Spettroscopia elettronica
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- Elisabetta Lillo
- 5 anni fa
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1 Spttroscopa lttronca Studo dll transzon tra stat lttronc n un atomo o n una molcola : gl lttron sono promoss dal GS a stat lttronc cctat Transzon lttronch n una molcola MOLECOLA : grad d lbrtà lttronc, vbrazonal, rotazonal problma complsso Stat lttronc dvrs (dvrso arrangamnto) La radazon (con nrga almno nl VIS o pu alta) puo produrr una rdstrbuzon dgl lttron tal da far varar l nrga lttronca
2 L transzon tra dffrnt lvll nrgtc dgl lttron strn ngl atom nll molcol hanno nrg sml a qull d lgam chmc, dll ordn dll cntnaa d kj mol -1. Qust nrg corrspondono a frqunz lunghzz d onda nll rgon spttral dlla luc vsbl dll ultravoltto vcno lontano 00 nm 400 nm UVlontano UV Vsbl luc λ (nm) ν = c / λ (Hz) rossa galla vrd V = cm -1 1V = 1.60 x 10 - kj blu UV
3 Struttura lttronca molcolar Approssmazon d Born Oppnhmr: r {r } coordnat dgl lttron R {R } coordnat d nucl N m T 1 nrga cntca dgl - nrga cntca d nucl N N j j r V 1 rpulson ntrlttronca M M nn R Z Z V 1 rpulson ntrnuclar N M n r Z V 1 1 attrazon - - nuclo 1 M n M T Equazon d Schrödngr pr una molcola ), ( ), ( R r E R r H T nn n n V V V T T H ) ( ) ; ( R R r n l T n V V T H Pr una data confgurazon nuclar R V nn è una costant ch vn aggunta alla fn dl calcolo ) ; ( ) ; ( R r E R r H
4 problma lttronco adottando l untà atomch (au) pr sprmr trmn d H H 1 N N M A A1 ra j rj Z trmn blttronco Non sstono soluzon analtch dll quazon d Schrodngr con qusto H H E (trmn dll rpulson lttronch V j dpnd dall coordnat d du lttron) : è ncssaro rcorrr a dll approssmazon. Nll approssmazon a partcll ndpndnt H s può scrvr com una somma d Hamltonan monolttronc h H 0 N 1 h Pr non trascurar compltamnt l contrbuto dll rpulson - l hamltonano monolttronco puo ncludr anch un trmn ch ncluda n modo mdo l rpulson h ( ) h V ( ) ff ff
5 In qusto modo s dovranno rsolvr N quazon monolttronch dl tpo h L autofunzon monolttronch sono not com ORBITALI; cascun orbtal è funzon dll coordnat (x, y, z )d un solo lttron Gl autovalor d autofunzon dll quazon con l Hamltonano H H E 0 E 1... N autovalor dato dalla somma dll nrg orbtalch d cascun lttron N autofunzon d H scrvbl com prodotto d fda monolttronch C sono dvrs procdur pr rsolvr qusto st d N quazon. L approcco pu comun è l Mtodo MO-LCAO ( Molcular Orbtal-Lnar Combnaton of Atomc Orbtals)
6 Dtrmnazon dll confgurazon lttronch Confgurazon dl GS : gl lttron sono nsrt a copp (con spn antparalll) n ogn MO n ordn d nrga crscnt scondo l prncpo d aufbau Confgurazon dgl stat cctat : sono ottnut pr promozon d un lttron da un orbtal pno, a pu bassa nrga, ad uno vuoto, a pu alta nrga L nrga dllo stato lttronco è stmata addzonando un contrbuto par ad pr cascun orbtal (lttron) occupato. l nrg assolut ottnut n qusto modo non sono quanttatv ma possono ssrlo l dffrnz d nrga (promozon d un dtrmnato - )
