Teoria del campo cristallino (CFT)

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1 Teoria del campo cristallino (CFT) Interazione elettrostatica (non covalente) tra: - leganti anionici cariche elettriche puntiformi - leganti neutri dipoli elettrici con la parte negativa verso il centro metallico - elettrone/i sul centro metallico specie ionica dotata di orbitali (d) distribuiti nello spazio N.B. Scopo della teoria è quello di analizzare come le cariche puntiformi o i dipoli elettrici influiscano sulle energie dei vari orbitali d del metallo e quali conseguenze derivino da un eventuale separazione energetica degli orbitali d (CFSE) (proprietà magnetiche e spettroscopiche). N.B. La separazione energetica tra gli orbitali d di un metallo in un complesso (nelle varie geometrie di coordinazione) è calcolata con metodi matematici.

2 Complesso ottaedrico 1. il metallo isolato, in fase gas, ha gli orbitali d degeneri ad un livello energetico basso; 2. il metallo, posto al centro di una sfera su cui è distribuita uniformemente (campo sferico) la carica portata dai leganti (6 cariche negative), risente delle interazioni elettrostatiche repulsive tra 1 elettrone negli orbitali d e le 6 cariche dei leganti; gli orbitali d degeneri sono ad un livello energetico più alto; 3. la carica portata dai leganti, concentrata e suddivisa nei 6 punti corrispondenti alle direzioni della coordinazione ottaedrica (campo ottaedrico), influenza diversamente gli orbitali d che si separano in due livelli energetici e diventano non degeneri;

3 d x2-y2, d z2 con i lobi che puntano verso le cariche, sono destabilizzati rispetto al campo sferico, d xy, d xz, d yz con i lobi tra le cariche, sono stabilizzati rispetto al campo sferico. la separazione energetica tra i due set di orbitali (e g, t 2g ) nel campo ottaedrico ( o ) dipende da diversi fattori e varia da complesso a complesso; N.B. e: doppiamente degenere ; t: triplamente degenere ; g (gerade): simmetrico perché nel complesso c è un centro di inversione N.B. in CFT è utilizzata, come riferimento, la grandezza Dq: Dq = (Ze 2 r 4 ) / (6a 5 ) Ze : carica dell anione (legante) e : carica dell elettrone (presente nell orbitale d del metallo) r : distanza dell elettrone dal nucleo dello ione metallico a : distanza dell anione dal nucleo dello ione metallico Dq = (5 r 4 ) / (6a 6 ) : momento di dipolo del legante neutro

4 nel campo ottaedrico, la separazione energetica tra gli orbitali d è: o = 10Dq il valore mediato dell energia degli orbitali d deve rimanere invariato in seguito alla separazione, ossia la destabilizzazione dei due orbitali e g deve essere compensata dalla stabilizzazione dei tre orbitali t 2g (regola del baricentro); se x è l energia di stabilizzazione dei t 2g e y l energia di destabilizzazione degli e g, per un elettrone si ha: x = - 2/5 o = 4Dq y = + 3/5 o = + 6Dq 1 ev < o < 6 ev ossia cm -1 < o < cm -1 1 / = o / h c 1 ev = 1,602 x J h = 6,63 x J s c = 3 x cm s -1

5 Fattori che influenzano il valore di 0 Dq = (Ze 2 r 4 ) / (6a 5 ) natura dei leganti: carica (Ze), dimensioni (a) natura dello ione metallico: dimensioni (a), estensione radiale degli orbitali d (r )

6 Complesso tetraedrico il metallo, posto al centro di una sfera su cui è distribuita uniformemente (campo sferico) la carica portata dai leganti (4 cariche negative), risente delle interazioni elettrostatiche repulsive tra 1 elettrone negli orbitali d e le 4 cariche dei leganti; gli orbitali d degeneri sono ad un livello energetico più alto; la carica portata dai leganti, concentrata e suddivisa nei 4 punti corrispondenti alle direzioni della coordinazione tetraedrica (campo tetraedrico), influenza gli orbitali d che si separano in due livelli energetici e diventano non degeneri; orbitali d x2 - y2, d z2 con i lobi che puntano lontano dalle cariche sono stabilizzati rispetto al campo sferico orbitali d xy, d xz, d yz con i lobi che puntano vicino alle cariche sono destabilizzati rispetto al campo sferico

