Sistemi di equazioni dierenziali ordinarie
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- Celia Gentile
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1 4 Giugno Lab. i Complementi i Matematica e Calcolo Numerico Sistemi i equazioni ierenziali orinarie Inice 1 Cinetica i una reazione con intermeio 1 2 Cinetica i un ciclo catalitico 6 1 Cinetica i una reazione con intermeio Si consieri una reazione el tipo A + 2B C (1) che procee attraverso un meccanismo a ue step A + B k 1 X X + B k 3 C (2) k 2 Si consierino le concentrazioni iniziali i X e C nulle. A temperatura ssata si consieri come procee la reazione per i seguenti valori elle concentrazioni iniziali i A e B e elle costanti cinetiche: 1. k 1 = 0.5 l mol 1 s 1, k 2 = 0.5 s 1, k 3 = 3.0 s 1, [A] 0 = 1.0 mol l 1, [B] 0 = 2.0 mol l 1 2. k 1 = 2.0 l mol 1 s 1, k 2 = 1.0 s 1, k 3 = 0.1 s 1, [A] 0 = 1.0 mol l 1, [B] 0 = 2.0 mol l 1 Vericare se in questi ue casi vale l'approssimazione ello stato stazionario (steay state approximation) [X] t = 0 (3) 1
2 Le specie coinvolte nella reazione sono i reagenti A e B, l'intermeio i reazione X e il prootto C. Per queste quattro specie possono essere scritte le equazioni cinetiche t a(t) = k 1a(t)b(t) + k 2 x(t) (i) t b(t) = k 1a(t)b(t) + k 2 x(t) k 3 x(t)b(t) (ii) t x(t) = k (4) 1a(t)b(t) k 2 x(t) k 3 x(t)b(t) (iii) t c(t) = k 3x(t)b(t) (iv) ove a(t) è la concentrazione i A nel tempo, e analogamente per le altre specie coinvolte. A esempio la variazione ella concentrazione ell'intermeio i reazione (eq. (4.iii) ) ha un contributo positivo (k 1 [A][B] = k 1 a(t)b(t)) ato alla reazione i formazione i X a A e B, un contributo negativo ( k 2 [X] = k 2 x(t)) ovuto alla sua ecomposizione in A e B e un contributo negativo ( k 3 [X][B] = k 3 x(t)b(t)) ovuto alla reazione i X e B a are C 1. Allo stesso moo possiamo impostare tutte le altre equazioni cinetiche. Per risolvere questo problema con MATLAB, è necessario impostare il problema in una forma vettoriale in cui la soluzione e la sua erivata sono funzioni el tempo a valori in R 4 y(t) = y(1) = a(t) y(2) = b(t) y(3) = x(t) y(4) = c(t) y (t) = a (t) b (t) x (t) c (t) la funzione che enisce il problema i Cauchy è una funzione elle quattro componenti i y e el tempo, a valori in R 4 f(t, y) = e la conizione iniziale è un vettore i R 4 k 1 y(1)y(2) + k 2 y(3) k 1 y(1)y(2) + k 2 y(3) k 3 y(3)y(2) k 1 y(1)y(2) k 2 y(3) k 3 y(3)y(2) k 3 y(3)y(2) y 0 = a(0) b(0) x(0) c(0) 1 Si noti come in tutte le equazioni cinetiche si è supposto che l'orine i reazione è uguale a 1 rispetto a tutti i reagenti. Questo è ovuto al fatto che stiamo consierano la cinetica a un punto i vista microscopico. Una regola generale in questo caso è che l'orine i reazione rispetto a un reagente è uguale al coeciente stechiometrico con cui quella specie compare nella reazione chimica corrisponente allo step i reazione consierato. Questo può non essere vero nel caso i un'equazione che escriva la cinetica al punto i vista macroscopico. In questo caso, orini i reazione iversi ai coecienti stechiometrici inicano che la reazione procee attraverso un meccanismo i reazione più complicato rispetto al semplice urto fra tutti i reagenti. 2
