MOLECOLE. Vedremo come la meccanica quantistica spiega la formazione di un legame stabile fra gli atomi
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- Arrigo Carella
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1 Università di Rom L Spienz MB MOLECOLE Vedremo come l meccnic quntistic spieg l formzione di un legme stile fr gli tomi Lo ione molecolre srà il nostro modello per molecole più complicte così come l Aufu ci h consentito di comprendere gli tomi polielettronici collocndo elettroni ( in ccordo l principio di esclusione di Puli ) negli oritli trovti per l tomo più semplice (Idrogeno),l più semplice molecol possiile ( ) ci fornirà le funzioni d ond monoelettroniche dtte costruire gli oritli molecolri Eq. di S.per Eq. di S. per Oritli Idrogenoidi Oritli di Determinnti di Slter Funzioni d ond di molecole Diprtimento di Chimic
2 Università di Rom L Spienz MB Approssimzione di Born-Oppenheimer L vedimo per lo m è generlizzile miltonino di e r r r Ĥ m m e r r r Tˆ n Tˆ e Vˆ en Vˆ nn Ψ( q n, q ) ˆ E Ψ (, ) e q n q e Il prolem è 3 corpi l eq. di Schroedinger non è fttorizzile possimo comunque seprre il moto del ricentro di moti interni (nuclei ed elettroni rispetto l ricentro) Comunque il prolem tre vntggio dll osservzione che mss nuclei >> mss elettroni Gli opertori di energi cinetic dei nuclei sono ssi piu piccoli di quelli degli elettroni Inoltre, se nche l dipendenz dell funzione d ond dlle coordinte dei nuclei e degli elettroni e sensiilmente divers, ne consegue che: Diprtimento di Chimic
3 Università di Rom L Spienz MB3 I nuclei sono pressochè fermi nel tempo crtteristico del moto degli elettroni Possimo cercre un Ψ dei soli elettroni nell pprossimzione che i nuclei sino fermi ( r; R) Ψ( R) r, Ψ ( r; R) χ( R) r coord. di tutti gli elettroni R coord. di tutti i nuclei Ψ - dipende dll posizione degli elettroni in modo esplicito (nlitico) -dipende dll distnz fr i nuclei in modo prmetrico vi srà un Ψ divers per ogni distnz fr i nuclei Usndo il nostro miltonino: ( Tˆ Tˆ Vˆ Vˆ ) Ψ χ E Ψ χ n e en nn Tˆ n Ψ χ Tˆ e Ψ Vˆ en Vnn Ψ χ Ψ E Tˆ e oper soltnto sull Ψ Tˆ n Ψ χ [ ( Ψ χ )], m Diprtimento di Chimic
4 Università di Rom L Spienz [ Ψ( χ ) χ( Ψ) ], m MB4 Ψ χ Ψ χ χ Ψ χ ( Ψ χ χ Ψ χ Ψ), m nell versione più semplice dell pprossimzione di Born- Oppenheimer si trscurno i termini: ne consegue che: Ψ e Ψ Ψ vri poco l vrire delle coordinte nucleri Ψ Tˆ n Ψ χ Ψ χ Ψ Tˆ n χ Tˆ n χ Ψ χ χ COMPLESSIVAMENTE ( Tˆ n Vnn ) χ ( Tˆ e Ven ) Ψ E χ Ψ non del tutto seprili perchè V en dipende dlle coordinte nucleri ssumimo che si ugule d un costnte E el Diprtimento di Chimic
5 Università di Rom L Spienz di ftto imo due eq. di Schroedinger MB5 Eq. di S. ELETTRONICA Eq. di S. NUCLEARE ( Tˆ V ) Ψ E Ψ e en el ( Tˆ V E ) χ E χ n nn el ( Tˆ V ) χ E χ n n le coordinte nucleri sono soltnto prmetri Superficie ( Curv ) di Energi Potenzile ( nche se oltre l vero Potenzile V n il termine E el include l energi cinetic degli elettroni ) e per tutto cio che si puo usre un curv di potenzile come quell di MORSE V r R QUINDI Il nostro vero prolem è risolvere l eq. di Schroedinger elettronic ( Tˆ V ) Ψ E Ψ e en el INFATTI Il termine Vnn si può fcilmente ggiungere d r E per clcolre V E el nn el Diprtimento di Chimic
