Lezione XII Analisi Formale
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- Antonina Calabrese
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1 SCENZA DE MATERAL Chimica Fisica Lezione X Analisi Formale Dr. Fabio Mavelli Dipartimento i Chimica Università egli Stui i Bari
2 Analisi Cinetica Fenomenologica Analisi Cinetica Fenomenologica Meccanismo i Reazione Due sono gli approcci possibili: Analisi Formale Analisi Empirica
3 Analisi Cinetica Formale Viene assunto un meccanismo compatibile con l equazione stechiometrica e ei valori iniziali elle costanti cinetiche. Vengono calcolate le osservabili e confrontate con i ati sperimentali Vengono minimizzati gli scostamenti fra gli anamenti calcolati e quelli sperimentali variano le costanti cinetiche (ottimizzazione) Se le curve teoriche ben riproucono gli anamenti elle osservabili allora il meccanismo resta convaliato insieme ai valori elle costanti cinetiche (costanti i bestfit)
4 Analisi Cinetica Formale Una volta scritto un meccanismo cinetico compatibile con l equazione stechiometrica il secono passo ell analisi formale consiste nel traurlo in un insieme i equazioni ifferenziali (ODE) a risolvere per ottenere l anamento temporale elle concentrazioni in funzione el tempo. MECCANSMO CNETCO SSTEMA EQUAZON DFFERENZAL
5 l Sistema ODE l sistema i equazioni ifferenziali a risolvere avrà tante equazioni quante sono le specie chimiche coinvolte nel processo come escritto al meccanismo proposto. Per ogni specie chimica la erivata ella concentrazione rispetto al tempo verrà eguagliata alla somma elle velocità i reazione egli stai a cui tale specie prene parte moltiplicati per il rispettivo coefficiente stechiometrico preso con il segno (-), se si tratta i un reagente, o (+) nel caso si tratti i un prootto *. * i qui a poco verrà ata una regola più generale per ottenere il sistema ODE
6 l Sistema ODE: esempio Si consieri per esempio il caso ella formazione ell acio ioirico secono il meccanismo: r = [ ] r = [] H + 3 H r 3 = 3 [H ][] Le specie chimiche a consierare sono:,, H e H
7 l Sistema ODE: esempio Avremo quini un sistema ODE con 4 equazioni: tante quanto sono le specie introotte al meccanismo consierato. H H
8 l Sistema ODE: esempio Per ogni specie vanno consierati come contributi positivi alla variazione ella relativa concentrazione gli stai in cui tale specie viene formata e negativi quelli in cui viene consumata: H + 3 H r = [ ] r = [] r 3 = 3 [H ][] Consieriamo il caso ello oio atomico.
9 l Sistema ODE: esempio Lo ioio è coinvolto in tutti e tre gli stai el meccanismo con un coefficiente stechiometrico pari a e risulta rispettivamente: H + 3 H prootto (+) [ ] consumato (-) [] consumato (-) 3 [H ][] r H r r3 3
10 l Sistema ODE: esempio Lo ioio molecolare è invece coinvolto solo nei primi ue stai el meccanismo con un coefficiente stechiometrico pari a e risulta rispettivamente: H + 3 H consumato (-) [ ] prootto (+) [] né consumato né prootto r r
11 l Sistema ODE: esempio Sia l irogeno molecolare H che l acio ioirico H prenono parte solo all ultimo staio rispettivamente con un coefficiente stechiometrico unitario e come reagente il primo, e con coefficiente pari a ue e come prootto il secono : H + 3 H consumato (-) 3 [H ][] H H prootto (+) 3 [H ][] H H - 3 H 3 H
12 l Sistema ODE: esempio Per cui il sistema ODE a risolvere risulta: H H H - H H - -
13 Equazioni i Conservazione Se il sistema non è aperto, ossia non scambia materia con l ambiente circostante, è possibile scrivere una o più equazione i conservazione ella massa. l numero totale i equazioni i conservazione ella massa che possono essere scritte sono tante quante le specie atomiche che compaiono nell equazione stechiometrica che escrive il processo. Nota Bene: Alcune i queste possono però risultare rionanti.
14 Equazioni i Conservazione Nel caso ella reazione i formazione ell acio ioirico H + => H possono essere scritte ue equazioni i conservazione una relativa agli atomi i oio e un altra relativa agli atomi i rogeno: Equazioni i conservazione ella massa H H H H H H
15 Le ue equazioni i conservazione scritte per il processo i formazione ell acio ioirico altro non sono che la forma macroscopica el principio i conservazione i massa per la reazione chimica: il numero i atomi che prene parte a una reazione chimica eve restare costante prima e opo la reazione, espresso per unità i volume per il sistema chimico reagente. H H L equazione preceente afferma infatti che il valore i concentrazione egli atomi i oio al tempo t= eve mantenersi costante urante tutto il processo. Si noti infatti come solo le granezze sulla estra el segno uguale ipenano al tempo
16 Equazioni i conservazione ella massa H H H H H H Le equazioni i conservazione non sono elle equazioni in più ma possono essere ottenute al sistema ODE. nfatti, erivano rispetto al tempo le equazioni i conservazione ella massa: H H H si ottengono elle relazioni fra le erivate elle concentrazioni che evono essere soisfatte alle equazioni ifferenziali
17 A esempio verifichiamo l equazione i conservazione: al sistema ODE si ottiene e sommano si ha: H H H H H H H H H H 3 3 Nota Bene: le equazioni i conservazione possono anche essere usate per verificare l esattezza el sistema ODE.