3 Con questa notazione possiamo scrivere il problema i Cauchy come { y (t) = f(t, y) y(0) = y 0 L'approssimazione ello stato stazionario è un'approssimazione spesso utilizzata per semplicare sistemi i equazioni cinetiche. Poneno la erivata ell'intermeio i reazione uguale a zero, l'equazione (4.iii) non è più un'equazione ierenziale, e può essere risolta per x(t) come una normale equazione algebrica k 1 a(t)b(t) k 2 x(t) k 3 x(t)b(t) = 0 x(t) = k 1a(t)b(t) k 2 + k 3 b(t) Sostitueno questa ultima espressione nelle altre equazioni cinetiche, possiamo quini eliminare l'esplicita ipenenza a X ella cinetica. Tralasciano i passaggi algebrici, le equazioni cinetiche iventano t a(t) = t b(t) = t c(t) = k 1k 3 a(t)b 2 (t) k 2 +k 3 b(t) 2 k 1k 3 a(t)b 2 (t) k 2 +k 3 b(t) + k 1k 3 a(t)b 2 (t) k 2 +k 3 b(t) = 2 t a(t) = t a(t) Anche queste equazioni cinetiche possono essere integrate con MATLAB e la soluzione può essere confrontata con quella elle equazioni cinetiche esatte. Per chi è interessato, commentiamo brevemente le equazioni 5, cercano i coglierne il signicato sico. Queste equazioni escrivano una sorta i cinetica eettiva per la reazione A + 2B C L'orine ella cinetica non è tuttavia ben enito, se non in ue casi limite. Se k 3 b(t) k 2, il enominatore può essere approssimato k 2 + k 3 b(t) k 3 b(t) e t a(t) k 1a(t)b(t) ovvero l'equazione cinetica per lo step (1). Questo signica che l'intermeio è molto reattivo e la reazione procee verso i prootti non appena l'intermeio si forma: la velocità ella reazione è sostanzialmente eterminata al primo step, che viene quini inicato come rate etermining step ella reazione. Se invece k 2 k 3 b(t) (a esempio ci sono basse concentrazioni i B, oppure la reazione ell'intermeio è lenta rispetto all'instaurarsi ella prima reazione i equilibrio) t a(t) k 1k 3 a(t)b 2 (t) = K eq k 3 a(t)b 2 (t) = k 3 b(t) (K eq a(t)b(t)) = k 3 b(t)x eq (t) k 2 ove K eq = k 1/k 2 è la costante i equilibrio per la reazione i formazione ell'intermeio. Nell'espressione abbiamo raccolto fra parentesi K eq a(t)b(t) - la concentrazione i (5) 3
4 intermeio all'equilibrio (secono la legge i azione i massa). L'equazione cinetica ci ice quini che la formazione el prootto a partire all'intermeio i reazione è lenta, e quini viene raggiunta la concentrazione i equilibrio ell'intermeio i reazione. In questo caso il rate etermining step ella reazione è il secono step. In entrambi i casi, abbiamo ue casi particolari i un principio generale ella cinetica chimica: quano si consiera un meccanismo (anche molto complesso) i reazioni, ma nel quali gli step abbiano costanti cinetiche iverse fra loro, la velocità complessiva ella reazione è in buona approssimazione eterminata a un solo step. Questo step, enito rate etermining step, è lo step più lento, ovvero quello con la costante cinetica più piccola. % programma kinexact (a salvare come kinexact.m) function y = kinexact(t,y,k1,k2,k3) y = zeros(4,1); y(1) = - k1*y(1)*y(2) + k2*y(3); y(2) = - k1*y(1)*y(2) + k2*y(3) - k3*y(3)*y(2); y(3) = + k1*y(1)*y(2) - k2*y(3) - k3*y(3)*y(2); y(4) = + k3*y(3)*y(2); % programma kinsteay (a salvare come kinsteay.m) function y = kinsteay(t,y,k1,k2,k3) y = zeros(3,1); y(1) = - k1*k3*y(1)*y(2)^2 /(k2+k3*y(2)); y(2) = - 2*k1*k3*y(1)*y(2)^2 /(k2+k3*y(2)); y(3) = + k1*k3*y(1)*y(2)^2 /(k2+k3*y(2)); 4