7 Non tutt l combnazon lnar producono MO ch dffrscono n modo sgnfcatvo dagl AO d partnza. Prché l comb.lnar sano ffcac: 1. L nrg dgl AO dvono ssr confrontabl. Gl AO dvono sovrapporr n modo ffcac S j jd ntgral d sovrapposzon 3. Gl AO dvono avr l corrtt proprtà d smmtra, rsptto a crt lmnt d smmtra dlla molcola stssa smmtra rsptto all ass ntrnuclar
8 La bas dll approcco MO-LCAO è ch l ntgrtà dgl atom non sa grandmnt altrata quando ss s congungono pr formar una molcola Qusta da s sprm n modo formal QM scrvndo l orbtal molcolar com combnazon lnar d orbtal atomc assgnat agl atom prsnt nlla molcola (alla gomtra d qulbro) fda MO ( k ) k c fda AO k c ( k) ( k) 1 1 c... c ( k) n n coffcnt dgl AO la rlazon è formalmnt satta solo s l funzon k formano un st d bas complto; nlla pratca s s scgl un numro adguato opportuno d AO la rlazon dscrv accuratamnt gl MO pr dtrmnar nrg coffcnt d ogn MO s utlzza l mtodo varazonal pr ogn MO vngono dtrmnat : coffcnt dlla combnazon lnar d AO ch lo dfnscono l nrga orbtalca l numro d MO ch s ottngono è ugual al numro d AO utlzzat nlla combnazon lnar (bas d fda AO)
9 Esmp d dagramm d MO pr molcol batomch Molcol batomch omonuclar dlla I rga NB. formazon d du MO da du AO dntc A B dntc c 1 =c pr b c 1 =-c pr * N : 14 - O : 16 - g
10 Molcol batomch tronuclar dlla I rga NB. formazon d du MO da du AO dvrs A B dvrs c 1 c pr b * NO - GS ( 1s) ( *1s) ( s) ( *s) ( p) ( p) ( *p) 4 1 qusta confgurazon da orgn ad uno stato d dopptto pr la prsnza dll lttron spaato nll orbtal *p
11 formazon d MO da AO 1s, s p (o p y ) orbtal : la sovrapposzon dgl AO avvn lungo l ass ntrnuclar. Hanno smmtra clndrca rsptto all ass ntrnuclar orbtal : la sovrapposzon dgl AO avvn prpndcolarmnt all ass ntrnuclar; l pano dgl atom un pano nodal l orbtal camba sgno passando da un pano nodal all altro * ndca l orbtal d antlgam I pdc g (grad) u (ungrad) mplcano la smmtra o la antsmmtra dll orbtal (fda) rsptto all nvrson + ngatvo postvo
12 smmtra / antsmmtra dll orbtal (fda) rsptto all nvrson, g g, u u
13 Proprtà d smmtra d spn dgl stat lttronc Important pr l rgol d slzon pr transzon lttronch la spc d smmtra dlla part orbtalca dlla fda lttronca corrspondnt ad una crta confgurazon è data da O ( ) ( ) Prodotto, su tutt gl -, dll spc d smmtra dgl MO occupat Il prodotto d orbtal compltamnt pn dà smpr la spc totalsmmtrca ( S=0, ssndo tutt gl con spn antparalll) pr dscrvr lo stato lttronco bsogna consdrar anch l momnto angolar total d spn S classfcar lo stato sulla bas dlla moltplctà d spn (S+1)
14 Stat d sngoltto stat d trpltto Gl lttron hanno spn +1/ () o spn -1/ (). In un orbtal molcolar (o atomco) c possono ssr al massmo du lttron con spn antparalllo. Pr du lttron su du orbtal dvrs s puo avr: Spn antparalllo Spn paralllo Lo spn total S = 0, (S+1=1) Stato d sngoltto 1 S Lo spn total S = 1, (S+1=3) Stato d trpltto 3 S Il passaggo da sngoltto (GS dlla maggoranza d molcol) a Trpltto non può ssr ndotto da assorbmnto d radazon, ch non è n grado d cambar lo stato d spn dgl lttron 1 S 0 1 S 1 1 S Rgola d slzon d spn S = (S f S ) = 0 Rgola ch puo ssr volata n prsnza d atom psant
