Struttura elettronica della materia
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- Elena Fede
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1 Struttur elettronic dell mteri L hmiltonin del sistem di nuclei ed elettroni che lle energie ordinrie costituisce l mteri e che, in ccordo con l meccnic quntistic, ne definisce completmente l dinmic, puó essere scritt nell form: H = h(r ) + m h(r m ) + r r b + z m z n R m R n z m R b m n m, m r trscurndo piccoli termini dovuti d effetti reltivistici ed elettrodinmici. m, n sono indici correnti sui nuclei, R le coordinte nucleri,, b indici correnti sulle coordinte elettroniche r, h(r) = 2 r 2 + v(r) h(r m ) = 2 R m 2M m + V (R m ) e v e V sono cmpi elettromgnetici esterni. L mss nuclere è superiore di un fttore ll mss degli elettroni e pertnto l dinmic nuclere è crtterizzt d scle temporli molto più lunghe di quelle dell dinmic elettronic. Possimo in generle scrivere l funzione d ond nell form: Ψ(R, r) = X(R)Φ(R, r) Se Φ risolve l equzione h(r ) + z m z n R m R n z m + Φ(R, r) = ɛ(r)φ(r, r) () R m n m, m r r r b b llor: corrispondente ll soluzione stzionri del moto elettronico fissti i nuclei, e X(R) risolve l equzione: ( ) h(r m ) + ɛ(r) X(R) = EX(R) m HX(R)Φ(R, r) = EX(R)Φ(R, r) X(R) h(r m )Φ(R, r) m }{{} A quindi X(R)Φ(R, r) risolve il problem dell dinmic di un sistem di nuclei ed elettroni eccetto per il termine che bbimo designto A. Tle pprossimzione è dett Born-Oppenheimer. Non discuteremo qui l entità di tle termine e quindi l vlidità dell Born-Oppenheimer limitndoci qui rilevre come il termine A giochi un ruolo essenzile nel determinre l dinmic del sistem qundo le superfici ɛ(r) si intersecno o sono vicine fr loro, consentendo il pssggio del sistem nuclere d un superficie ll ltr. L soluzione dell equzione () è tuttvi ncor un problem di notevole complessità.
2 Prim di tutto, l soluzione del problem è sottopost l vincolo dell sttistic dei fermioni, l funzione d ond Φ deve cioè essere ntisimmetric rispetto llo scmbio di due vribili elettroniche: Φ(x ) = P b Φ(x ) dove P b cmbi di posto x ed x b. Abbimo qui introdotto per comodità l vribile x = (r, s) che tiene conto dello spin dell elettrone insieme ll posizione. Ricordimo che ogni opertore di permutzione di N oggetti può essere scritto come prodotto di permutzioni di coppi, d esempio P (,2,3) (2,3,) = P 2 3 P 2 = P 2 P 3 Tle fttorizzzione non è unic, come mostrto nell esempio, tuttvi se un fttorizzzione è costituit di un numero pri di fttori tutte le ltre lo sono. Definimo un opertore A: A = σ P P P dove bbimo indicto con σ P l segntur di P, pri d se P può essere ottenuto con un numero pri di permutzioni di coppi, ltrimenti. L opertore A è detto di ntisimmetrizzzione, inftti gode dell proprietà: P b Af(x ) = Af(bfx) pertnto, dt un qulunque funzione f(x ), l funzione Af(x ) è ntisimmetric, come cso prticolre possibilmente null. L opertore A è nche idempotente, cioè AA = A, inftti considerto un qulunque opertore di permutzione Q vremo QA = σ P QP = σ Q P = σ Q A P P AA = σ Q QA = σ Q σ Q A = A Q Q E possibile pplicre l opertore A qulunque funzione di N vribili. Un funzione vntggios è il prodotto di funzioni di singol prticell: Φ(x ) = φ (x ). L ppliczione di A questo tipo di funzione port d prodotti ed è equivlente ll espnsione del determinnte di Slter: A φ (x ) = det Z Z ij = φ i (x j ) esercizio Mostrre che se due funzioni qulunque φ e φ b del prodotto Φ sono uguli llor AΦ è nullo. Mostrre che se un qulunque delle funzioni φ che compongono il prodotto è combinzione linere delle ltre llor AΦ è nullo. δ ij. Nel seguito, ssumeremo che l bse di funzioni di singol prticell φ i si ortonormle, ovvero φ i φ j = L funzione ρ () (y) = Φ(x )Φ(x ) δ(y x )dx rppresent l somm delle probbilità di trovre ciscuno degli elettroni nell posizione y e pertnto corrisponde l concetto di densità elettronic del sistem. 2