6 Università di Rom L Spienz Molecol Ione MB6 Con l pprossimzione di Born-0ppennheimer l eq. elettronic è: r r Ψ E el Ψ Esttmente risoluile in ξ, η, Coordinte ellittiche ( φ ) ngolo di Rotzione intorno ll sse di legme Due distnze r r ξ η r r r r Le utofunzioni sono un prodotto di funzioni: imφ Ψ el L( ξ ) M ( η) e ( π ) Per l Energi: nel punto di minimo E el.033 E TOT De % E TOT Diprtimento di Chimic
7 Università di Rom L Spienz MB7 Piu complessivmente: Diprtimento di Chimic
8 Università di Rom L Spienz MB8 Notimo che: Le vrie curve sono indicte con simoli diversi σ g, σ u, π g INFATTI mentre per l tomo di Idrogeno l simmetri sferic del potenzile fcev sì che Ĥ commutsse con ˆL e con Lˆ z or soltnto Lˆ z commut con Ĥ Il momento oritle elettronico totle non è un costnte del moto E el dipende d m ed i livelli energetici sono doppimente degeneri per stti di moto con numeri quntici m e m Di norm si us un simolo per indicre il vlore di m λ λ σ π δ φ γ Si indic nche l prità dell Ψ Simmetri cilindric lungo il legme Ψ pri gerde g σ g σ Ψ dispri ungerde u u Diprtimento di Chimic
9 Università di Rom L Spienz MB9 Trttzione pprossimt di Un osservzione sul metodo Le soluzioni estte per lo sono non fcilmente mneggiili e di difficile interpretzione fisic Possimo seguire un vi simile quell degli tomi polielettronici Per questi ultimi imo usto il metodo SCF per costruire Ψ pprossimte come Det. di Slter di spin oritli monoelettronici l cui prte spzile sono gli oritli tomici ( r) Y l m R, un uon pp. inizile sono funzioni rdili con criche nucleri efficci Per le molecole possimo usre: Ψ pprossimte come Det. di Slter di spin oritli monoelettronici l prte spzile Oritli Molecolri (MO) Come MO di prtenz per il metodo SCF (e che ci drnno un ide qulittiv del legme) usimo pprossimzioni più semplici d mnipolre delle soluzioni estte in ξ ed η di l stess dipendenz d φ delle soluzioni estte di Diprtimento di Chimic
10 Università di Rom L Spienz MB0 Cerchimo,quindi, un Ψ pprossimt usndo il metodo vrizionle Qule Ψ di prov usre? per r grnde Ψ s e π r Qundo l elettrone è vicino l nucleo srà en descritto dll utofunzione dello stto fondmentle dell tomo di Idem qundo è nei pressi di per r piccolo 3 r Il sistem tende diventre lo ione e Ψ s e e π Dovremmo usre un Z divers per ogni distnz r Z puo essere un prmetro d ottimizzre distnz r fisst Poiche d r grndi l elettrone risente di uno solo dei due nuclei e nturle cercre l Ψ come Ψ c s c s cominzione linere di oritli tomici centrti sui due nuclei d determinre vrizionlmente Diprtimento di Chimic
11 Università di Rom L Spienz In sintesi stimo per ffrontre l MB Versione linere del Metodo Vrizionle ( nell su form LCAO ) Ψ prov Ψ c φ cerchimo il minimo (in funzione di C ) di Ψ Ĥ Ψ E Ĥ Ψ Ψ k k c c c c k k S k k N D k ˆ φ φk S k φ φk l derivt di E ( deve essere null E ' ) rispetto d ogni coefficiente E ' N ' N ( D ) D' D N ' ( N D) D D' N' D E D' 0 perltro: N ' N ( ) c k ( per esempio N c c k k c k c N c cc cc cc c c c c ( ) c ( ), ( ) c ) D' c S k Diprtimento di Chimic
12 Università di Rom L Spienz MB Complessivmente l condizione di minimo è: c 0 per ciscun k ( ES ) k k sistem di eq. lineri il Det. dei coefficienti si deve nnullre ( ES ) 0 det k k E un equzione di grdo n nell incognit E con rdici E E,... E p p n 0, Si dimostr che E 0 E è limite superiore dell Energi del livello fondmentle è limite superiore dell Energi del I livello eccitto ecc. Nell su versione linere,quindi, il metodo vrizionle fornisce limiti nche per gli stti eccitti Diprtimento di Chimic