15 Transzon lttronch h E f E condzon d Bohr E f, E nrg dgl stat lttronc fnal nzal rspttvamnt La transzon lttronca può ssr dscrtta, n prma approssmazon, com la promozon d un lttron da un MO occupato ad un MO vuoto. Prché la transzon sa prmssa dv obbdr a dll rgol d slzon d smmtra d spn
16 La complsstà dgl spttr lttronc molcolar è sostanzalmnt lgata a contmporana cctazon d transzon vbrazonal rotazonal. L transzon lttronch sono gnralmnt accompagnat da transzon sa vbrazonal ch rotazonal, pr cu gl assorbmnt sono costtut da molt rgh molto vcn tra loro ( struttura fn dll band d assorbmnto ) l cu nvluppo dà orgn ad una banda molto larga
17 Ad ogn stato lttronco molcolar sono assocat dvrs lvll vbrazonal qund l transzon lttronch sono accompagnat da transzon vbrazonal : transzon vbronch (vbro-lttronch) L band d assorbmnto sono costtut da pcch corrspondnt a transzon dal GS (lttronco vbrazonal) a dvrs lvll vbrazonal dllo stato lttronco cctato
18 Transzon vbronch L transzon vbronch danno orgn a band nllo spttro lttronco. Il st d band assocato ad una sngola transzon lttronca è chamato lctronc band systm lo spttro lttronco manfsta la struttura carattrstca d lvll nrgtc vbrazonal Nlla spttrocopa lttronca n fas lquda (bassa rsoluzon) la struttura vbrazonal non puo ssr rsolta l sstma d band smplcmnt chamato banda lttronca Pr campon n fas gassosa s possono anch ossrvar ultror struttur ch drvano da transzon rotazonal.
19 Transzon vbronch Stato lttronco cctato Com s comporta la transzon tra du stat lttronc rlatvamnt alla loro struttura vbrazonal? J=3 J=1 Stato lttronco fondamntal
20 Transzon vbronch Poszon d ntnstà dll ln sono dtrmnat dal prncpo d Franck-Condon INTERPRETAZIONE CLASSICA Nucl alla gom. d qulbro nllo stato lttronco fondamntal Gl lttron cambano stato rapdamnt, nucl rstano frm transzon vrtcal n una molcola una transzon lttronca avvn molto pu' rapdamnt d una transzon vbrazonal pr cu nucl mantngono quas la stssa poszon prma dopo la transzon.
21 La condzon ch nucl abbano la stssa poszon prma dopo la transzon sgnfca ch la transzon avvn tra punt ch gaccono su una lna vrtcal: r rman costant la transzon dtta transzon vrtcal. Transzon vrtcal r ' r transz. dal punto A al punto B r ' r la transzon pu' probabl ' da A a B, snza nrga vbrazonal nllo stato lttronco cctato r r
22 Transzon vbronch : ntrprtazon quantstca fattor d Franck- Condon S consdra pr smplfcar solo la sottostruttura vbrazonal v v La transzon part da un partcolar stato vbrazonal (ssnzalmnt qullo fondamntal: v = 0) dllo stato lttronco fondamntal arrva ad un partcolar stato vbrazonal (v ) dllo stato lttronco cctato Il momnto dlla transzon s scrv com M f ˆ v f f v r Z R N Nll approssmazond BO, (mot d - nucl ndpndnt) sparamo l funzon d onda lttronca vbrazonal; dopo alcun passagg s ottn: M f f ˆ v f v
23 M f M v f v ntgral d sovrapposzon vbrazonal : msura d quanto l du fda vbrazonal sovrappongono M f v f v Fattor d Franck-Condon La struttura vbrazonal MODULA l fattor puramnt lttronco d ntnstà (M ) attravrso l FATTORE d FRANCK-CONDON L transzon vbrazonal ch accompagnano qull lttronch sono govrnat da fattor d Franck-Condon non c è rstrzon nlla varazon dl n.quantco vbrazonal pr una transzon vbrazonal d batomca l transzon sono tanto pù ntns quanto pù la vbrazonal dl lvllo lttronco supror assomgla alla vbrazonal dllo stato fondamntal