18 Uso elle eq. i conservazione E quini possibile scegliere fra le equazioni ifferenziali e quelle i conservazione i massa quali utilizzare per la soluzione el sistema. Solitamente le equazioni i conservazione vengono utilizzate per eliminare alcune variabili e riurre il numero i equazione nel sistema ODE. A esempio nel caso ella formazione ell acio ioirico esprimeremo [H] e [H ] in funzione i [] e [ ]
19 H H H H H H Sottraeno la prima equazione alla secona si ottiene: H H - H H H H che permette i ottenere [H ] in funzione i [] e [ ] H - H e sostituita nella secona permette i ricavare [H] in funzione i [] e [ ]
20 H H H H - che semplificata a: H H che permette i ottenere [H ] in funzione i [] e [ ]
21 3 H Per cui il sistema ODE viene riotto a ue equazioni nelle variabili ipenenti [] e [ ]: H H H H - con in più le ue equazioni i conservazione
22 Equazioni Differenziali Si efinisce equazione ifferenziale un equazione che metta in relazione una funzione con le sue erivate. Un equazione ifferenziale si ice orinaria se vi compaiono erivate rispetto a una sola variabile m x t xt un equazione ifferenziale si ice alle erivate parziali se sono presenti elle erivate parziali C t x, t Cx, t D x
23 Equazioni Differenziali orinarie Un equazione ifferenziale orinaria si ice i orine N se N è il massimo orine ella erivata fatta rispetto alla variabile inipenente. equazione ifferenziale orinaria el secon orine m x t xt equazione ifferenziale orinaria el primo orine A A
24 PDE ODE Sistemi i equazioni ifferenziali Un sistema i equazioni ifferenziali si efinisce orinario (sistema ODE) se è formato solo a equazioni ifferenziali orinarie. Un sistema i equazioni ifferenziali orinario con equazioni ifferenziali i orine superiore al primo può essere sempre riconotto a un sistema el prim orine. Un sistema i equazioni ifferenziali si efinisce alle erivate parziali (sistema PDE) se è formato a equazioni ifferenziali alle erivate parziali.
25 Sistemi ODE t, f t, f t, f t, f n n n n n n Un generico sistema i equazioni ifferenziali orinario el prim orine viene etto in forma esplicita se può essere rappresentato con la seguente scrittura: infatti sono in forma esplicita le erivate rispetto alla variabile inipenente t elle funzioni incognite i (t).
26 Sistemi ODE Autonomi Un generico sistema i equazioni ifferenziali orinario viene etto autonomo se la variabile inipenente t non compare mai esplicitamente nelle equazioni: f Nei sistemi autonomi è sempre possibile eliminare la variabile inipenente alle equazioni: f f,, f f
27 Spazio ella Fasi Lo spazio elle fasi rappresenta un iagramma in cui su ogni asse viene riportata la concentrazione i una specie reagente. Un punto all interno ello spazio rappresenta quini uno stato el sistema.
28 Soluzione Sistemi ODE Risolvere analiticamente un sistema i equazioni ifferenziali significa trovare n funzioni i (t) (i=,, n), le cui erivate prime calcolate rispetto a t soisfino le equazioni el sistema. n n f f f n, t n, t, t a esempio: (t) e -t (t) -t -t -t -t e e - e - e (t)
29 Soluzione Sistemi ODE Affinché le soluzioni i (t) siano eterminate univocamente sono, però, necessarie elle ulteriori equazioni. Problema ei valori iniziali si impone che le soluzioni assumano particolari valori al tempo t = f, t Problema ei valori al contorno si impone che le soluzioni assumano ei particolari valori agli estremi ell intervallo i efinizione i t. tˆ ˆ f, t
30 Sistemi ODE Cinetici Nel caso i sistemi chimici reagenti omogenei, a temperatura costante, i sistemi ODE a risolvere per ottenere l evoluzione temporale elle osservabili el processo sono: sistemi i equazioni ifferenziali orinarie el prim orine autonomi i tipo algebrico a coefficienti costanti che vengono risolti imponeno le conizioni iniziali.
31 Sistemi ODE Cinetici Nel caso i sistemi chimici reagenti isomogenei, a temperatura costante, i sistemi ODE a risolvere per ottenere l evoluzione temporale elle osservabili el processo sono: sistemi i equazioni ifferenziali alle erivate parziali C x, t C x, t C x, t t D υ x x P x, t P x, t P x, t t D υ x x C C L equazione preceente escrive l evoluzione temporale i un sistema isomogeneo monoimensionale in presenza i moto convettivo con la specie C che si trasforma in P: C P. x, x, t t
32 Soluzione el Sistema ODE Risolvere un sistema ODE significa trovare elle funzioni ella variabile t (tempo), le cui erivate fatte rispetto a t soisfino il sistema ODE. Le soluzioni possono essere: Analitiche: si ottengono le soluzioni esatte el problema ossia le espressioni analitiche elle funzioni cercate, Approssimate: si ottengono soluzioni analitiche i un sistema ODE semplificato sulla base i alcune ragionevoli approssimazioni Numeriche: in questo caso si ottengono coppie i valori concentrazione tempo che soisfano il sistema ODE.
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