5 % efinizione elle costante cinetiche k1 = 0.5; k2 = 0.5; k3 = 3.0; % efinizione elle conizioni iniziali A0 = 1; B0 = 2; % intervallo i integrazione tmin = 0; tmax = 100; % calcolo cinetica esatta Cex0 = [ A0 B0 0 0 ] [ Tex Cex ] = [tmin tmax], Cex0, [],k1,k2,k3 ) % grafico cinetica esatta figure(1) plot(tex,cex(:,1)) hol on plot(tex,cex(:,2),'r') plot(tex,cex(:,3),'g') plot(tex,cex(:,4),'m') title('cinetica esatta','fontsize',14) % calcolo cinetica approssimata Csteay0 = [ A0 B0 0 ] [ Tst Cst ] = oe45(@kinsteay,[tmin tmax],cst0,[],k1,k2,k3); % grafico cinetica approssimata figure(2) plot(tst,cst(:,1)) hol on plot(tst,cst(:,2),'r') plot(tst,cst(:,3),'m') title('cinetica approssimata','fontsize',14) 5
6 2 Cinetica i un ciclo catalitico Si consieri una reazione el tipo A + B R + S (6) che avviene in presenza i un catalizzatore X e che procee attraverso un meccanismo a ue step A + X k 1 R + Y B + Y k 2 S + X (7) S X A [BY] [AX] B Y R A temperatura ssata si consieri come procee la reazione variano i valori elle concentrazioni iniziali e elle costanti cinetiche. Si consierino nulle le concentrazioni iniziali i Y, B e R. Le specie coinvolte nella reazione sono i reagenti A e B, le ue forme el catalizzatore X e Y e i ue prootti R e S. l'intermeio i reazione X e il prootto C. Dalla stechiometria ei ue step i cui è costituita la reazione, è eviente che la somma el numero i molecole i A e R è costante, perchè per ogni molecola i A che reagisce se ne forma una i R. Supponeno i partire in presenza i solo A a(t) + r(t) = costante = a(0) e quini la concentrazione i prootto r(t) nel tempo è semplicemente r(t) = a(0) a(t) cioè la concentrazione iniziale i reagente meno la quantità i reagente reagita al tempo t. Allo stesso moo per B e S abbiamo s(t) = b(0) b(t) Siccome R e S non comparirebbero nelle equazioni cinetiche, e ato che la loro concentrazione è legata a quella i A e B alle ue semplici formule appena riportate, 6
7 tralasciamo al nostro problema ierenziale le equazioni per la concentrazione i R e S. Per le altre quattro specie possiamo scrivere il sistema i equazioni ierenziali t a(t) = k 1a(t)x(t) (i) t b(t) = k 2b(t)y(t) (ii) t x(t) = k (8) 1a(t)x(t) + k 2 b(t)y(t) (iii) t c(t) = +k 1a(t)x(t) k 2 b(t)y(t) (iv) ove a(t) è la concentrazione i A nel tempo, e analogamente per le altre specie coinvolte. Analogamente all'esempio preceente, per risolvere questo problema con MATLAB impostiamo il problema in forma vettoriale z = z(1) = a(t) z(2) = b(t) z(3) = x(t) z(4) = y(t) f(z) = e la conizione iniziale come vettore x 0 = k 1 z(1)z(3) k 2 z(2)z(4) k 1 z(1)z(3) + k 2 z(2)z(4) +k 1 z(1)z(3) k 2 z(2)z(4) a(0) b(0) x(0) y(0) % programma kinetic2 (a salvare come kinetic2.m) function y = kinetic2 (t,y,k1,k2) y = zeros(4,1); y(1)=-k1*y(1)*y(3); y(2)=-k2*y(2)*y(4); y(3)=-k1*y(1)*y(3)+k2*y(2)*y(4); y(4)=+k1*y(1)*y(3)-k2*y(2)*y(4); 7
8 %***Definizione elle costanti cinetiche*** k1=...; k2=...; %***Definizione elle conizioni iniziali*** A0=...; B0=...; X0=...; %***Intervallo i integrazione*** tmin=0; tmax=100; %***Cinetica esatta*** C0=[A0 B0 X0 0.0]; [T,C]=oe45(@kinetic2,[tmin tmax],c0,[],k1,k2); %***Concentrazione ei prootti*** R=-C(:,1)+A0 S=-C(:,2)+B0 %***Plot elle soluzioni*** plot(t,r,'r',t,s,'g',t,c(:,3),'b',t,c(:,4),'m'); legen('r(t)/m','s(t)/m','x(t)/m','y(t)/m'); 8
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