7 la separazione energetica tra i due set di orbitali (t 2, e ) nel campo tetraedrico ( t ) dipende da diversi fattori e varia da complesso a complesso; a parità di Dq, ossia Ze, a e r, è stato calcolato che: t = 4,45Dq ossia: t = 0,445 o il valore mediato dell energia degli orbitali d deve rimanere invariato in seguito alla separazione, ossia la destabilizzazione dei tre orbitali t 2 deve essere compensata dalla stabilizzazione dei due orbitali e (regola del baricentro); se x è l energia di stabilizzazione degli e e y l energia di destabilizzazione dei t 2, per un elettrone si ha: x = - 3/5 t = 2,67Dq y = + 2/5 t = + 1,78Dq

8 Complesso quadrato planare derivabile formalmente dal complesso ottaedrico per progressivo allontanamento di due leganti in trans, per es. lungo l asse z; la carica portata dai leganti, concentrata e suddivisa nei 4 punti corrispondenti alle direzioni della coordinazione quadrato planare, influenza gli orbitali d che si separano in quattro livelli energetici e diventano non degeneri; orbitale d z2 stabilizzato rispetto al campo ottaedrico orbitali d xz, d yz molto stabilizzati rispetto al campo ottaedrico orbitale d xy destabilizzato rispetto al campo ottaedrico orbitale d x2-y2 molto destabilizzato rispetto al campo ottaedrico

9 la separazione energetica tra gli orbitali d xy e d x2-y2 corrisponde esattamente a 10Dq, mentre, a parità di Dq, è stato calcolato che la separazione energetica totale tra gli orbitali d xz, yz e d x2-y2 è: qp = 17,42Dq, N.B. le posizioni relative degli orbitali d z2 e d xz, d yz possono variare in funzione del metallo e dei leganti: d xz, d yz più stabili di d z2 nel caso di Co 2+ (d 7 ), Ni 2+ (d 8 ), Cu 2+ (d 9 ) d z2 più stabile di d xz, d yz nel caso di Pt 2+ (d 8 )(3 a serie di transizione).

10 Livelli energetici (in Dq) per gli orbitali d (diverse geometrie e numeri di coordinazione)

11 Livelli energetici (in Dq) per gli orbitali d in geometrie intermedie

12 Complesso a sandwich la teoria del campo cristallino può essere applicata anche a complessi a sandwich con anelli aromatici (ciclopentadienili, areni), considerando il campo generato da cariche puntiformi distribuite sugli anelli aromatici, in corrispondenza dei doppi legami C=C; es. ferrocene nella forma eclissata può esser assimilato ad un prisma trigonale: orbitali d x2-y2 e d xy stabilizzati rispetto al campo sferico (-5,84Dq) orbitale d z2 poco destabilizzato rispetto al campo sferico (+0,96Dq) orbitali d xz e d yz molto destabilizzati rispetto al campo sferico (+5,36Dq) la sequenza energetica è in accordo con quella ottenibile dalla teoria degli orbitali molecolari, per mescolamento degli orbitali d del ferro e degli orbitali dei ciclopentadienili.

13 Confronto tra diverse coordinazioni (CFSE senza P) tetraedrica (d 8 ) CFSE = (- 2.67x4) + (+ 1.78x4) = Dq quadrato-planare (d 8, basso spin) CFSE = (- 5.14x4) + (- 4.28x2) + (+ 2.28x2) = Dq quadrato-planare (d 8, alto spin) CFSE = (- 5.14x4) + (- 4.28x2) + (+ 2.28x1) + ( x1) = Dq N.B. CFSE quadrato-planare < CFSE tetraedrica, ossia la coordinazione quadrato planare è favorita rispetto alla tetraedrica dal punto di vista elettrostatico piramidale quadrata (d 8, basso spin) CFSE = (- 4.57x4) + (- 0.86x2) + (+ 0.86x2) = Dq piramidale quadrata (d 8, alto spin) CFSE = (- 4.57x4) + (- 0.86x2) + (+ 0.86x1) + (+ 9.14x1) = Dq bipiramidale trigonale (d 8, basso spin) CFSE = (- 2.72x4) + (- 0.82x4) = Dq bipiramidale trigonale (d 8, alto spin) CFSE = (- 2.72x4) + (- 0.82x3) + (+ 7.07x1) = Dq N.B. A parità di configurazione, CFSE piramidale-quadrata < CFSE piramidale trigonale, ossia la coordinazione piramidale-quadrata è favorita rispetto alla bipiramidale trigonale

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