3 Dto un opertore moltiplictivo, il suo vlore di spettzione sull funzione Φ può essere scritto in termini dell su sol densità elettronic: Φ(x ) V (x )Φ(x )dx = V (x)ρ () (x)dx Si può estendere il concetto di densità elettronic in modo d ottenere il vlore di spettzione di opertori più complessi. ρ 2 (y, y 2 ) = Φ(x )Φ(x ),b δ(x y )δ(x b y 2 )dx Tutti gli opertori moltiplictivi dipendenti d due coordinte possono essere clcolti sull bse dell densità ρ 2. Per esempio, per l opertore r r b vle Φ(x ) r r b Φ(x ) = ρ 2 (y, y 2 ) r r 2 dy dy 2,b tle funzione rppresent l probbilità di trovre contempornemente un elettrone in y ed uno in y 2. Per tenere conto dell esistenz di opertori non moltiplictivi introducimo l funzione ρ (y, y ) = Φ(x )Φ(x ) δ(x y)δ(x y )d(x = x ) dove con l notzione d(x = x ) bbimo voluto indicre che l integrzione v ftt dopo ver posto x = x ovvero: d(x = x ) = δ(x x )dx dx Ad esempio, per l opertore h(x) che contiene l opertore differenzile 2 r bbimo Φ(x ) h(x )Φ(x )dx = h(x )ρ (x, x )d(x = x ) L hmiltonin d noi introdott nell eq. () non contiene opertori che dipendno d più di due coordinte, rgion per cui, conoscendo le funzioni densità sopr descritte possimo in principio clcolrne il vlore di spettzione dell energi. Clcolimo le funzioni densità per le funzioni Φ(x ) monodeterminntli, ovvero che si possono esprimere in termini di un solo determinnte di Slter. Innnzitutto il fttore di normlizzzione: (A φ (x ))(A φ (x ))dx = ( φ (x ))(A φ (x ))dx = ( φ (x )) P (σ P P φ (x ))dx m ( φ (x ))P ( φ (x )) = { se P = I 0 se P I Rgion per cui il fttore di normlizzzione vle. Clcolimo or ρ (x), procedendo come sopr vremo: ρ (y) = ( φ (x ))(A φ (x ) δ(y x )dx 3
4 m ( φ (x ))P ( φ (x ))δ(y x b ) = { φb (x b )φ b (x b ) se P = I 0 se P I rgion per cui ρ (x) = φ (x)φ (x). Come si vede, pertnto, l espressione di ρ contiene solo N termini. Possimo pssre l clcolo di ρ 2 (y, y 2 ), tenendo in mente che: ( bbimo φ (x ))P ( { φb (x b )φ b (x b )φ c (x c )φ c (x c ) se P = I φ (x ))δ(y x b )δ(y 2 x c ) = φ b (x c )φ c (x b ) se P = P b c 0 ltrimenti ρ 2 (x, x 2 ) =,b φ (x )φ b (x 2 )φ (x )φ b (x 2 ) φ (x )φ b (x 2 )φ b (x )φ (x 2 ) Ancor vremo: ρ (x, x ) = φ (x)φ (x ) Inoltre, nel cso specifico di un funzione d ond monodeterminntle vlgono le relzioni: ρ (x, x )ρ (x, x )dx = φ (x) φ (x φ b (x ) φ b (x ) = ρ (x, x ),b e ρ 2 (x, x 2 ) = ρ (x, x )ρ (x 2, x 2 ) ρ (x, x 2 )ρ (x 2, x ) l prim essendo ncor un volt un condizione di idempotenz su ρ vist come opertore. Pertnto, qundo Φ è ristrett d un form monodeterminntle, l energi ssocit è dt d: E(φ) = Φ H Φ = z m z n R m,n m R n + φ h φ z m φ R m, m r φ + ( ) φ (r)φ b (r r r φ (r)φ b (r ) φ (r)φ b (r r r φ b(r)φ (r ),b Applicndo il principio vrizionle, si deve minimizzre il vlore di Φ H Φ con il vincolo Φ Φ =. Si può trdurre il vincolo su Φ in un vincolo di ortonormlità sugli orbitli occupti: φ i φ j = δ ij. L ppliczione del vincolo di normlità ttrverso il metodo dei moltiplictori di Lgrnge port immeditmente d un set di equzioni, note come equzioni Hrtree-Fock (HF) interessnti si sotto l spetto del clcolo che interprettivo. L(φ) = E(φ),b ɛ b ( φ φ b δ b ) Derivndo desso rispetto ll vribile φ : (h + V + G + K)φ = b ɛ b φ b 4
