 Fluttuazioni in un insieme canonico (2) Distribuzione di Boltzmann (ne parliamo poi ) Media di una proprietà E Misura delle fluttuazioni (deviazione standard) P i exp Ei V, T / kt Q Q exp E i V, T / kt i i EiPi 1/2 2 E E E N. b. E E E 2EE E E E
11 Fluttuazioni in un insieme canonico (3) Deriviamo la definizione di energia media rispetto alla temperatura e dividiamo per Q Eiexp EiV, T / kt i E EP i i i exp Ei V, T / kt V, N Quindi i E exp Ei V, T / kt Ei exp Ei V, T / kt i E E 1 2 exp 2Ei Ei V, T / kt E exp 2 i Ei V, T / kt T QkT i QkT i C V E kt i E kt E E E E E kt C V
12 Fluttuazioni in un insieme canonico (4) Sappiamo che l energia e la capacità termica a volume costante sono proprietà estensive, quindi CV O Nk C E O NkT E E E V O N 1/2 In un sistema chiuso, isotermo, la deviazione standard della distribuzione di propbabilità per l energia è dell ordine N -1/2 E. Per una mole N E E kj N j
13 APPENDICE Meccanica Molecolare L energia molecolare si calcola mediante poteziali classici Esempio: legame chimico oscillatore armonico (legge di Hooke)
14 Energia cos bend interaction - stretch bonding hydrogen charge pairs atom pairs dihedrals angles bonds nonbonded torsion bend stretch ij j i ij ij r r q q Br Ar n k k r r k V V V V V APPENDICE
15 APPENDICE Parametri I parametri sono determinati dal fitting di dati sperimentali (geometrie, energie) per costruire un Force Field parametro ~ num. param. k r, r 0 (100) 2 k, k 0 (100) 3 k (100) 4 A, B (100) 2 Totale 10 8 Si fittano solo dati importanti (C-H, C=O,...) e si stimano o trascurano gli altri
16 APPENDICE MM force fields MM2 (Molecular Mechanics, Allinger, Georgia): molecole organiche (piccole) AMBER (Assisted Model Building and Energy Refinement, Kollman, UCSF): proteine e acidi nucleici OPLS (Optimized Potentials for Liquid Simulations, Jorgensen, Purdue and Yale): AMBER con interazioni con il solvente CHARMM (Chemistry at HARvard Macromolecular Mechanics, Karplus, Harvard): macromolecole GROMACS
17 APPENDICE Applicazioni: energie di reazione CH 4 + 2O 2 DU r CO 2 + 2H 2 O U reagenti Zero U prodotti DU r = U prodotti U reagenti
18 APPENDICE Dinamica Molecolare (1) Per superare il limite intrinseco dei calcoli QM (0 K, nel vuoto, gas) La dinamica molecolare include Moto ed energia termica Solvente (implicito o esplicito) Studio di sistemi grandi, es. biomolecole DINAMICA!
19 APPENDICE Dinamica Molecolare (2) Legge del moto di Newton F = ma dove F = V/x Soluzione numerica delle equazioni del moto per ottenere le traiettorie Problemi: Passo di integrazione Tempo di calcolo Dimensioni del sistema Condizioni al contorno Calcolo di osservabili
20 APPENDICE Es. Software per biomolecole Amber: il programma più usato (proprietario) per sistemi molecolari di interesse biochimico Gromacs: analogo, ma open-source Amberator = interfaccia web per Amber (Gustavus-Adolphus College) VMD: visualizzazione
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