24 Dstrbuzon dll ntnstà scondo fattor d Franck-Condon v f v S la fda vbrazonal dllo stato lttr. cctato ha un max n corrspondnza dlla dstanza d qulbro dl GS (max probabltà nl lvllo v=0 dl GS) allora l fattor d Franck-Condon è alto l ntnstà è alta caso r ' r massma sovrapposzon qund massma ntnstà
25 Spttro n soluzon 0- I I
26 caso r ' r v ~
27 I Progrsson n assorbmnto da v=0, v=1 V=0 V=1 V= B 3 X 1 N G(v) G(0 ) N v o hc kt
28 LUMO (1π*) CLUMO (1π*) LUMO+7(3π*) LUMO+1(π*) CLUMO (3π*)
29 NEXAFS C1s C1 C3 C4 C5 C6 C C7 * * C1s LUMO Incluson of vbratonal ffcts rcovr th xprmntal ntnsty dstrbuton
30 L transzon vbronch danno orgn a band nllo spttro lttronco. Il st d band assocato ad una sngola transzon lttronca è chamato lctronc band systm lo spttro lttronco manfsta la struttura carattrstca d lvll nrgtc vbrazonal Nlla spttrocopa lttronca n fas lquda (bassa rsoluzon) la struttura vbrazonal non puo ssr rsolta l sstma d band smplcmnt chamato banda lttronca Pr campon n fas gassosa s possono anch ossrvar ultror struttur ch drvano da transzon rotazonal.
31 Rgol d slzon pr transzon lttronch L transzon lttronch pù ntns sono qull d dpolo lttrco (oprator momnto d dpolo ) Mf f 0 nll assunzon d ndpndnza d mot lttronc nuclar l vb rot Trascurando l rotazon l momnto dlla transzon vbronca è l O S Mf O f S f vb f O S vb 0
32 Consdramo solo la part lttronca dlla fda Mf O f S f O S 0 M f è dvrso da zro s sono rspttat l sgunt rgol d slzon d smmtra d spn: Rgola d slzon d spn S = (S f S ) = 0 S f = S Rgola ch puo ssr volata n prsnza d atom psant
33 Rgola d slzon orbtalca Dpnd dall proprtà d smmtra dlla part orbtalca dlla fda rgol d slzon d dpolo lttrco pr la part orbtalca dlla fda : valgono consdrazon d smmtra dlla fda dgl stat d f dl dpolo analogh a qull gà vst pr la vbrazon O f O f ts S l GS è total smmtrco f x / o y /o z sono prmss pr smmtra qull transzon cu stat fnal hanno la stssa smmtra d almno una dll componnt dll oprator d dpolo lttrco (x,y, z)
34 Rcordar ch : la spc d smmtra dlla part orbtalca dlla funzon d onda lttronca corrspondnt ad una partcolar confgurazon data da ( 0 ) ( ) produttora su tutt gl lttron dll RI d tutt gl MO occupat 0 Nl dtrmnar la ( ) non occorr consdrar nlla produttora gl orbtal pn (ch hanno l unco ffto d moltplcar l rsultato pr la totalsmmtrca) La rgola d smmtra ora nuncata ha valdta' gnral frma rstando l'pots ch la molcola consrv l proprta' d smmtra ( qund la conformazon gomtrca) nzal. Puo' pro' captar ch la conformazon allo stato cctato sa dvrsa da qulla dllo stato fondamntal oppur ch la smmtra sa dstrutta, almno parzalmnt, da prturbazon d carattr vbrazonal, da ntrazon con l solvnt, cc. In qust cas una transzon puo' dvntar parzalmnt prmssa, ma n gnral sara' dbol prch' orgnaramnt probta pr smmtra.
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