5 Dove bbimo denotto con G e K le interzioni bielettroniche: Kφ = φ b (r r r φ (r ) φ b (r) b Gφ = φ b (r r r φ b(r ) φ (r) b scmbio coulombino Tenendo conto dell invrinz dell funzione d ond per trsformzioni unitrie degli orbitli occupti φ b, è sempre possibile effetture un tle trsformzione in modo d rendere ɛ b digonle e riscrivere le equzioni HF nell form consuet: (h + V + G + K)φ = ɛ φ che h l form di un equzione di Shrödinger per l elettrone in cui compre un interzione effettiv con gli ltri N elettroni. L interzione che bbimo denominto coulombin è proprio l energi potenzile previst per un elettrone che si muove nel cmpo dell densità elettronic del sistem. Il termine di scmbio è invece peculire dei sistemi fermionici, reinterpret cioè l simmetri dell funzione d ond in termini di interzioni nelle equzioni di singol prticell. L form sopr propost per le equzioni di HF è indtt ll uso per il clcolo computerizzto. L form ust per il clcolo si ottiene espndendo gli orbitli φ su un bse orbitlic e b trmite l consuet espressione φ = i e i C i dove le colonne di C: C i = φ e i sono ppunto i coefficienti dell espnsione. Tle bse è per necessità tronct e pertnto l espnsione è solo un sottinsieme dei vlori che φ può fisicmente ssumere. E possibile riesprimere tutti gli opertori che bbimo incontrto sotto form mtricile: h ij = e i h e j V ij = e i V e j B ijkl = e i e j r r 2 e ke l e i vlori di spettzione delle componenti dell hmiltonin sotto form di prodotti mtricili: φ h φ = ij C i h ij C j φ V φ b = C i V ij C j ij φ φ b r r 2 φ φ b = C i C b jb ijkl C kc b l ijkl φ φ b r r 2 φ bφ = C i C b jb ijkl C b kc l ijkl come prim, possimo ridenominre: G ik = jl C b jb ijkl C b l K il = jk C b jb ijkl C b k e ridurre il vlore di spettzione dell hmiltonin ll espressione E(φ) = E(C) = C i (h ij + V ij + G ij + K ij )C j ij 5
6 Come prim l minimizzzione dell energi port d orbitli, cioè funzioni di singol prticell determinte d un equzione gli utovlori, m quest volt in form mtricile (h + V + G + K)C = ɛ C e quindi risolubile con i consueti metodi dell lgebr linere. E necessrio notre che le mtrici G e K sono espresse in termini di interzione tr orbitli, quindi in relzione lle soluzioni medesime. Per questo l soluzione delle equzioni HF pss ttrverso un metodo itertivo fino d utoconsistenz. Questo consiste nell inizire il clcolo con un guess, cioè d funzioni orbitliche dettte d prescrizioni di ntur fisic. In bse l guess, vengono itertivmente costruiti l hmiltonin di singol prticell e le soluzioni derivnti fino convergenz, cioè fino qundo l soluzione non mut pprezzbilmente tr un iterzione e l successiv. guess orbitli clcolo hmiltonin clcolo orbitli convergenz no si output L differenz tr l energi del sistem per funzioni d ond con rppresentzione complet e l energi del sistem sotto l ssunzione che l funzione d ond bbi un rppresentzione monodeterminntle è dett energi di correlzione. Tle energi rppresent un frzione pri circ 0. dell energi di legme complessiv in sistemi guscio chiuso, cioè per i quli ogni orbitle è occupto d due elettroni, rgion per cui, in questi csi, l energi del clcolo HF costituisce un buon pprossimzione. Così non è invece per sistemi guscio perto, per esempio in vicinnz di trnsizioni nell struttur chimic del sistem. Per piccoli sistemi si può effetture un clcolo dell struttur elettronic del sistem espndendo l funzione d ond in più determinnti, ricordimo tuttvi che il numero di determinnti di N prticelle che si possono formre prtire d n funzioni di bse è pri ( n N ) e pertnto cresce ssi rpidmente con le dimensioni del sistem. L teori del funzionle densità ssicur che l energi dello stto fondmentle di un sistem di N elettroni è un funzionle dell densità di singol prticell. Non esiste un espressione nlitic estt di tle funzionle m ne sono stte trccite diverse pprossimzioni. Pertnto, per l energi di correlzione vremo: E corr = F (ρ(x))dx