13 Università di Rom L Spienz MB3 Stto fondmentle di Per lo il determinnte precedente detto SECOLARE E S E S E S E S perchè ˆ è ermitino e le Ψ sono reli ˆ ˆ * ˆ E E S E S E sviluppndo il determinnte: ( E) ( E S ) E ± ( E S ) ± E ( ± S ) 0 E E S E E S E - s s E Diprtimento di Chimic
14 Università di Rom L Spienz ed sono Integrli Coulomini MB4 Integrle di Risonnz o Scmio S Integrle di Sovrpposizione Vedimoli in dettglio s ˆ el s s s r r E s s s s s s r r * ( s ) ( s ) r d v cric dell elettrone s pprtenente d nel volume d v e r r r S S s s dipende r r e r 3 r > 0 d < 0 r distnz dl protone ( dipende d r ) rppresent l energi dell oritle s nell molecol - per r è l Es nell tomo di - per r finito ( nell molecol) <Es perchè l elettrone è ttrtto d entrmi i nuclei Diprtimento di Chimic
15 Università di Rom L Spienz s ˆ el s s s r r β s E ( s ) s s s s r ( s )*( s ) Es S d v r MB5 cric dovut ll sovrpposizione fr gli s di e r è un integrle d - un elettrone S ( ) r r e < 0 - due centri In conclusione possimo ricvre V n Eel Vnn con le due soluzioni di E ed E E legnte E Notimo che : r E ntilegnte E r E legnte ed E ntilegnte ( E ed E) non sono simmetricmente disposte in energi ( S > 0 < 0 ntilegnte più in lto ) Diprtimento di Chimic
16 Università di Rom L Spienz MB6 Diprtimento di Chimic
17 Università di Rom L Spienz MB7 Il risultto energetico complessivo è soltnto qulittivmente corretto clc sper r e D e Si può migliorre il risultto usndo un ltro prmetro vrizionle come l cric Z* ( vedi MB 0 ) Z * R e.0 D e (per ogni s si us: r / Z* s Z * 3/ π e Z * viene ottimizzto per ogni r ) ( ) r Le funzioni d ond esse si ottengono sostituendo E ed E - nelle eq. di prtenz Ψ Ψ ( s s ) ( ) c c s s c N N c N ( ) / / ( S ) N / ( ) / ( ) S N, N f ( ) S Diprtimento di Chimic
18 Università di Rom L Spienz l spetto delle Ψ ± e il seguente: MB8 Si puo notre che l ddensmento di cric fr i nuclei e mggiore di qunto si otterree con l semplice somm delle densit di cric tomiche seprte Somm semplice delle densit di proilit Ψ ( S ) [ s s ( s s ) ] ( S ) [ ( s s ) S ( s s ) ] Differenz ( s ) s Diprtimento di Chimic
19 Università di Rom L Spienz MB9 Diprtimento di Chimic
20 Università di Rom L Spienz MB0 Quest osservzione semr ttriuire l formzione del legme essenzilmente ll diminuzione di energi elettronic dovut ll interzione dell elettrone con due nuclei nzichè uno solo IN REALTA si devono considerre nche questi fenomeni: Aumento dell repulsione fr i nuclei l diminuire di r Aumento dell esponente negli oritli tomici (.4 d r e ) rispetto d distnz infinit ( d r 0, d r ) Accumulo di cric vicino i nuclei (contrzione degli oritli) e conseguente diminuzione dell energi potenzile Diminuzione dell componente l legme dell energi cinetic ( ed umento dell Energi cinetic Totle ) L questione è complict, non ncor del tutto chirit e, comunque, divers d molecol molecol ( lo potree essere un cso prticolre ) Per lo non è lo spostmento di cric elettronic nell zon fr i due nuclei che ss l energi ( e stilizz l molecol ) m piuttosto l contrzione degli oritli vicino i due nuclei che ne viene, di conseguenz, consentit Diprtimento di Chimic
, x 2. , x 3. è un equazione nella quale le incognite appaiono solo con esponente 1, ossia del tipo:
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