che in genere può essere clcolt con buon efficienz nche per sistemi di grndi dimensioni. Considerimo desso un cristllo. Possimo in genere risolvere il problem dell struttur elettronic del sistem con le stesse tecniche sopr descritte, con l vvertenz che non possimo trttre l intero sistem, poichè di dimensioni infinite. Si not l densità elettronic del sistem. Come per i sistemi molecolri chimimo orbitli le funzioni soluzione dell hmiltonin HF sopr descritt e dipendente solo dll densità del sistem. Scrivimo per semplicità tle equzione: ( 2 r 2 + v(r))φ(r) = ɛφ(r) e notimo che necessrimente l hmiltonin 2 r 2 + v(r) è dott dell stess simmetri del reticolo, ovvero commut con gli opertori di trslzione crtteristici del reticolo. Di principi bse dell meccnic quntistic è pertnto possibile sserire che gli utospzi dell hmiltonin sono nche utospzi per gli opertori di trslzione del reticolo o, nell form del teorem di Bloch, che è sempre possibile esprimere le soluzioni dell equzione di Shrödinger per l elettrone nel cristllo nell form: φ(r) = ψ(r)e ikr dove ψ è dott dell stess periodicità del cristllo. Possimo notre che l funzione φ non cmbi se k k + K qundo K è uno dei vettori del reticolo inverso del cristllo. 6
7 E possibile pertnto restringere l insieme dei vlori di interesse del vettore d ond k ll prim zon di Brillouin. In più l form blocchi dell hmiltonin: φ k H φ k = 0 se k k consente di ridurre l complessità del clcolo dell struttur elettronic del cristllo. Fissto k l equzione hmiltonin di singol prticell h soluzioni che possimo numerre: Hφ k,n = ɛ(k, n)φ k,n Denominimo bnde l insieme dei vlori che ɛ(k, n) può ssumere fissto n. Il sistem di livelli ottenuti dll soluzione delle equzioni di singol prticell e che possimo denominre, in nlogi qunto ftto per i sistemi molecolri, orbitli ndrà occupto in bse ll sttistic di Fermi-Dirc e srà in prticolre dipendente dll tempertur del sistem. Viene detto energi di Fermi (E F ) il vlore ssunto dl potenzile chimico dell elettrone per il sistem in considerzione ll tempertur di 0 K. Dipendentemente dl sistem in esme, l energi di Fermi può trovrsi in un gp, ovvero un intervllo di energie che nessun bnd ssume, nel qul cso il sistem è detto isolnte opppure può essere immers in un o più bnde, nel qul cso il sistem è detto conduttore, per motivi che vedremo in seguito. E E E F E F k k Nei sistemi isolnti, il vlore di occupzione tempertur null è ugule per ogni livello dell bnd ed indipendente dl vlore del vettore d ond k. Ovvero, tutt l bnd è occupt o non occupt. Le equzioni di singol prticell possono llor essere risolte indipendentemente per ogni vlore di k di un prescelto cmpionmento dell prim zon di Brillouin. Diversmente, per i conduttori, il vlore di occupzione dei livelli delle bnde dipende dll geometri delle intersezioni delle superfici ɛ(k, n) = E F. Poichè l insieme dei livelli occupti prtecip ll determinzione dell hmiltonin, l soluzione delle equzioni per l struttur elettronic dei conduttori è soggett mggiori difficoltà.. Soluzioni.Inftti, se φ e φ b sono uguli, llor P b Φ(x ) = Φ(x ), m Φ è ntisimmetric, ovvero P b Φ(x ) = Φ(x ), pertnto Φ è null. Senz perdit di generlità posso supporre che l funzione φ N si combinzione delle precedenti: φ N = N = c φ. Allor nche il prodotto φ (x ) può essere fttorizzto nell form: N N φ (x ) = (c b φ b (x N ) = b= N = φ (x )) Ciscuno dei prodotti nell somm contiene l stess funzione φ b che oper su x e su x b, pertnto si nnull qundo ntisimmetrizzto, come dimostrto sopr. 7
, x 2. , x 3. è un equazione nella quale le incognite appaiono solo con esponente 1, ossia del tipo:
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